Ni/粉煤灰催化二氧化碳重整焦炉煤气制一氧化碳
发布时间：2022-01-10 20:27
石化能源的消耗与日俱增,排放CO2含量日益增多,进而导致温室效应,因此实现CO2的资源化利用成为人们亟不可待的任务。焦炉煤气是焦化产品的副产物,含有大量的氢气和甲烷,实现焦炉煤气的洁净增值利用具有非常重要的意义。本文利用CO2重整焦炉煤气制取CO,进而利用产品气CO来合成基础有机化学品。此项研究中催化剂是必备不可少的,其制备研究是非常重要的。粉煤灰稳定性高,耐热性强,具有一定的比表面积,可用作催化剂的载体,不仅可减少其对环境的危害,而且价格低廉,为CO2重整焦炉煤气制取CO工艺中催化剂的制备与研究开辟一条新的道路。本文首先对空白粉煤灰催化剂的活性进行了研究,在原料气体积比为V（CH4）:V（H2）:V（CO2）=1:2.23:5.23,总进料空速为3500 h-1,外控炉温在700-1100℃的条件下,结果发现由于粉煤灰中Fe203的存在促使C02转化率高于CH4转化率。在负载5wt%Ni并用不同HN03酸浓度浸渍粉煤灰后,Ni/粉煤灰催化剂的活性和抗积碳能力随着硝酸浓度的变化而变化。当硝酸浓度为1.0 mol/L时,催化剂的抗积碳能力最好。通过XRD和H2-TPD表征分析得知,Ni与...
【文章来源】：太原理工大学山西省 211工程院校
【文章页数】：79 页
【学位级别】：硕士
【文章目录】：
摘要
ABSTRACT
符号说明
第一章 文献综述
1.1 引言
1.2 甲烷二氧化碳重整反应研究现状
1.2.1 甲烷二氧化碳重整催化剂活性组分的研究
1.2.2 甲烷二氧化碳重整催化剂载体的研究
1.2.3 甲烷二氧化碳重整催化剂助剂的研究
1.2.4 甲烷二氧化碳重整机理的研究
1.3 逆水煤气变换反应的研究现状
1.3.1 非贵金属催化剂
1.3.2 贵金属催化剂
1.4 粉煤灰(FA)及其研究进展
1.4.1 粉煤灰的性质与结构
1.4.2 粉煤灰的综合利用
1.5 立题依据
1.6 研究内容
第二章 实验研究方法
2.1 实验原料与仪器装置
2.1.1 实验原料及试剂
2.1.2 实验设备
2.2 实验装置及流程
2.3 实验温度系统
2.4 实验分析系统
2.4.1 色谱条件
2.4.2 分析方法
2.5 数据处理
2.6 催化剂的制备
2.6.1 催化剂制备方法
2.6.2 助剂的加入
2.7 催化剂表征
2.7.1 XRD测定
2.7.2 H_2程序升温还原测定(H_2-TPR)
2.7.3 H_2程序升温脱附测定(H_2-TPD)
2.8 催化剂活性评价
第三章 Ni/FA对焦炉煤气重整的实验研究
3.1 空白粉煤灰催化剂的活性
3.2 硝酸浓度对Ni/FA催化剂活性的影响
3.2.1 不同硝酸浓度改性的空白粉煤灰的H_2-TPR表征
3.2.2 不同硝酸浓度改性的Ni/FA的H_2-TPR表征
3.2.3 不同硝酸浓度改性Ni/FA的XRD表征
3.2.4 硝酸改性前后的Ni/FA的H_2-TPD表征
3.2.5 不同酸浓度对Ni/FA催化活性的影响
3.3 不同载体对催化剂活性的影响
3.4 还原温度的影响
3.5 CO_2与CH_4比值对反应体系的影响
3.6 本章小结
第四章 不同助剂对Ni/FA催化活性的影响
4.1 添加碱土金属氧化物对反应的影响
4.1.1 负载不同含量CaO催化剂的XRD表征
4.1.2 负载不同含量CaO对反应的影响
4.1.3 负载不同碱土金属氧化物CaO和MgO催化剂的XRD表征
4.1.4 不同碱土金属氧化物对催化活性的影响
4.2 过渡金属氧化物对催化剂催化活性的影响
4.2.1 CuO-Ni/FA和Fe_2O_3-Ni/FA催化剂的H_2-TPR与XRD表征
4.2.2 CuO和Fe_2O_3的添加对催化剂反应性能的影响
4.3 添加稀土氧化物CeO_2助剂对催化活性的影响
4.3.1 CeO_2-Ni/FA催化剂的XRD表征
4.3.2 CeO_2的添加对催化剂反应活性的影响
4.4 本章小结
第五章 结论
5.1 主要结论
5.2 创新点
5.3 课题展望
参考文献
致谢
攻读硕士学位期间发表的学术论文
本文编号：3581363
【文章来源】：太原理工大学山西省 211工程院校
【文章页数】：79 页
【学位级别】：硕士
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摘要
ABSTRACT
符号说明
第一章 文献综述
1.1 引言
1.2 甲烷二氧化碳重整反应研究现状
1.2.1 甲烷二氧化碳重整催化剂活性组分的研究
1.2.2 甲烷二氧化碳重整催化剂载体的研究
1.2.3 甲烷二氧化碳重整催化剂助剂的研究
1.2.4 甲烷二氧化碳重整机理的研究
1.3 逆水煤气变换反应的研究现状
1.3.1 非贵金属催化剂
1.3.2 贵金属催化剂
1.4 粉煤灰(FA)及其研究进展
1.4.1 粉煤灰的性质与结构
1.4.2 粉煤灰的综合利用
1.5 立题依据
1.6 研究内容
第二章 实验研究方法
2.1 实验原料与仪器装置
2.1.1 实验原料及试剂
2.1.2 实验设备
2.2 实验装置及流程
2.3 实验温度系统
2.4 实验分析系统
2.4.1 色谱条件
2.4.2 分析方法
2.5 数据处理
2.6 催化剂的制备
2.6.1 催化剂制备方法
2.6.2 助剂的加入
2.7 催化剂表征
2.7.1 XRD测定
2.7.2 H_2程序升温还原测定(H_2-TPR)
2.7.3 H_2程序升温脱附测定(H_2-TPD)
2.8 催化剂活性评价
第三章 Ni/FA对焦炉煤气重整的实验研究
3.1 空白粉煤灰催化剂的活性
3.2 硝酸浓度对Ni/FA催化剂活性的影响
3.2.1 不同硝酸浓度改性的空白粉煤灰的H_2-TPR表征
3.2.2 不同硝酸浓度改性的Ni/FA的H_2-TPR表征
3.2.3 不同硝酸浓度改性Ni/FA的XRD表征
3.2.4 硝酸改性前后的Ni/FA的H_2-TPD表征
3.2.5 不同酸浓度对Ni/FA催化活性的影响
3.3 不同载体对催化剂活性的影响
3.4 还原温度的影响
3.5 CO_2与CH_4比值对反应体系的影响
3.6 本章小结
第四章 不同助剂对Ni/FA催化活性的影响
4.1 添加碱土金属氧化物对反应的影响
4.1.1 负载不同含量CaO催化剂的XRD表征
4.1.2 负载不同含量CaO对反应的影响
4.1.3 负载不同碱土金属氧化物CaO和MgO催化剂的XRD表征
4.1.4 不同碱土金属氧化物对催化活性的影响
4.2 过渡金属氧化物对催化剂催化活性的影响
4.2.1 CuO-Ni/FA和Fe_2O_3-Ni/FA催化剂的H_2-TPR与XRD表征
4.2.2 CuO和Fe_2O_3的添加对催化剂反应性能的影响
4.3 添加稀土氧化物CeO_2助剂对催化活性的影响
4.3.1 CeO_2-Ni/FA催化剂的XRD表征
4.3.2 CeO_2的添加对催化剂反应活性的影响
4.4 本章小结
第五章 结论
5.1 主要结论
5.2 创新点
5.3 课题展望
参考文献
致谢
攻读硕士学位期间发表的学术论文
本文编号：3581363
本文链接：https://www.wllwen.com/kejilunwen/huaxuehuagong/3581363.html
