氮和铁-氮修饰碳黑材料的电催化性能及其在微生物燃料电池中的应用研究
发布时间：2021-12-17 08:45
随着社会的快速发展,人类对能源的需求逐年增加,也带来了诸多不可忽视的环境问题:水污染和空气污染等。此时,能在处理污水的同时输出电能的微生物燃料电池（Microbial Fuel Cells,MFCs）,因这种可变废为宝的作用而得到广泛的关注。目前,微生物燃料电池的产电性能主要受到阴极氧还原性能的影响。虽然传统的Pt/C被认为是最佳的氧还原催化剂,但是Pt/C在中性MFCs的应用中会出现较快的性能衰减,且Pt具有储量少和价格昂贵等缺点。因此,开发一种基于地球丰富元素的低成本高效且稳定性好的催化剂以替代Pt/C阴极成为了微生物燃料电池性能改进的主要研究方向。本论文基于非金属杂原子掺杂碳材料和铁-氮-碳合成路线,从价格低廉的碳黑（Vulcan XC-72R）出发,合成了氮掺杂碳黑系列CN-X（X为热解温度,X=700,800,900,1000℃）和进一步改进的铁-氮掺杂碳黑系列C-Nx-Fe（x为氮源与碳黑质量比,x=1,3,5,7,9）。采取多种材料表征技术分析了催化剂的结构和表面化学信息,使用电化学分析方法表征了催化剂的氧还原催化活性,并研究了催化剂在微生物燃料电池中的污水处理效率。具体...
【文章来源】：华南理工大学广东省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：83 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
SCMFCs的结构简述及反应原理图
华南理工大学硕士学位论文10图1-2不同氮物种的结构图Figure1-2StructurediagramofdifferentnitrogenspeciesP元素的掺杂也可以增强活性炭的氧还原效率。Chen等人[64]为了观察P掺杂AC在MFCs空气阴极中的应用性能，利用一种简单而经济的方式，即：使用1mol/LH3PO4在不同温度下对AC进行预处理，结果发现80℃下经H3PO4热处理后AC的功率密度相较于未处理的AC提升了35%，继续提高处理温度至400℃时AC的产电性能提升了55%，这可能是由于P元素的掺杂使得AC材料的总体阻抗下降且孔结构也发生了改变，从而提升活性炭的ORR活性。2.杂原子掺杂碳纳米管碳纳米管（CNTs）是以同心方式包裹的一层或多层石墨烯薄片，具有比表面积大、催化活性高、导电性好、良好的耐腐蚀性、高机械强度和延展性等优点[65,66]，现常用作MFCs阴极催化剂，其催化活性可通过非金属杂原子掺杂来调节。已有报道[26]显示N掺杂CNTs（N-CNTs）可提高碳纳米管的ORR催化能力，并遵循四电子氧还原路径。Yang等人[67]研究以N修饰的碳纳米管作为单室MFCs阴极催化剂，结果表明N掺杂有助于提高纳米管在中性溶液中的ORR活性，相应MFCs的最大输出功率达到1377±46mW/m2，是未修饰碳纳米管的1.5倍（921±29mW/m2）。量子力学计算表明，在氮掺杂碳骨架后，氮原子较强的电子亲和力显著增加了邻近碳原子的正电荷密度，诱导电荷离域，进而增强O2的双原子吸附，并削弱OO键[68]。Gong等人[68]报道了一种垂直排列的含氮碳纳米管（VA-NCNTs），研究发现VA-NCNTs电极在碱性介质中具有比Pt/C更佳的电催化活性、稳定性和耐受性，且其完全以4电子路径催化ORR过程。氮原子的引入促使碳纳米管获得良好的氧还原电催化活性，在不断探索研究过程中，其余的非金属杂原子亦逐渐进入微生物燃?
华南理工大学硕士学位论文26注射器取一定量悬浮液并均匀涂刷在碳布已有扩散层的另一侧上面，随后在室温下过夜干燥，即可待用。图3-1CN-X催化剂的制备及单室微生物燃料电池结构图Figure3-1PreparationdiagramofCN-Xcatalystsandconfigurationofsinglechambermicrobialfuelcell3.1.2催化剂表征本章催化剂物相组成、结构、表面化学等分析测试见第二章催化剂表征方法所述。3.1.3催化剂电化学活性和水化学性能测试本章催化剂电化学性能、MFCs应用电化学性能和MFCs应用中水化学性能见第二章电化学和水化学性能测试方法所述。3.2实验结果与讨论3.2.1催化剂结构和表面化学的表征本章CN-X系列催化剂主要通过XRD、氮气物理吸附脱附和XPS表征手段分析催化剂的物相、孔结构和表面积以及表面化学。3.2.1.1广角XRD表征CN-X系列催化剂的广角XRD测试结果显示所有催化剂在衍射角为25°和43°的位置均呈现归属于无定形碳的两个衍射宽峰（图3-2）。此外，CN-900和CN-1000两个催化剂的衍射峰强度明显高于CN-700和CN-800，表明高温热处理条件下有利于碳材料的
【参考文献】：
期刊论文
[1]表面改性炭材料在微生物燃料电池中的应用(英)[J]. 杨改秀,孙永明,袁振宏,吕鹏梅,孔晓英,李连华,陈冠益,陆天虹. 催化学报. 2014(05)
本文编号：3539777
【文章来源】：华南理工大学广东省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：83 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
SCMFCs的结构简述及反应原理图
华南理工大学硕士学位论文10图1-2不同氮物种的结构图Figure1-2StructurediagramofdifferentnitrogenspeciesP元素的掺杂也可以增强活性炭的氧还原效率。Chen等人[64]为了观察P掺杂AC在MFCs空气阴极中的应用性能，利用一种简单而经济的方式，即：使用1mol/LH3PO4在不同温度下对AC进行预处理，结果发现80℃下经H3PO4热处理后AC的功率密度相较于未处理的AC提升了35%，继续提高处理温度至400℃时AC的产电性能提升了55%，这可能是由于P元素的掺杂使得AC材料的总体阻抗下降且孔结构也发生了改变，从而提升活性炭的ORR活性。2.杂原子掺杂碳纳米管碳纳米管（CNTs）是以同心方式包裹的一层或多层石墨烯薄片，具有比表面积大、催化活性高、导电性好、良好的耐腐蚀性、高机械强度和延展性等优点[65,66]，现常用作MFCs阴极催化剂，其催化活性可通过非金属杂原子掺杂来调节。已有报道[26]显示N掺杂CNTs（N-CNTs）可提高碳纳米管的ORR催化能力，并遵循四电子氧还原路径。Yang等人[67]研究以N修饰的碳纳米管作为单室MFCs阴极催化剂，结果表明N掺杂有助于提高纳米管在中性溶液中的ORR活性，相应MFCs的最大输出功率达到1377±46mW/m2，是未修饰碳纳米管的1.5倍（921±29mW/m2）。量子力学计算表明，在氮掺杂碳骨架后，氮原子较强的电子亲和力显著增加了邻近碳原子的正电荷密度，诱导电荷离域，进而增强O2的双原子吸附，并削弱OO键[68]。Gong等人[68]报道了一种垂直排列的含氮碳纳米管（VA-NCNTs），研究发现VA-NCNTs电极在碱性介质中具有比Pt/C更佳的电催化活性、稳定性和耐受性，且其完全以4电子路径催化ORR过程。氮原子的引入促使碳纳米管获得良好的氧还原电催化活性，在不断探索研究过程中，其余的非金属杂原子亦逐渐进入微生物燃?
华南理工大学硕士学位论文26注射器取一定量悬浮液并均匀涂刷在碳布已有扩散层的另一侧上面，随后在室温下过夜干燥，即可待用。图3-1CN-X催化剂的制备及单室微生物燃料电池结构图Figure3-1PreparationdiagramofCN-Xcatalystsandconfigurationofsinglechambermicrobialfuelcell3.1.2催化剂表征本章催化剂物相组成、结构、表面化学等分析测试见第二章催化剂表征方法所述。3.1.3催化剂电化学活性和水化学性能测试本章催化剂电化学性能、MFCs应用电化学性能和MFCs应用中水化学性能见第二章电化学和水化学性能测试方法所述。3.2实验结果与讨论3.2.1催化剂结构和表面化学的表征本章CN-X系列催化剂主要通过XRD、氮气物理吸附脱附和XPS表征手段分析催化剂的物相、孔结构和表面积以及表面化学。3.2.1.1广角XRD表征CN-X系列催化剂的广角XRD测试结果显示所有催化剂在衍射角为25°和43°的位置均呈现归属于无定形碳的两个衍射宽峰（图3-2）。此外，CN-900和CN-1000两个催化剂的衍射峰强度明显高于CN-700和CN-800，表明高温热处理条件下有利于碳材料的
【参考文献】：
期刊论文
[1]表面改性炭材料在微生物燃料电池中的应用(英)[J]. 杨改秀,孙永明,袁振宏,吕鹏梅,孔晓英,李连华,陈冠益,陆天虹. 催化学报. 2014(05)
本文编号：3539777
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