基于氧化锌纳米异质结的构建及光催化合成氨的研究
发布时间：2021-10-10 06:06
氨（NH3）不仅是人造氮肥的重要氮源,而且也是重要的储氢载体。尽管地球大气中氮气含量接近80%,合成氨的氮源非常丰富,但由于氮氮三键键能较高(940 kJ·mol-1),活化N2分子非常困难。目前,工业合成氨仍然延用传统哈伯合成氨法,但该合成氨技术需要高温高压,并且制氢及合成氨工艺中均产生大量CO2气体。因此,寻找廉价、高效、绿色节能的合成氨技术具有重要意义。与哈伯工业合成氨技术比较,利用太阳光作为驱动力,采用半导体材料作为光催化剂,将氮气与水反应,可以在温和反应条件下光催化合成氨。光催化合成氨涉及到光生电子、氮分子吸附及活化、电子空穴分离及反应物脱附等过程。本论文以提高对N2分子的活化位点,增大半导体光催化剂对光的吸收,加快光生载流子的迁移率,促进光生电子与空穴的分离,抑制光生电子与空穴的分离,从而增大光催化固定氮的效率为目的,采用ZnO为基质,设计了ZnO纳米异质结构的光催化剂,并用于光催化合成氨反应。具体工作内容如下:（1）以乙二醇作为还原剂,通过两步水热法设计合成了一种...
【文章来源】：浙江工业大学浙江省
【文章页数】：69 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
金属和氧空位的吸附活化N2过程
基于氧化锌纳米异质结的构建及光催化合成氨的研究剂以 TiO2为主[25-28]，虽然对催化剂缺陷等没有进行充分的表征和分析，但是晶体的晶型和 Fe 等过渡元素的掺杂被普遍认为是能够提高光催化性能的重要因素[29,30]。近年来，光催化固定氮的研究由了新的进展，发现了氮化碳和铋基催化剂等层状催化剂能够在可见光下光催化合成氨[31]，通过制造空位，等离子共振效应等方式均对光催化性能有一定的提升。
图 1-3 Bi5O7I-001 和 Bi5O7I -100 的价带导带位置[42]Fig. 1-3 The valence band and conduction band position of Bi5O7I-001 and Bi5O7I -100[4Mott–Schottky plots of Bi5O7I–100 (a) and Bi5O7I–001 (b) Bi5O7I electrodes in an aqueosolution of Na2SO4(0.1 M) with frequencies of 1000 and 2000 Hz, (c) valence band XPS spectof Bi5O7I–100 and Bi5O7I–001, and (d) band diagram of Bi5O7I–100 and Bi5O7I–001而对于半导体材料而言，往往每个晶面导带与价带的位置有略微的偏移，晶面与晶面之间能够形成“表面异质结”[43]，与复合材料之间所形成的异质结相比较由于表面异质结几乎不用考虑界面，所以消除了界面接触对光生载流子迁移的干扰[44]。李灿课题组[45]将暴露(001)晶面的 SrTiO3的六面体调控为同时暴露(001)晶面和(110)晶面的十八面体（如图 1-4），使氧化和还原反应分别在不同晶面上进行降低光生电子和空穴的复合率，促使光催化制氢效率提升 5 倍以上。
【参考文献】：
期刊论文
[1]镍掺杂石墨相氮化碳的熔盐辅助微波法制备及光催化固氮性能[J]. 曲晓钰,胡绍争,李萍,王菲,赵艳锋,王琼. 高等学校化学学报. 2017(12)
[2]TiO2光催化剂的晶面效应研究进展[J]. 陆阳. 物理化学学报. 2016(09)
本文编号：3427802
【文章来源】：浙江工业大学浙江省
【文章页数】：69 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
金属和氧空位的吸附活化N2过程
基于氧化锌纳米异质结的构建及光催化合成氨的研究剂以 TiO2为主[25-28]，虽然对催化剂缺陷等没有进行充分的表征和分析，但是晶体的晶型和 Fe 等过渡元素的掺杂被普遍认为是能够提高光催化性能的重要因素[29,30]。近年来，光催化固定氮的研究由了新的进展，发现了氮化碳和铋基催化剂等层状催化剂能够在可见光下光催化合成氨[31]，通过制造空位，等离子共振效应等方式均对光催化性能有一定的提升。
图 1-3 Bi5O7I-001 和 Bi5O7I -100 的价带导带位置[42]Fig. 1-3 The valence band and conduction band position of Bi5O7I-001 and Bi5O7I -100[4Mott–Schottky plots of Bi5O7I–100 (a) and Bi5O7I–001 (b) Bi5O7I electrodes in an aqueosolution of Na2SO4(0.1 M) with frequencies of 1000 and 2000 Hz, (c) valence band XPS spectof Bi5O7I–100 and Bi5O7I–001, and (d) band diagram of Bi5O7I–100 and Bi5O7I–001而对于半导体材料而言，往往每个晶面导带与价带的位置有略微的偏移，晶面与晶面之间能够形成“表面异质结”[43]，与复合材料之间所形成的异质结相比较由于表面异质结几乎不用考虑界面，所以消除了界面接触对光生载流子迁移的干扰[44]。李灿课题组[45]将暴露(001)晶面的 SrTiO3的六面体调控为同时暴露(001)晶面和(110)晶面的十八面体（如图 1-4），使氧化和还原反应分别在不同晶面上进行降低光生电子和空穴的复合率，促使光催化制氢效率提升 5 倍以上。
【参考文献】：
期刊论文
[1]镍掺杂石墨相氮化碳的熔盐辅助微波法制备及光催化固氮性能[J]. 曲晓钰,胡绍争,李萍,王菲,赵艳锋,王琼. 高等学校化学学报. 2017(12)
[2]TiO2光催化剂的晶面效应研究进展[J]. 陆阳. 物理化学学报. 2016(09)
本文编号：3427802
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