高温处理及二维化对氧化铁光阳极光电化学性能的影响探究

发布时间：2021-06-26 14:38

　　人类社会发展中最为基础广泛的一个约束条件是能源约束,而当下以化石燃料为主体的能源结构正面临着资源短缺、产生环境污染的问题,这使得人类对可再生、清洁能源的渴求日益增加。在众多的新能源制备方案中,光电化学分解水制氢技术极具潜力,目前限制其进一步发展的瓶颈因素是缺乏高效稳定的光阳极材料。α-Fe2O3具有带隙合适、储量丰富、光电化学稳定性高、无毒等优点,被认为是一种具备商用潜质的光阳极材料。如同很多其它光阳极材料,α-Fe2O3也面临着实际能量转化效率远低于理论值的问题,科研人员针对于此提出了元素掺杂、高温处理、纳米工程、构建异质结、表面修饰等方法来改善其光电化学性能,但在这其中仍有不少问题值得深入思考和探究。例如,高温处理和元素掺杂的联合使用在进一步提升α-Fe2O3光阳极饱和光电流的同时,也会降低其在低偏压条件下的水氧化效率,该现象在笔者的实验探究和文献整理中均得到验证,但其发生机制却无相关的研究报道;再者,目前对α-Fe2O3电子结构的改善方法主要集中于元素掺杂,考虑到二维材料具有多变可调的电子结构和优异的理化性质,因此二维α-Fe2O3潜在的光电化学性能十分值得期待。基于这两个问题,... 

【文章来源】：南京大学江苏省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校

【文章页数】：87 页

【学位级别】：硕士

【部分图文】：

图１．２（ａ）为单光子光电化学分解水（两电极）体系示意图，该体系由水溶液、光阳极（ＦＴＯ??

１２０ｎｍ）的材料，传统的提高光吸收方式是增加材料薄膜的厚度以充分吸收太阳??光［２４］。但材料过厚又会导致严重的体相复合从而降低整体能量转化效率，幸而??这样的冋题目前已被纳米结构工程（ｎａｎｏ－ｓｔｒｕｃｔｕｒｅｅｎｇｉｎｅｅｒｉｎｇ）解决。如图１．３（ｂ）所??示，采用纳米阵列或是疏松多孔的光阳极半导体后，太阳光会在电极上多次反射??提高光吸收效率，而不需要增加电极的厚度。??（ａ）?（ｈ）??１：：：ｉ??！?？?Ｍ?Ｂｉｖ〇ｖ－ｌ．，Ｊ?＇??１?｛ｊ＾＼＼?，?ｂｔｆ?ｙ??Ｗａｖｅｌｅｎｇｔｈ?／?ｎｍ??图１．３?（ａ）为ＡＭ?１．５Ｇ光照下各半导体材料的吸收光截止波长与其理论太阳能－氢能转化效率??以及理论光电流密度之间的关系；（ｂ）为纳米棒阵列形貌的光阳极光吸收示意图，与平板电??极相比，纳米棒阵列电极有利于太阳光的多次反射和吸收。??光电化学分解水系统面临的另一难题是光生电子、空穴的体相分离效率过低。??理论上，光生电子－空穴对在产生后，应当在空间电荷层的电场驱动下向相反方??向运动

１２０ｎｍ）的材料，传统的提高光吸收方式是增加材料薄膜的厚度以充分吸收太阳??光［２４］。但材料过厚又会导致严重的体相复合从而降低整体能量转化效率，幸而??这样的冋题目前已被纳米结构工程（ｎａｎｏ－ｓｔｒｕｃｔｕｒｅｅｎｇｉｎｅｅｒｉｎｇ）解决。如图１．３（ｂ）所??示，采用纳米阵列或是疏松多孔的光阳极半导体后，太阳光会在电极上多次反射??提高光吸收效率，而不需要增加电极的厚度。??（ａ）?（ｈ）??１：：：ｉ??！?？?Ｍ?Ｂｉｖ〇ｖ－ｌ．，Ｊ?＇??１?｛ｊ＾＼＼?，?ｂｔｆ?ｙ??Ｗａｖｅｌｅｎｇｔｈ?／?ｎｍ??图１．３?（ａ）为ＡＭ?１．５Ｇ光照下各半导体材料的吸收光截止波长与其理论太阳能－氢能转化效率??以及理论光电流密度之间的关系；（ｂ）为纳米棒阵列形貌的光阳极光吸收示意图，与平板电??极相比，纳米棒阵列电极有利于太阳光的多次反射和吸收。??光电化学分解水系统面临的另一难题是光生电子、空穴的体相分离效率过低。??理论上，光生电子－空穴对在产生后，应当在空间电荷层的电场驱动下向相反方??向运动


本文编号：3251527