g-C 3 N 4 基光催化纳米材料的制备及其产氢性能研究
发布时间：2021-10-31 09:23
面对日益紧迫的能源与环境问题,开发清洁、可再生能源以维持人类的可持续发展已经迫在眉睫,将太阳能通过半导体光催化技术转化为氢能被认为是最有前景的解决方案之一。石墨相氮化碳（g-C3N4）已被证明是最有潜力的光催化制氢（H2）的半导体催化剂之一。然而,原始的块状g-C3N4具有对可见光的吸收能力不足和其内部的光生电子与空穴复合率较高等缺陷,因而限制了它的实际应用。因此,本文以g-C3N4为研究对象,通过带隙调控和助催化剂负载等方法制备出用于产氢的可见光响应的高性能光催化剂。本论文着重研究多孔P掺杂g-C3N4纳米片（PCNNSs）、Pd/PCNNSs复合材料、MoS2/PCNNSs复合材料的可控制备方法。通过XRD、TEM、XPS等手段表征了材料的结构与表面形貌,利用UV-Vis DRS、光致发光谱、电化学等方法对材料的光电化学特性进行了分析。结合光催化分解水制H...
【文章来源】：江苏大学江苏省
【文章页数】：77 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
（a）全球能源消耗增长,（b）能源需求与碳排放增长
水分解的太阳能转化效率仍然太低，这主要受制于光催化分解水系统中最重要的一环——光催化剂[10]。迄今为止，开发用于光催化技术的高质量半导体光催化剂已经成为了研究的热点。1.2光催化分解水制氢的原理及挑战1.2.1基于半导体的光催化水分解原理半导体的特征在于其特殊的电子能带结构，其中低能量的价带（VB）和能量高于价带的导带（CB）被带隙分开，VB顶与CB底之间的能量差，即半导体的禁带宽度（Eg）。基于半导体的光催化过程通常是基于光激发载流子的产生。通常，光催化水分解的主要过程主要分为以下步骤[11]，如图1.2（a）所示:（i）价带中的电子（e-）受到能量大于或等于禁带宽度（即hν≥Eg）的光激发跃迁至导带，并在价带上产生相应的空穴（h+）;（ii）光生电子和空穴由体相向表面迁移，但大部分光生电子-空穴对在迁移过程中发生了复合;（iii）吸附在材料表面的水分子与迁移至表面的光生电子（e-）和空穴（h+）发生还原和氧化反应，分别产生H2和O2。图1.2（a）光催化过程和（b）基于半导体的光催化全水分解的示意图[11]Fig.1.2(a)Photocatalyticprocessesand(b)schematicillustrationofsemiconductor-basedphotocatalyticoverallwatersplitting
江苏大学硕士学位论文7包括固相反应法、电化学沉积法等，由于制备条件苛刻，成本高，且缺少结构与组成的确切说明，从而限制了其应用前景。热聚合法是近年来研究较为成熟的一种方法。热聚合法通过对有机物前驱物进行热处理，使其有机物前驱体发生聚合反应形成g-C3N4,是一种最为简便直接的方法,广泛应用于制备g-C3N4基催化剂、催化剂载体和储能材料等[35]。热聚合法使用的前驱体一般有两种，一种是像三聚氰胺[45,46]一样含有三嗪结构的有机化合物，一种是如单氰胺[47,48]、双氰胺[49,50]、尿素[51,52]、硫脲[53,54]等在低温热处理下可以发生加聚反应生成三嗪结构的有机化合物。图1.5为三聚氰胺、单氰胺、双聚氰胺、尿素和硫脲合成g-C3N4的示意图。图1.5不同前驱体（三聚氰胺，氰胺，双氰胺，尿素和硫脲等）利用热聚合法合成g-C3N4的过程示意图[27]Fig.1.5Schematicdiagramoftheprocessofthermalpolymerizationofdifferentprecursors(melamine,cyanamide,dicyandiamide,ureaandthiourea,etc.)tosynthesizeg-C3N41.4g-C3N4基光催化剂的研究进展尽管优异的热化学稳定性以及良好的光学和光电化学性能使得g-C3N4在光催化领域中具有极大的应用潜力，但因为材料本身的光生载流子复合率高，电导率低等问题，g-C3N4在实际应用中仍然受到很大的限制。迄今为止，研究者们为提高g-C3N4的光催化效率已经做出了巨大的努力，已被证实有效的策略包括带隙调控、缺陷控制、形貌调控、异质结构建和助催化剂负载等[30,55]。
【参考文献】：
期刊论文
[1]二氧化钛纳米材料的非均相光催化本质及表面改性（英文）[J]. 温九清,李鑫,刘威,方岳平,谢君,徐悦华. 催化学报. 2015(12)
本文编号：3467872
【文章来源】：江苏大学江苏省
【文章页数】：77 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
（a）全球能源消耗增长,（b）能源需求与碳排放增长
水分解的太阳能转化效率仍然太低，这主要受制于光催化分解水系统中最重要的一环——光催化剂[10]。迄今为止，开发用于光催化技术的高质量半导体光催化剂已经成为了研究的热点。1.2光催化分解水制氢的原理及挑战1.2.1基于半导体的光催化水分解原理半导体的特征在于其特殊的电子能带结构，其中低能量的价带（VB）和能量高于价带的导带（CB）被带隙分开，VB顶与CB底之间的能量差，即半导体的禁带宽度（Eg）。基于半导体的光催化过程通常是基于光激发载流子的产生。通常，光催化水分解的主要过程主要分为以下步骤[11]，如图1.2（a）所示:（i）价带中的电子（e-）受到能量大于或等于禁带宽度（即hν≥Eg）的光激发跃迁至导带，并在价带上产生相应的空穴（h+）;（ii）光生电子和空穴由体相向表面迁移，但大部分光生电子-空穴对在迁移过程中发生了复合;（iii）吸附在材料表面的水分子与迁移至表面的光生电子（e-）和空穴（h+）发生还原和氧化反应，分别产生H2和O2。图1.2（a）光催化过程和（b）基于半导体的光催化全水分解的示意图[11]Fig.1.2(a)Photocatalyticprocessesand(b)schematicillustrationofsemiconductor-basedphotocatalyticoverallwatersplitting
江苏大学硕士学位论文7包括固相反应法、电化学沉积法等，由于制备条件苛刻，成本高，且缺少结构与组成的确切说明，从而限制了其应用前景。热聚合法是近年来研究较为成熟的一种方法。热聚合法通过对有机物前驱物进行热处理，使其有机物前驱体发生聚合反应形成g-C3N4,是一种最为简便直接的方法,广泛应用于制备g-C3N4基催化剂、催化剂载体和储能材料等[35]。热聚合法使用的前驱体一般有两种，一种是像三聚氰胺[45,46]一样含有三嗪结构的有机化合物，一种是如单氰胺[47,48]、双氰胺[49,50]、尿素[51,52]、硫脲[53,54]等在低温热处理下可以发生加聚反应生成三嗪结构的有机化合物。图1.5为三聚氰胺、单氰胺、双聚氰胺、尿素和硫脲合成g-C3N4的示意图。图1.5不同前驱体（三聚氰胺，氰胺，双氰胺，尿素和硫脲等）利用热聚合法合成g-C3N4的过程示意图[27]Fig.1.5Schematicdiagramoftheprocessofthermalpolymerizationofdifferentprecursors(melamine,cyanamide,dicyandiamide,ureaandthiourea,etc.)tosynthesizeg-C3N41.4g-C3N4基光催化剂的研究进展尽管优异的热化学稳定性以及良好的光学和光电化学性能使得g-C3N4在光催化领域中具有极大的应用潜力，但因为材料本身的光生载流子复合率高，电导率低等问题，g-C3N4在实际应用中仍然受到很大的限制。迄今为止，研究者们为提高g-C3N4的光催化效率已经做出了巨大的努力，已被证实有效的策略包括带隙调控、缺陷控制、形貌调控、异质结构建和助催化剂负载等[30,55]。
【参考文献】：
期刊论文
[1]二氧化钛纳米材料的非均相光催化本质及表面改性（英文）[J]. 温九清,李鑫,刘威,方岳平,谢君,徐悦华. 催化学报. 2015(12)
本文编号：3467872
本文链接：https://www.wllwen.com/kejilunwen/huaxuehuagong/3467872.html
