半导体纳米催化剂的表面修饰及其在光解水制氢中的应用研究

发布时间：2022-01-14 18:33

　　氢气是一种清洁能源载体,通过太阳能分解水制取氢气,是解决能源问题的理想途径之一。但是,目前通过太阳能分解水制取氢气远未达到实际应用的程度,主要原因是催化剂光生电荷的分离效率低。针对该问题,本论文从提升光催化分解水制氢效率并揭示高性能产氢催化剂构效关系的角度出发,制备了有机胺、低温等离子体与二者共同修饰的三类半导体纳米催化剂,并系统研究了它们的光催化分解水制氢性能。主要结果如下:（1）从半导体表面的有机配体能够调控其半导体特性的角度出发,设计合成了一系列二乙烯三胺（DETA）修饰的半导体Zn_0.2Cd_0.8S纳米片催化剂,并研究了它们的光催化分解水制氢性能。结果表明,没有DETA修饰的Zn_0.2Cd_0.8S纳米片催化剂光催化分解水制氢性能低,其速率仅为1.47 mmol·h^-1·g^-1,而含量适中的DETA修饰的Zn_0.2Cd_0.8S纳米片催化剂具有较高的制氢性能,其速率高达5.98 mmol·h^-1

【文章来源】：内蒙古大学内蒙古自治区 211工程院校

【文章页数】：105 页

【学位级别】：硕士

【部分图文】：

可再生能源生产氢气的途径[1]

内蒙古大学硕士学位论文足以满足全球每年的能源消耗。然而，由于到，难以对太阳能进行有效的利用。所以，若想益高且对环境无害的方式转换和储存太阳能。制取氢气，是太阳能转换和储存的途径之一。产生的能量储存在水的双原子氢的化学键中。现太阳能分解水制氢的工业化。目前，实现太较高，制约了其发展。在水的分解过程中使用有大规模太阳能分解水制氢的潜力（图 1.2）能量转换效率在 5-10%，或者在某些条件下更行的太阳能分解水制氢技术[3-4]。然而，目前在%[5]。因此，开发高效的光催化分解水制氢体要。

图 1.3 光催化分解水机理[6]Fig. 1.3 Mechanism of photocatalytic water splitting[6].在光催化分解水反应中，太阳能的转换效率是由光吸收效率、电荷分离效率、表面催化反应效率，三者所共同决定的，其关系如（1.2）所示。η=η1η2η3（1.2）（η：太阳能转换效率，η1：光吸收效率，η2：电荷分离效率，η3：表面催化反应效率）从最开始的光吸收到最后表面催化反应的结束，整个光催化分解水的过程通常会跨越超过 10 个数量级的时间尺度。在此期间，由于大多数光生电子与空穴通过复合过程损失，致使光催化分解水的效率较低。半导体具有特定的能带结构，其带隙通常在 0.2-4.0 eV 之间。当入射光的光子能量大于或等于带隙时，电子从价带被激发到导带，空穴留在价带。随后，光激发的电子和空穴通过弛豫过程，转移到半导体表面进行还原反应和氧化反应，水分子通过空穴被氧化成质子和氧气，质子通过电子还原成氢气。通常来说，导带最低的位置（或有机复合光催化剂的最低未


本文编号：3589000