氧还原电催化剂的设计及其性能的理论研究

发布时间：2021-10-10 08:18

　　质子交换膜燃料电池（PEMFCs）被认为是一种清洁高效的绿色环保能源装置,其阴极氧还原反应（ORR）是一个动力学十分缓慢的过程,需要高效的催化剂加速。该过程目前常用的是Pt及Pt基催化剂,但其持久性和高成本限制了质子交换膜燃料电池的商业化应用,开发新的高效、低成本的氧还原反应催化剂显得十分迫切。由于催化剂在实验中合成时间较长且无法准确地观察其反应过程而造成成本增加,同时理论计算已经被证实能够有效、准确评价氧还原反应催化剂的性能,能够为高效氧还原反应筛选相关催化剂备选物。本文共设计了三类不同的氧还原催化剂,采用密度泛函理论对氧还原反应催化剂进行理论评估,进而为探求高效的氧还原反应催化剂提供理论指导。本论文共有以下四个部分:第一部分绪论。这部分内容主要介绍了燃料电池的基本原理及其类型、氧还原反应的基本原理和常见催化剂以及密度泛函理论的基本原理和发展历程。第二部分Pt掺杂氧化石墨烯在酸性介质中催化氧还原反应。基于石墨烯设计了Pt掺杂完美石墨烯及氧化石墨烯氧还原反应（ORR）催化剂。计算了氧还原反应中间体O₂、O、OOH、OH、H₂O和H_2... 

【文章来源】：西北师范大学甘肃省

【文章页数】：95 页

【学位级别】：硕士

【文章目录】：
摘要
Abstract
第一章 绪论
    1.1 燃料电池
        1.1.1 燃料电池工作原理
        1.1.2 燃料电池分类
    1.2 氧还原反应(Oxygen Reduction Reaction,ORR)
    1.3 氧还原反应催化剂种类
        1.3.1 纯铂催化剂
        1.3.2 铂基合金催化剂
        1.3.3 核壳结构催化剂
        1.3.4 Pd基催化剂
        1.3.5 金属氧化物
        1.3.6 金属氮化物和氮氧化物
        1.3.7 金属碳氮化物
        1.3.8 金属硫属化物
        1.3.9 金属大环化合物
        1.3.10 非金属掺杂碳基材料
    1.4 理论基础
        1.4.1 量子化学产生和发展
        1.4.2 密度泛函理论
        1.4.3 吉布斯自由能计算
    1.5 选题思路
第二章 Pt掺杂氧化石墨烯在酸性介质中催化氧还原反应
    2.1 引言
    2.2 计算方法
    2.3 结果与讨论
        2.3.1 石墨烯缺陷及氧分子吸附稳定性
        2.3.2 催化活性分析
        2.3.3 氧还原反应步骤模拟
    2.4 结论
第三章 取代基对卟啉催化氧还原反应活性的影响
    3.1 引言
    3.2 计算方法
    3.3 结果与讨论
        3.3.1 卟啉中心配位金属筛选
        3.3.2 供电子基团对卟啉催化氧还原反应活性影响
        3.3.3 吸电子基团对卟啉催化氧还原反应活性影响
    3.4 结论
第四章 吸电子取代基在咔咯中对氧还原反应的影响
    4.1 引言
    4.2 计算方法
    4.3 结果与讨论
        4.3.1 催化活性分析
        4.3.2 反应步骤
    4.4 结果与讨论
第五章 结论
参考文献
在读硕士期间成果
致谢



本文编号：3428001