铁基钙钛矿CH 4 -CO 2 化学链重整制合成气研究

发布时间：2024-06-29 18:20

　　甲烷化学链干重整(chemical looping dry reforming,CLDR)区别于传统的干气重整反应(dry reforming),将连续反应分解为两个半反应,从而实现高纯合成气(H₂/CO=2)和一氧化碳(CO)的制备,且能有效抑制逆水气变换反应和催化剂积碳,其关键是氧载体。钙钛矿复合氧化物(ABO₃)具有组成灵活多变、氧移动性好、高温稳定等优点,在多相催化尤其是高温条件下的反应中表现出突出的反应活性和稳定性,这些独特的性质使钙钛矿材料拥有成为优异氧载体的可能。本论文的第一部分工作通过浸渍法制备了不同含量的Ni/LaFeO₃(1%-5wt%)氧载体,并对其甲烷CLDR性能进行深入研究。结果发现,该氧载体可实现高选择性将甲烷氧化为合成气(98%selectivity)并将二氧化碳还原为一氧化碳(100%selectivity)。此外,Ni与LaFeO₃氧载体间存在协同效应,镍含量增加有效促进甲烷活化,显著提高反应速率。高温氧化还原反应中Ni粒子的烧结是反应活性降低的主要原因。本论文的第...

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【学位级别】：硕士

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摘要
abstract
第一章 文献综述
    1.1 引言
    1.2 钙钛矿氧化物概述
    1.3 钙钛矿型催化剂的合成
        1.3.1 颗粒材料的制备
        1.3.2 多孔材料的制备
        1.3.3 空心材料的制备
        1.3.4 纳米材料的制备
        1.3.5 纳米管材料的制备
    1.4 钙钛矿型材料的催化应用
        1.4.0 甲烷二氧化碳重制合成气
        1.4.1 甲烷化学链部分制合成气
        1.4.2 甲烷二氧化碳化学链重整制合成气
        1.4.3 太阳能高温热化学裂解二氧化碳制太阳能燃料
        1.4.4 催化NO分解
        1.4.5 挥发性有机化合物(VOCs)的催化燃烧
    1.5 本论文的出发点及研究内容
第二章 实验部分
    2.1 氧载体的制备
    2.2 催化剂的表征
        2.2.1 X射线粉末衍射(XRD)
        2.2.2 比表面积测定(BET)
        2.2.3 氢气程序升温还原(H₂-TPR)
        2.2.4 甲烷程序升温还原(CH₄-TPR)
        2.2.5 X-射线光电子能谱(XPS)
        2.2.6 甲烷脉冲实验(CH₄-Pulses)
        2.2.7 电镜测试(SEM和 TEM)
    2.3 氧载体在甲烷化学循环(CLDR)过程中的性能评价
        2.3.1 氧载体的活性测试
        2.3.2 氧载体的循环稳定性测试
    2.4 氧载体的性能评价指标
第三章 Ni/LaFeO₃ 氧载体对甲烷CLDR性能研究
    3.1 引言
    3.2 氧载体的表征
        3.2.1 晶相组成
    3.3 CLDR反应性能
        3.3.1 氧载体与甲烷反应性能
    3.5 本章小结
第四章 镍基钙钛矿氧载体对甲烷CLDR性能研究
    4.1 引言
    4.2 新鲜氧载体的表征
        4.2.1 晶相组成
        4.2.2 H₂-TPR
        4.2.3 XPS
        4.2.4 CH₄-TPR
    4.3 CLDR反应性能
        4.3.1 氧载体的循环反应性能
        4.3.2 氧载体的循环稳定性
        4.3.3 氧载体的最佳氧化还原时间
    4.4 氧载体在高温热化学循环中的微观结构演变
        4.4.1 反应过程中催化剂XRD衍射图
        4.4.2 CH₄-Pulses
        4.4.3 SEM和 TEM
    4.5 本章小结
第五章 结论与展望
    5.1 结论
    5.2 结论
参考目录
攻读硕士学位期间取得的科研成果
致谢



本文编号：3997832