结构有序三元Pt基合金催化剂氧还原性能研究
发布时间：2021-08-15 08:03
质子交换膜燃料电池（PEMFCs）因其具有能量转换效率高、低温启动和环境友好等优点,在全世界引起了广泛的关注。电催化剂是PEMFCs的核心材料,其催化性能直接影响到电池的性能、使用寿命和成本。发展低成本,高性能的氧化还原催化剂是实现燃料电池商业化的关键。二元无序Pt基合金催化剂是目前应用最广泛的氧还原催化剂之一,但是在燃料电池运行过程中,仍然存在着稳定性较差、催化活性不够高、贱金属溶出等一系列问题。为了解决上述问题,本文利用空间限域和高温界面扩散原理,制备结构有序三元合金,探索合金组成、结构等对催化活性和稳定性的影响规律。研究结果表明,在PtCo二元有序合金的基础上加入第三种金属Fe和Ni,不仅能保持其原有的有序结构,并且可以进一步调节催化剂电子结构,提高其催化性能。研究结果显示,PtCoFe体系比PtCoNi体系具有更加优异的氧还原催化活性和稳定性。电化学测试结果显示,以PtCoFe-1-0.6（表示催化剂中摩尔比Pt:Co:Fe=1:1:0.6）催化剂有最优的氧还原催化活性,在0.9V下其质量活性和比表面活性分别为1.43 A/mgPt和2.23 mA/cm<...
【文章来源】：重庆大学重庆市 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：69 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
氢氧PEMFC的工作原理示意图
重庆大学硕士学位论文1绪论61.4氧还原反应催化剂的分类1.4.1Pt/C类催化剂Pt/C催化剂应用广泛，但因其价格昂贵，并且极易中毒从而失去活性，这严重限制了燃料电池商业化的进程[29]。陈等人[30]采用导电聚苯胺修饰Pt/C，制备出Pt/C@PANI核壳结构催化剂，如图1.2所示。测试结果显示，聚苯胺修饰之后氧还原催化活性得到了明显增强，Pt/C@PANI催化剂的质量活性与比表面活性分别是商业Pt/C催化剂的1.6倍和1.8倍。图1.2Pt/C@PANI制备示意图Fig.1.2ConfigurationofthePt/C@PANICatalystIzumi等人[31]通过加热和搅拌Pt纳米颗粒分散液混合物（IL）和碳载体，再经过高温碳化处理，制备出Pt纳米颗粒负载碳电催化剂，如图1.3所示。电化学测试表明，尽管碳化过程使Pt纳米颗粒变大并因此降低了质量活性，但比表面活性却是比商业Pt纳米颗粒电催化剂提高了的4倍多。此外由于Pt催化剂上的纳米颗粒被碳化的质子离子液体（PIL）/有机盐（POS）混合物包覆起来，因此催化剂表现出较高的催化性能稳定性。图1.3催化剂制备示意图Fig.1.3Schematicofcatalystpreparation1.4.2合金类催化剂为了实现燃料电池的商业化，Pt基催化剂的ORR活性和稳定性必须有所提高；
重庆大学硕士学位论文1绪论61.4氧还原反应催化剂的分类1.4.1Pt/C类催化剂Pt/C催化剂应用广泛，但因其价格昂贵，并且极易中毒从而失去活性，这严重限制了燃料电池商业化的进程[29]。陈等人[30]采用导电聚苯胺修饰Pt/C，制备出Pt/C@PANI核壳结构催化剂，如图1.2所示。测试结果显示，聚苯胺修饰之后氧还原催化活性得到了明显增强，Pt/C@PANI催化剂的质量活性与比表面活性分别是商业Pt/C催化剂的1.6倍和1.8倍。图1.2Pt/C@PANI制备示意图Fig.1.2ConfigurationofthePt/C@PANICatalystIzumi等人[31]通过加热和搅拌Pt纳米颗粒分散液混合物（IL）和碳载体，再经过高温碳化处理，制备出Pt纳米颗粒负载碳电催化剂，如图1.3所示。电化学测试表明，尽管碳化过程使Pt纳米颗粒变大并因此降低了质量活性，但比表面活性却是比商业Pt纳米颗粒电催化剂提高了的4倍多。此外由于Pt催化剂上的纳米颗粒被碳化的质子离子液体（PIL）/有机盐（POS）混合物包覆起来，因此催化剂表现出较高的催化性能稳定性。图1.3催化剂制备示意图Fig.1.3Schematicofcatalystpreparation1.4.2合金类催化剂为了实现燃料电池的商业化，Pt基催化剂的ORR活性和稳定性必须有所提高；
【参考文献】：
期刊论文
[1]碱性燃料电池阳极催化剂的研究进展[J]. 赵世怀,张翠翠,杨紫博,张旭平,陶超. 精细化工. 2018(08)
[2]过渡金属合金催化剂催化作用机理研究进展[J]. 崔鑫,林瑞,赵天天,杨美妮,马建新. 化工进展. 2014(S1)
[3]核壳结构低铂催化剂:设计、制备及核的组成及结构的影响[J]. 陈丹,舒婷,廖世军. 化工进展. 2013(05)
[4]燃料电池技术发展现状与展望[J]. 侯明,衣宝廉. 电化学. 2012(01)
[5]Pt纳米线阵列的氧还原催化性能[J]. 张敏,李经建,潘牧,徐东升. 物理化学学报. 2011(07)
[6]电池300余年的发展史[J]. 但世辉,陈莉莉. 化学教育. 2011(07)
[7]车用燃料电池耐久性的解决策略[J]. 衣宝廉,侯明. 汽车安全与节能学报. 2011(02)
[8]Fe对Pt-Fe/C催化剂电催化氧还原反应活性的影响[J]. 王彦恩,唐亚文,周益明,高颖,刘长鹏,陆天虹. 高等学校化学学报. 2007(04)
[9]质子交换膜燃料电池模型研究现状[J]. 刘志祥,毛宗强,王诚. 电池. 2004(01)
[10]燃料电池的原理、技术状态与展望[J]. 衣宝廉. 电池工业. 2003(01)
硕士论文
[1]质子交换膜燃料电池用Pt基催化剂的制备与性能研究[D]. 张海艳.华东理工大学 2012
[2]超细磁性纳米线阵列的制备及性能研究[D]. 龚志红.南京航空航天大学 2010
[3]质子交换膜燃料电池系统特性仿真研究[D]. 王振.山东大学 2007
本文编号：3344153
【文章来源】：重庆大学重庆市 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：69 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
氢氧PEMFC的工作原理示意图
重庆大学硕士学位论文1绪论61.4氧还原反应催化剂的分类1.4.1Pt/C类催化剂Pt/C催化剂应用广泛，但因其价格昂贵，并且极易中毒从而失去活性，这严重限制了燃料电池商业化的进程[29]。陈等人[30]采用导电聚苯胺修饰Pt/C，制备出Pt/C@PANI核壳结构催化剂，如图1.2所示。测试结果显示，聚苯胺修饰之后氧还原催化活性得到了明显增强，Pt/C@PANI催化剂的质量活性与比表面活性分别是商业Pt/C催化剂的1.6倍和1.8倍。图1.2Pt/C@PANI制备示意图Fig.1.2ConfigurationofthePt/C@PANICatalystIzumi等人[31]通过加热和搅拌Pt纳米颗粒分散液混合物（IL）和碳载体，再经过高温碳化处理，制备出Pt纳米颗粒负载碳电催化剂，如图1.3所示。电化学测试表明，尽管碳化过程使Pt纳米颗粒变大并因此降低了质量活性，但比表面活性却是比商业Pt纳米颗粒电催化剂提高了的4倍多。此外由于Pt催化剂上的纳米颗粒被碳化的质子离子液体（PIL）/有机盐（POS）混合物包覆起来，因此催化剂表现出较高的催化性能稳定性。图1.3催化剂制备示意图Fig.1.3Schematicofcatalystpreparation1.4.2合金类催化剂为了实现燃料电池的商业化，Pt基催化剂的ORR活性和稳定性必须有所提高；
重庆大学硕士学位论文1绪论61.4氧还原反应催化剂的分类1.4.1Pt/C类催化剂Pt/C催化剂应用广泛，但因其价格昂贵，并且极易中毒从而失去活性，这严重限制了燃料电池商业化的进程[29]。陈等人[30]采用导电聚苯胺修饰Pt/C，制备出Pt/C@PANI核壳结构催化剂，如图1.2所示。测试结果显示，聚苯胺修饰之后氧还原催化活性得到了明显增强，Pt/C@PANI催化剂的质量活性与比表面活性分别是商业Pt/C催化剂的1.6倍和1.8倍。图1.2Pt/C@PANI制备示意图Fig.1.2ConfigurationofthePt/C@PANICatalystIzumi等人[31]通过加热和搅拌Pt纳米颗粒分散液混合物（IL）和碳载体，再经过高温碳化处理，制备出Pt纳米颗粒负载碳电催化剂，如图1.3所示。电化学测试表明，尽管碳化过程使Pt纳米颗粒变大并因此降低了质量活性，但比表面活性却是比商业Pt纳米颗粒电催化剂提高了的4倍多。此外由于Pt催化剂上的纳米颗粒被碳化的质子离子液体（PIL）/有机盐（POS）混合物包覆起来，因此催化剂表现出较高的催化性能稳定性。图1.3催化剂制备示意图Fig.1.3Schematicofcatalystpreparation1.4.2合金类催化剂为了实现燃料电池的商业化，Pt基催化剂的ORR活性和稳定性必须有所提高；
【参考文献】：
期刊论文
[1]碱性燃料电池阳极催化剂的研究进展[J]. 赵世怀,张翠翠,杨紫博,张旭平,陶超. 精细化工. 2018(08)
[2]过渡金属合金催化剂催化作用机理研究进展[J]. 崔鑫,林瑞,赵天天,杨美妮,马建新. 化工进展. 2014(S1)
[3]核壳结构低铂催化剂:设计、制备及核的组成及结构的影响[J]. 陈丹,舒婷,廖世军. 化工进展. 2013(05)
[4]燃料电池技术发展现状与展望[J]. 侯明,衣宝廉. 电化学. 2012(01)
[5]Pt纳米线阵列的氧还原催化性能[J]. 张敏,李经建,潘牧,徐东升. 物理化学学报. 2011(07)
[6]电池300余年的发展史[J]. 但世辉,陈莉莉. 化学教育. 2011(07)
[7]车用燃料电池耐久性的解决策略[J]. 衣宝廉,侯明. 汽车安全与节能学报. 2011(02)
[8]Fe对Pt-Fe/C催化剂电催化氧还原反应活性的影响[J]. 王彦恩,唐亚文,周益明,高颖,刘长鹏,陆天虹. 高等学校化学学报. 2007(04)
[9]质子交换膜燃料电池模型研究现状[J]. 刘志祥,毛宗强,王诚. 电池. 2004(01)
[10]燃料电池的原理、技术状态与展望[J]. 衣宝廉. 电池工业. 2003(01)
硕士论文
[1]质子交换膜燃料电池用Pt基催化剂的制备与性能研究[D]. 张海艳.华东理工大学 2012
[2]超细磁性纳米线阵列的制备及性能研究[D]. 龚志红.南京航空航天大学 2010
[3]质子交换膜燃料电池系统特性仿真研究[D]. 王振.山东大学 2007
本文编号：3344153
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