Ni基助催化剂修饰g-C 3 N 4 光解水制氢及其光生电荷特性研究

发布时间：2022-01-04 05:12

　　光催化制氢是利用取之不尽用之不竭的太阳能光解水制氢,是一种有潜力的环保且可持续的制氢方式。在众多光催化剂中,石墨相氮化碳（g-C₃N₄）由于稳定的化学和热学性质、合适的能带结构、无毒环保等优点在光催化领域中倍受青睐。但是,单纯的g-C₃N₄光生电子和光生空穴复合严重,使得其光解水制氢量子效率不到0.1%。为此,研究者们通过掺杂元素、构筑异质结或负载助催化剂的策略对g-C₃N₄进行改性。尽管取得了可观的光解水制氢速率,但大多体系在光催化过程需要添加价格昂贵的Pt作为助催化剂。因此,寻找廉价、高效的助催化剂对提高g-C₃N₄光解水制氢的量子效率是十分必要的。光催化反应的三个基本过程为光吸收被激发产生光生电荷,光生电荷分离、传输与复合,迁移至表面的光生电荷参与氧化还原反应,其中第二个过程作为光催化反应的主要步骤,可以反映光催化反应中光生电荷迁移的机理问题。但是,目前检测手段有限以及各种手段没有很好地配合使用,所以对光催... 

【文章来源】：吉林大学吉林省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校

【文章页数】：151 页

【学位级别】：博士

【文章目录】：
摘要
abstract
第一章 前言
    1.1 引言
    1.2 氢气的制备途径
        1.2.1 化石燃料制氢
        1.2.2 生物质制氢
        1.2.3 电解水制氢
        1.2.4 光催化制氢
    1.3 光催化过程中太阳能转换的其他类型
        1.3.1 光催化的基本过程
        1.3.2 光催化降解有机物
        1.3.3 光催化CO_2还原
    1.4 主要的光催化剂
        1.4.1 TiO_2
        1.4.2 硫化镉
        1.4.3 钛酸盐
        1.4.4 铌酸盐
        1.4.5 钽酸盐
        1.4.6 三元硫族化合物Mlnx Sy
        1.4.7 2D新型光催化剂
    1.5 聚合物半导体g-C_3N_4
        1.5.0 g-C_3N_4的研究进展
        1.5.1 g-C_3N_4的结构性质
        1.5.2 g-C_3N_4的合成方法
            1.5.2.1 直接热缩聚法
            1.5.2.2 硬模板法
            1.5.2.3 软模板法
            1.5.2.4 超分子预组装法
        1.5.3 g-C_3N_4的加工改性
            1.5.3.1 助催化剂修饰
            1.5.3.2 构筑异质结
            1.5.3.3 元素掺杂
    1.6 太阳能光催化制氢中的科学问题与解决措施
        1.6.1 太阳能光催化制氢中的科学问题
        1.6.2 表面光电压原理及应用
        1.6.3 表面光电流
        1.6.4 光声光谱和荧光光谱
    1.7 本论文的立体思想与主要内容
第二章 Ni修饰氮化碳光解水制氢及其光生电荷特性研究
    第一节 Ni修饰g-C_3N_4光解水制氢及其光生电荷特性研究
        2.1.1 引言
        2.1.2 实验部分
            2.1.2.1 实验试剂与主要仪器
            2.1.2.2 Ni/g-C_3N_4的制备
            2.1.2.3 Ni/g-C_3N_4的结构表征
            2.1.2.4 Ni/g-C_3N_4的光生电荷行为表征
        2.1.3 实验结果与讨论
            2.1.3.1 Ni/g-C_3N_4的形貌和结构信息
            2.1.3.2 Ni/g-C_3N_4的光解水制氢性能
            2.1.3.3 Ni的光催化作用机理探究
        2.1.4 本节小结
    第二节 疏松的Ni/CM-C_3N_4光解水制氢及其光生电荷特性研究
        2.2.1 引言
        2.2.2 实验部分
            2.2.2.1 主要试剂与仪器
            2.2.2.2 Ni/CM-C_3N_4的制备
            2.2.2.3 Ni/CM-C_3N_4的形貌结构及光学性质表征
            2.2.2.4 Ni/CM-C_3N_4的光生电荷行为表征
            2.2.2.5 Ni/CM-C_3N_4的光解水制氢测试及量子效率测试
        2.2.3 实验结果与讨论
            2.2.3.1 Ni/CM-C_3N_4的形貌和结构
            2.2.3.2 Ni/CM-C_3N_4的光解水制氢速率
            2.2.3.3 Ni/CM-C_3N_4的光学性质
            2.2.3.4 Ni/CM-C_3N_4的光生电荷转移行为
        2.2.4 本节小结
第三章 NiCoP/g-C_3N_4光解水制氢及其光生电荷特性研究
    3.1 引言
    3.2 实验部分
        3.2.1 试剂与仪器
        3.2.2 NiCoP/g-C_3N_4的制备
        3.2.3 NiCoP/g-C_3N_4的基本表征及电化学性能测试
        3.2.4 NiCoP/g-C_3N_4的光生电荷行为表征
        3.2.5 NiCoP/g-C_3N_4的光解水制氢测试
    3.3 结果与讨论
        3.3.1 NiCoP/g-C_3N_4的形貌、结构及光学性质
        3.3.2 NiCoP/g-C_3N_4的光催化产氢性能
        3.3.3 NiCoP/g-C_3N_4的光生电荷分离效率评估
    3.4 本章小结
第四章 PtNi_x/g-C_3N_4光解水制氢及其光生电荷行为研究
    4.1 引言
    4.2 实验部分
        4.2.1 试剂与仪器
        4.2.2 PtNi_x/g-C_3N_4的制备
        4.2.3 PtNi_x/g-C_3N_4的基本表征及电化学性能测试
        4.2.4 PtNi_x/g-C_3N_4的光生电荷行为表征
        4.2.5 PtNi_x/g-C_3N_4的光解水制氢测试
    4.3 实验结果与讨论
        4.3.1 PtNi_x/g-C_3N_4的形貌与结构
        4.3.2 PtNi_x/g-C_3N_4的光解水产氢性能
        4.3.3 PtNi_x/g-C_3N_4的光生电荷分离效率的评估
        4.3.4 PtNi_x/g-C_3N_4的光学性质
        4.3.5 PtNi_x/g-C_3N_4的电化学性能
        4.3.6 PtNi_x/g-C_3N_4的稳定性实验研究
    4.4 本章小结
第五章 S-PtNi_x/g-C_3N_4光解水制氢及其光生电荷行为研究
    5.1 引言
    5.2 实验部分
        5.2.1 试剂与仪器
        5.2.2 S-PtNi_x/g-C_3N_4的制备
        5.2.3 S-PtNi_x/g-C_3N_4的形貌和结构表征及电化学性能测试
        5.2.4 S-PtNi_x/g-C_3N_4的光生电荷行为表征
    5.3 结果与讨论
        5.3.1 S-PtNi_x/g-C_3N_4的形貌和结构信息
        5.3.2 S-PtNi_x/g-C_3N_4的光分解水制氢
        5.3.3 S-PtNi_x/g-C_3N_4的光生电荷行为及光学性质
    5.4 本章小结
参考文献
总结
作者简介及攻读博士学位期间的科研成果
致谢



本文编号：3567730