Pt（111）电极上甲酸电催化氧化机理建模研究

发布时间：2022-01-10 03:02

　　甲酸的电催化氧化过程中仅发生两个电子和两个质子的转移,是电化学中研究有质子耦合的电子转移反应的重要模型反应。甲酸作为燃料电池的直接能源之一,对其氧化机理的研究有助于高效阳极催化剂的设计,因此甲酸电催化氧化的研究既有科学意义也有工程价值。尽管对于甲酸的氧化机理已经进行了长达五十年的研究,依然没有一种完整的机理可以解释所有的实验现象,对其氧化过程中的主要反应物、pH效应以及延迟效应依然存在争论。本文从电化学建模的角度,对Pt（111）电极上甲酸氧化的机理进行了研究,具体工作内容如下:（1）基于对甲酸氧化机理前期研究的总结,筛选了Pt（111）电极上甲酸氧化的双路径机理,即单原子吸附甲酸根HCOO_m路径和桥式吸附甲酸根HCOO_b路径,其中HCOO_m作为反应的主要活性中间物,HCOO_b的氧化具有较高的活化壁垒,在低电势下主要作为活性位点阻碍物存在。（2）建立了甲酸氧化的微观动力学机理模型,该模型综合考虑了与pH相关的反应热力学和动力学,吸附物的多重角色,以及双电层效应之间的相互作用和联系。通过不同pH下模型... 

【文章来源】：湖南大学湖南省 211工程院校 985工程院校 教育部直属院校

【文章页数】：69 页

【学位级别】：硕士

【部分图文】：

甲酸燃料电池中电极/电解质界面反应以及通过电解质膜的物质传输示意图

图1.2双路径机理示意图

各种电势调制幅值下，0.252HSO+0.252-(44-在室温下的*2.7谱带@28]


本文编号：3579932