Ni/CeO 2 -ZrO 2 催化剂在低温CH 4 -H 2 O重整反应中的应用研究

发布时间：2024-06-29 09:37

　　CH4-H2O重整反应是工业上最为成熟，应用最为广泛的制氢技术之一，约占工业制氢总量的三分之二以上。CH4-H2O重整反应为强吸热反应，工业上一般在高温（800-900oC）下进行以提高CH4的转化率，但是高温意味着需要更高的能源消耗以及更好材质的反应器，从能源和经济的角度来看，这种方法是不合理的。所以当前最大的挑战就是开发出一种适合低温CH4-H2O重整反应的催化剂。低温CH4-H2O重整反应可以利用火热发电厂烟气余热作为供热体系，利用了废热，节约了能源，并且催化剂在低温下不易烧结，能长时间维持良好的活性。 本文以Ni为活性组分，CeO2-ZrO2为双氧化物复合载体，采用共沉淀法制备了催化剂，通过改变反应的工艺条件和催化剂的制备条件对其低温CH4-H2O重整反应催化性能进行研究。在常压固定床反应器上考察了空速、催化剂颗粒等工艺条件以及Ni含量、Ce/Zr、焙烧温度等制备条件对低温CH4-H2O重整反应过程的影响。通过XRD、BET、TPR、CO2-TPD等手段分析了催化剂的晶相结构、比表面积及孔结构、还原性质以及碱性等物理化学性质。结果表明采用4mol/L KOH作为沉淀剂制备的15...

【文章页数】：73 页

【学位级别】：硕士

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摘要
ABSTRACT
目录
符号说明
第一章 绪论
    1.1 前言
    1.2 甲烷转化和利用
        1.2.1 甲烷部分氧化
        1.2.2 甲烷二氧化碳重整
        1.2.3 甲烷水蒸气重整
        1.2.4 甲烷自热重整反应
    1.3 甲烷水蒸气重整
        1.3.1 甲烷水蒸气重整工艺
        1.3.2 甲烷水蒸气重整催化剂的研究
        1.3.3 催化剂的失活
    1.4 低温甲烷水蒸气重整催化剂的研究
    1.5 甲烷水蒸气重整反应机理
    1.6 研究目的及内容
第二章 实验部分
    2.1 化学试剂与实验设备
        2.1.1 实验试剂及气体
        2.1.2 主要实验仪器及设备
    2.2 实验装置
    2.3 催化剂的制备
    2.4 催化剂的活性评价
    2.5 催化剂的表征
    2.6 实验数据的处理
第三章 低温甲烷水蒸气重整反应内外扩散的消除
    3.1 实验设计
        3.1.1 外扩散实验设计
        3.1.2 内扩散实验设计
    3.2 催化剂制备及活性评价
        3.2.1 催化剂制备
        3.2.2 催化剂活性评价
    3.3 实验结果
        3.3.1 内扩散消除
        3.3.2 外扩散消除
    3.4 本章小结
第四章 低温 CH4-H₂O 重整中 Ni/CeO₂-ZrO₂催化剂的催化性能
    4.1 Ni 含量对催化性能的影响
        4.1.1 催化剂的活性评价
        4.1.2 催化剂物相结构分析
        4.1.3 催化剂还原性质分析
    4.2 Ce/Zr 对催化剂性能的影响
        4.2.1 催化剂活性评价
        4.2.2 催化剂表面结构分析
        4.2.3 催化剂物相结构分析
        4.2.4 催化剂的还原性质分析
        4.2.5 催化剂表面碱性分析
    4.3 沉淀剂种类的选择
        4.3.1 催化剂活性评价
        4.3.2 催化剂表面结构分析
        4.3.3 催化剂还原性质分析
        4.3.4 催化剂物相结构分析
    4.4 沉淀剂浓度的确定
        4.4.1 催化剂的活性评价
        4.4.2 催化剂还原性质分析
        4.4.3 催化剂物相结构表征分析
        4.4.4 催化剂表面结构表征
    4.5 焙烧温度的确定
        4.5.1 催化剂催化性能评价
        4.5.2 催化剂物相结构分析
        4.5.3 催化剂还原性质分析
    4.6 本章小结
第五章 Ni/CeO₂-ZrO₂催化剂在低温甲烷水蒸气重整反应中稳定性的探讨
    5.1 催化剂在不同空速下的活性及稳定性评价
    5.2 催化剂的积炭分析
    5.3 催化剂反应前后活性金属含量分析
    5.4 催化剂反应前后的还原性
    5.5 本章小结
第六章 结论
参考文献
致谢
发表论文情况



本文编号：3997431