三元钴基纳米催化材料的制备及催化制氢性能研究
发布时间：2021-07-24 14:44
近几十年来,随着煤炭、石油和天然气等化石能源的不断消耗以及对生态环境的严重破坏,人们渴望绿色能源的呼声越来越强烈。氢能以自身清洁、可再生等独特的优势在新能源中占据着重要的地位。氨硼烷（NH3BH3）由于其较高的储氢含量（19.6 wt.%）、高稳定性和无毒性而成为较有潜力的储氢材料之一。NH3BH3可以通过水解的方式释放氢气,但在此过程中,必须有催化剂的参与才能实现氢气的可控制备。此前,研究较为广泛的多为贵金属催化剂材料,但是它们高昂的成本和有限的储量限制了其广泛应用。因此,非贵金属催化剂材料由于其成本低廉、储量丰富而备受关注。本文运用化学镀法,在不同基底上成功制备了具有良好催化活性的三元钴基纳米催化材料,并对其催化NH3BH3水解制氢性能进行了研究,并通过扫描电子显微镜（SEM）、原子力显微镜（AFM）、透射电子显微镜（TEM）、X射线衍射（XRD）、X射线光电子能谱（XPS）、电感耦合等离子体质谱（ICP-MS）及电感耦合等离子体发射光谱（ICP-OE...
【文章来源】：沈阳师范大学辽宁省
【文章页数】：65 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
氨硼烷（NH3BH3）结构图
三元钴基纳米材料的制备及催化制氢性能研究102.2.3催化剂的性能测试本文中所制备的三种钴基纳米催化剂皆用于催化氨硼烷（NH3BH3）水解放氢测试，利用排水法记录所释放出的氢气的体积[48]，放氢装置如图2.3所示。具体操作为：将一定量的催化剂完全浸入8mLNH3BH3水溶液（298K）中，无需搅拌，每隔固定时间段记录所释放出的氢气体积，待放氢反应完全结束后取出催化剂，依次用蒸馏水和无水乙醇洗涤，放入真空干燥箱298K下烘干24h，再重复该放氢操作4次以测试所制备催化剂的循环稳定性能。用在298K下放氢速率最佳的催化剂在不同水解温度下催化NH3BH3水解放氢以测定所制备的催化剂催化NH3BH3水解反应的活化能。再取不同质量的催化剂于298K下催化NH3BH3进行水解放氢测试以研究所制备的催化剂催化NH3BH3水解析氢的动力学情况。图2.3氨硼烷水解制氢装置图Fig2.3Ammoniaboranehydrolysishydrogenproductionplantdiagram.2.2.4催化剂的表征采用X射线衍射（XRD）对所制备的三元钴基纳米催化剂进行物相分析；通过扫描电子显微镜（SEM）观察所制备的催化剂的表面形貌；采用透射电子显微镜（TEM）对反应前后的催化剂进行对比分析；采用原子力显微镜（AFM）对所制备的催化剂的几何结构进行表征并对其表面粗糙度进行计算；通过电感耦合等离子体质谱（ICP-MS）和电感耦合等离子体发射谱（ICP-OES）分析所制备的三元钴基纳米催化剂的化学成分；采用X射线光电子能谱（XPS）分析所制备的三元钴基纳米催化剂表面各元素的电子成键结构和原子比。
液组成为0.05mol·L-1CoCl2·6H2O，0.05mol·L-1Na2MoO4·2H2O，0.6mol·L-1C2H5NO2和0.4mol·L-1NaBH4。通过添加NaOH水溶液将pH值调节在10.5至12.0的范围内，研究镀液pH值对催化性能的影响。借助于恒温水浴锅将沉积温度控制到298K。沉积时间为5min。沉积之后，洗涤并干燥所制备的Co-Mo-B/Cu并称重以获得所沉积的Co-Mo-B催化剂的质量，计算方式如下：mCo-Mo-B=mCo-Mo-B/Cu-mCu（3.1）上式中，mCo-Mo-B表示制备的催化剂质量，mCo-Mo-B/Cu表示催化剂与基底Cu的重质量，mCu表示纯Cu的质量。图3.1Cu片上合成Co-Mo-B催化剂的流程图Fig3.1SchematicdiagramofthesynthesisprocessofCo–Mo–BNPsonCufoil.3.2.2催化剂表征用Rigaku-Dmax2500X射线衍射仪在CuKa辐射（λ=1.54178）下对催化剂进行物相分析。通过安捷伦7900电感耦合等离子体质谱（ICP-MS）估算制备的Co-Mo-B催化剂
【参考文献】：
期刊论文
[1]液压缸耐磨耐蚀性能提高的技术[J]. 张文凡,卢梓江. 机械研究与应用. 2015(04)
[2]铜基甲醇水蒸气重整制氢催化剂活性研究[J]. 严会成,许云波,李华波,李文静,刘阳,王灵翼. 山东化工. 2015(15)
[3]新能源发电现状概述与分析[J]. 高泽,杨建华,冯语晴,王艳松,金锋. 中外能源. 2014(10)
[4]动态吸附法制备非均相芬顿反应催化剂及其脱色效果研究[J]. 孙常旭,王滨松,刘扬,李丽. 黑龙江大学自然科学学报. 2012(03)
[5]镁铜合金储氢材料的制备及对高氯酸铵热分解过程的影响[J]. 刘磊力,李凤生,支春雷,宋洪昌,杨毅. 化学学报. 2008(12)
[6]水热沉积法制备高分散W/Al2O3加氢脱硫催化剂[J]. 王豪,范煜,石冈,刘海燕,鲍晓军. 催化学报. 2007(04)
[7]氢能源——未来的绿色能源[J]. 刘江华. 新疆石油科技. 2007(01)
[8]碳基和有机物储氢材料的研究进展[J]. 吕丹,刘太奇. 新技术新工艺. 2006(08)
[9]镀银件腐蚀变色机理及防变色方法[J]. 胡文,刘艳,朱如瑾. 材料保护. 2005(07)
[10]贮氢材料及其应用研究进展[J]. 袁华堂,邹雅冰,王一菁. 化学通报. 2004(12)
本文编号：3300853
【文章来源】：沈阳师范大学辽宁省
【文章页数】：65 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
氨硼烷（NH3BH3）结构图
三元钴基纳米材料的制备及催化制氢性能研究102.2.3催化剂的性能测试本文中所制备的三种钴基纳米催化剂皆用于催化氨硼烷（NH3BH3）水解放氢测试，利用排水法记录所释放出的氢气的体积[48]，放氢装置如图2.3所示。具体操作为：将一定量的催化剂完全浸入8mLNH3BH3水溶液（298K）中，无需搅拌，每隔固定时间段记录所释放出的氢气体积，待放氢反应完全结束后取出催化剂，依次用蒸馏水和无水乙醇洗涤，放入真空干燥箱298K下烘干24h，再重复该放氢操作4次以测试所制备催化剂的循环稳定性能。用在298K下放氢速率最佳的催化剂在不同水解温度下催化NH3BH3水解放氢以测定所制备的催化剂催化NH3BH3水解反应的活化能。再取不同质量的催化剂于298K下催化NH3BH3进行水解放氢测试以研究所制备的催化剂催化NH3BH3水解析氢的动力学情况。图2.3氨硼烷水解制氢装置图Fig2.3Ammoniaboranehydrolysishydrogenproductionplantdiagram.2.2.4催化剂的表征采用X射线衍射（XRD）对所制备的三元钴基纳米催化剂进行物相分析；通过扫描电子显微镜（SEM）观察所制备的催化剂的表面形貌；采用透射电子显微镜（TEM）对反应前后的催化剂进行对比分析；采用原子力显微镜（AFM）对所制备的催化剂的几何结构进行表征并对其表面粗糙度进行计算；通过电感耦合等离子体质谱（ICP-MS）和电感耦合等离子体发射谱（ICP-OES）分析所制备的三元钴基纳米催化剂的化学成分；采用X射线光电子能谱（XPS）分析所制备的三元钴基纳米催化剂表面各元素的电子成键结构和原子比。
液组成为0.05mol·L-1CoCl2·6H2O，0.05mol·L-1Na2MoO4·2H2O，0.6mol·L-1C2H5NO2和0.4mol·L-1NaBH4。通过添加NaOH水溶液将pH值调节在10.5至12.0的范围内，研究镀液pH值对催化性能的影响。借助于恒温水浴锅将沉积温度控制到298K。沉积时间为5min。沉积之后，洗涤并干燥所制备的Co-Mo-B/Cu并称重以获得所沉积的Co-Mo-B催化剂的质量，计算方式如下：mCo-Mo-B=mCo-Mo-B/Cu-mCu（3.1）上式中，mCo-Mo-B表示制备的催化剂质量，mCo-Mo-B/Cu表示催化剂与基底Cu的重质量，mCu表示纯Cu的质量。图3.1Cu片上合成Co-Mo-B催化剂的流程图Fig3.1SchematicdiagramofthesynthesisprocessofCo–Mo–BNPsonCufoil.3.2.2催化剂表征用Rigaku-Dmax2500X射线衍射仪在CuKa辐射（λ=1.54178）下对催化剂进行物相分析。通过安捷伦7900电感耦合等离子体质谱（ICP-MS）估算制备的Co-Mo-B催化剂
【参考文献】：
期刊论文
[1]液压缸耐磨耐蚀性能提高的技术[J]. 张文凡,卢梓江. 机械研究与应用. 2015(04)
[2]铜基甲醇水蒸气重整制氢催化剂活性研究[J]. 严会成,许云波,李华波,李文静,刘阳,王灵翼. 山东化工. 2015(15)
[3]新能源发电现状概述与分析[J]. 高泽,杨建华,冯语晴,王艳松,金锋. 中外能源. 2014(10)
[4]动态吸附法制备非均相芬顿反应催化剂及其脱色效果研究[J]. 孙常旭,王滨松,刘扬,李丽. 黑龙江大学自然科学学报. 2012(03)
[5]镁铜合金储氢材料的制备及对高氯酸铵热分解过程的影响[J]. 刘磊力,李凤生,支春雷,宋洪昌,杨毅. 化学学报. 2008(12)
[6]水热沉积法制备高分散W/Al2O3加氢脱硫催化剂[J]. 王豪,范煜,石冈,刘海燕,鲍晓军. 催化学报. 2007(04)
[7]氢能源——未来的绿色能源[J]. 刘江华. 新疆石油科技. 2007(01)
[8]碳基和有机物储氢材料的研究进展[J]. 吕丹,刘太奇. 新技术新工艺. 2006(08)
[9]镀银件腐蚀变色机理及防变色方法[J]. 胡文,刘艳,朱如瑾. 材料保护. 2005(07)
[10]贮氢材料及其应用研究进展[J]. 袁华堂,邹雅冰,王一菁. 化学通报. 2004(12)
本文编号：3300853
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