可见光完全分解水制氢光催化材料的构建及其性能研究

发布时间：2021-11-14 15:02

　　光催化完全分解水制氢被誉为化学中的“圣杯”,为将太阳能直接转化为清洁、可存储的化学能提供了重要途径。目前,光催化完全分解水制氢的研究主要围绕寻找高效的可见光催化剂和提高现有光催化剂能量转换效率两大主题。本文将以新型的能响应可见光的Bi_xY_1-xVO₄和g-C₃N₄为光催化剂主体,通过掺杂、复合或其它手段来提高光催化完全分解水制氢的性能,并对助催化剂Pt在光催化完全分解水制氢中作用机理进行探究。本论文具体研究内容及研究成果如下:固相法制备的Bi_xY_1-xVO₄固溶体可重复性差且光催化完全分解水活性不高。本文首先对Bi_xY_1-xVO₄固溶体形貌进行调控,利用水热法合成了具有十二面体结构的Bi_xY_1-xVO₄固溶体,其暴露面为{101}和{100}两个晶面族。通过在该十二面体结构的Bi

【文章来源】：上海交通大学上海市 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校

【文章页数】：149 页

【学位级别】：博士

【部分图文】：

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过太阳能电池可以将太阳能直接转换为电能，但这种电能品质低且不能直接贮存。相对于过程性能源的电能，含能体能源的氢能是一种清洁的高品位能源，在未来清洁能源发展中将扮演重要角色[1]。然而，全球氢气需求量的 95%是通过化石燃料制备，4%来源于水的电解，1%来源于生物质等其它方法[2]。这些氢气制备方法成本高，技术复杂，且耗能常常大于所获得氢能。1972 年，Fujishima 和 Honda 发现 TiO2单晶电极在光照下能够分解水产生氢气，这一重大发现使太阳能直接转换为化学能成为可能[3]。光催化分解水制氢就是利用太阳能将水分解成氢气和氧气（H2O→H2+ O2），从而将太阳能直接转化为清洁、可存储的氢能，被誉为化学界的“圣杯”，吸引了无数研究者从事相关的研究[4-20]。经过几十年的努力，在响应可见光的新型催化材料制备、活性改善和反应机理等方面获得了令人瞩目的发展。作为代表性的光催化材料， Pt-PdS/CdS 和 NiSx/Cd0.5Zn0.5S 体系在 420 nm 处光催化分解水制氢半反应的量子效率已经超过90%[21,22]；而C-dot/g-C3N4和SrTiO3:La,Rh/Au/BiVO4:Mo体系完全分解水时能量转换效率也突破了 1%[23,24]。但是，光催化分解水制氢离产业化的目标（能源转换效率超过 10%）仍然很远[4]。

在光照射下分解水产生 H2，如图 1-2 所示；2）将光催化剂制成电极，在光照和一定的偏压下，两电极分催化制氢方式最大的优点是装置简单，而缺点是生成进一步分离，当然粉末体系 Z 型光催化分解水制氢不光电催化制氢方式与非均相光催化制氢的优缺点正好在两个电极产生易分离，缺点是装置过于复杂成本高。种方式相当，目前光电催化制氢（PEC）稍占优势。

【参考文献】：
期刊论文
[1]太阳能光催化制氢研究进展[J]. 温福宇,杨金辉,宗旭,马艺,徐倩,马保军,李灿.  化学进展. 2009(11)
[2]光催化材料与太阳能转换和环境净化[J]. 邹志刚.  功能材料信息. 2008(04)
[3]太阳能光解水制氢的研究进展[J]. 上官文峰.  无机化学学报. 2001(05)



本文编号：3494852