分子耦合金属离子辅助合成碳基电催化剂及其性能研究

发布时间：2021-11-16 22:57

　　面对全球能源危机,人们致力于开发优秀的能源转换和储存系统。电催化是可再生和可持续能源系统中的一种常见和环境友好的过程。例如,氧还原反应（ORR）是燃料电池中非常重要的反应,而析氧反应（OER）和ORR是可再充电金属-空气电池的两个不可缺少的反应,OER和析氢反应（HER）是电解水产氢装置的重要反应。然而,电催化过程普遍存在反应动力学迟缓的问题。研究结果表明,OER和ORR这两个反应的动力学问题主要与O₂在反应过程产生的中间体与催化活性中心的吸脱附能有关。催化剂对中间体的吸附能力过强或过弱都限制了反应动力学。为了解决这一问题,研究的重点之一是开发活性较强且具有较合适中间体吸附能的催化剂。此外,电催化剂中普遍使用的贵金属还面临着价格昂贵、存储量少和易毒化不稳定的问题。针对上述问题,本论文首先研究了通过有效的合成方法以金属Pd取代Pt从而降低催化剂的成本。然后,还致力于开发价格低廉且高活性的铁基碳氮催化剂,系统地研究了通过与金属离子耦合的全氮配位的有机配体（邻菲啰啉）、氮氧共配位的有机配体（乙二胺四乙酸）及全含氧基团配位的氨基对苯二甲酸所合成的电催化剂材料,并尝试通过实... 

【文章来源】：广州大学广东省

【文章页数】：108 页

【学位级别】：硕士

【部分图文】：

基于电催化的可持续能源发展示意图

分子耦合金属离子辅助合成碳基电催化剂及其性能研究3图1-2 燃料电池工作原理图Figure1-2 Principle of a Fuel Cell以氢气为燃料为例，如图1-2：阳极：燃料在阳极催化剂的作用下，氧化解离出质子，并释放电子，其反应式为：H2→ 2H++ e-(1.1)阴极所示，氧气或者空气在阴极反应界面上，与来自阳极的质子和外电路传来的电子，在阴极催化剂的作用下实现以下化学反应：1/2 O2+ H++ 2e-→ H2O (1.2)总的化学反应式为： H2+1/2O2→ H2O (1.3)整个反应的过程中，电子在外电路的定向流动形成电流。这种电池可以将燃料中的化学能转换为电能，是一种几乎不产生热损失的装置，由此可见，燃料电池是继火电、水电和核电后名副其实的新型发电方式[12]。1.2.1 燃料电池的分类及基本原理燃料电池的发展也经历了一个漫长的过程。1893年

它的断裂很大程度上取决于催化剂表面和氧气分子的吸附模式。一般来说，氧气分子在金属或者金属氧化物催化剂表明存在着三种吸附模型如图1-3所示：Griffiths模型，倾向模型（Yeager模型）和末端模式模型（Pauling模型）[32]。在Griffith模型中，O2分子的π轨道与催化剂中金属离子的空d-轨道耦合，O-O键随后被削弱，其长度逐渐增加，如果相互作用足够强，就会导致O-O键的解离吸附，有利于4电子的反应，这很可能是贵金属表面氧气的吸附模式；在Pauling模式中，O2分子的一个氧端与电极表面上的活性位点相互作用


本文编号：3499721