Au/CuO-CeO 2 催化剂用于CO优先氧化反应性能及活性位的研究
发布时间：2022-02-04 17:19
氢能是一种理想高效的清洁能源。作为氢能利用中最重要的技术之一,氢燃料电池以其高效无污染的特点受到世界范围内的广泛关注,其中最具发展潜力的是质子交换膜燃料电池（PEMFC）。然而,目前工业上大规模制氢技术中均含有少量CO,而CO的存在会毒化PEMFC电极,因此必须将CO含量降低到100ppm以下,其中最有效的方法是CO优先氧化。作为优先氧化的催化剂,铜铈催化剂因其较低的成本、较高的稳定性及选择性已得到广泛应用,而纳米型金基催化剂因其卓越的低温催化性能而备受关注。本研究内容选择CuO-CeO2复合氧化物来作为Au基催化剂的载体,制备负载型Au/CuO-CeO2催化剂用于CO优先氧化反应,同时考察了Au含量、Au的负载方法以及载体结构对其催化性能的影响。具体研究内容如下：1.通过共沉淀法制备了一系列添加了不同Au含量的Au/CuO-CeO2催化剂,试图研究Au含量对催化性能以及铜铈之间修饰作用的影响,并通过TOF值的计算对其活性位点进行研究。研究发现随着共沉淀过程中Au含量的提高,CuO颗粒增大。结合TOF研究,反应发生在铜铈以及Au与载体的界面,较大的CuO粒径以及较高的Au含量利于形成较...
【文章来源】：内蒙古大学内蒙古自治区211工程院校
【文章页数】：88 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
图１．５．ＡＵ负载高比表面催化剂和Ｔｉ０２?（１１０）上，??ＣＯ氧化反应的转换频数和Ａｕ纳米颗粒尺寸关系Ｉ１９］??Ｆｉｇ．ｌ?．５?Ｔｈｅ?ｒｅａｃｔｉｖｉｔｙ?ｄａｔａ?（ＴＯＦｓ）?ｏｆ?ｇｏｌｄ?ｃａｔａｌｙｓｔｓ?ｉｎ?ＣＯ?ｏｘｉｄａｔｉｏｎ?ａｔ?３００?
内蒙古大学硕士学位论文的氧化还原循环则可以进一步巩固分散金原子从而得到较高的催化］通过］ＶＲ３ｓｓｂａｕｅｒ?ｓｐｅｃｔｒｏｓｃｏｐｙ，?ｉｎ?ｓｉｔｕ?ＦＴＩＲ?和?ＴＡＰ?研宄手段对?Ａｕ／Ｆｅ＾Ｏｇ应机理进行了系统的研宄，认为ＣＯ反应过程主要参与的是金颗粒周，这些氧物种在反应过程中逐渐反应消耗，随后释放的空穴被０２？占据，酸氧盐的分解产生最终产物Ｃ０２。进一步从理论上验证了经基物种和水进行的观点。??？?Ｕ．Ｉ??
的ＣｕＯ颗粒提供更多的ＣＯ氧化反应的活性位点。??２０１０年，Ｈｏｍ６ｓ等［４２嗜次提出了逆负载型ＣｅＣＶＣｕＯ催化剂模型，用于ＣＯ优先氧化反??应（如图１．８所示）。相比于传统的正催化剂，逆负载型铜铺催化剂具有较宽的ＣＯ完全转化??的温度窗口和较高的Ｃ０２选择性，此外，通过ＸＡＦＳ光谱分析测试可知，表面氧的变化可以??生成反应的活性位，主要为位于ＣｕＯ和Ｃｅ０２接触界面处被还原的Ｃｕ＋。而这篇报道使得逆??负载型催化剂成为铜铺催化剂研究领域的一个新的研究热点。此外，应用于ＣＯ－ＰＲＯＸ反应??中，铜铈催化剂的另一个突破性的进展便是２０１２年Ｙｅｎ等人的报道。Ｙｅｎ等［４３］采用不同结构?ｆ??的载体Ｓｉ０２为模板，制备了不同铜铺比例的介孔材料，发现以４０度水热温度下制备的ＫＩＴ－６??为模板制备的铜铺催化剂可以在低温４０°Ｃ左右达到富氢气中ＣＯ的完全转化，说明催化剂的??组成、比表面以及织构性质会很大程度上影响催化剂的催化性能。??＾?斤?ｉｉ??ｆ?．?一ｃｕ?ｒ＂‘如２??ＥＺＺ＾ＺｚＺＺ］?Ｅ＾ＺＺ］??ｃｏｎｖｅｎｔｉｏｎａｌ?ｉｎｖｅｒｓｅ??图１．８铜神氧化物催化削示意图??Ｆｉｇｕｒｅ?１．８?Ｔｈｅ?ｓｃｈｅｍａｔｉｃ?ｄｉａｇｒａｍ?ｏｆ?ｔｈｅ?ｃｏｐｐｅｒ?ｃｅｒｉｕｍ?ｏｘｉｄｅ?ｃａｔａｌｙｓｔｓ?？??关于ＣＯ氧化的反应机理，比较公认的是Ｔａｎｇ等［４４］提出的氧化铜和氧化铈界面处ＣＯ催??化氧化的反应路径
【参考文献】：
期刊论文
[1]浅析氢能的开发与应用前景[J]. 张光辉. 价值工程. 2012(18)
[2]Low-temperature CO oxidation over CuO-CeO2/SiO2 catalysts:Effect of CeO2 content and carrier porosity[J]. Jingjie Luo1,Wei Chu1,Huiyuan Xu1,Chengfa Jiang1,Tao Zhang2 1.Department of Chemical Engineering,Sichuan University,Chengdu 610065,Sichuan,China;2.Dalian Institute of Chemical Physics,Chinese Academy of Sciences,Dalian 116023,Liaoning,China. Journal of Natural Gas Chemistry. 2010(04)
硕士论文
[1]碳纳米管负载Cu/Co/Ce复合氧化物的富氢气氛中CO催化消除反应研究[D]. 刘宁.中国科学技术大学 2014
[2]载体性质对金催化CO氧化性能的影响及反应失活机制研究[D]. 任丽会.大连理工大学 2012
[3]预处理条件对金催化CO氧化活性的影响[D]. 张瑞瑞.大连理工大学 2011
[4]还原性氧化物及其复合物在金催化CO中的作用[D]. 张慧丽.大连理工大学 2010
本文编号：3613616
【文章来源】：内蒙古大学内蒙古自治区211工程院校
【文章页数】：88 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
图１．５．ＡＵ负载高比表面催化剂和Ｔｉ０２?（１１０）上，??ＣＯ氧化反应的转换频数和Ａｕ纳米颗粒尺寸关系Ｉ１９］??Ｆｉｇ．ｌ?．５?Ｔｈｅ?ｒｅａｃｔｉｖｉｔｙ?ｄａｔａ?（ＴＯＦｓ）?ｏｆ?ｇｏｌｄ?ｃａｔａｌｙｓｔｓ?ｉｎ?ＣＯ?ｏｘｉｄａｔｉｏｎ?ａｔ?３００?
内蒙古大学硕士学位论文的氧化还原循环则可以进一步巩固分散金原子从而得到较高的催化］通过］ＶＲ３ｓｓｂａｕｅｒ?ｓｐｅｃｔｒｏｓｃｏｐｙ，?ｉｎ?ｓｉｔｕ?ＦＴＩＲ?和?ＴＡＰ?研宄手段对?Ａｕ／Ｆｅ＾Ｏｇ应机理进行了系统的研宄，认为ＣＯ反应过程主要参与的是金颗粒周，这些氧物种在反应过程中逐渐反应消耗，随后释放的空穴被０２？占据，酸氧盐的分解产生最终产物Ｃ０２。进一步从理论上验证了经基物种和水进行的观点。??？?Ｕ．Ｉ??
的ＣｕＯ颗粒提供更多的ＣＯ氧化反应的活性位点。??２０１０年，Ｈｏｍ６ｓ等［４２嗜次提出了逆负载型ＣｅＣＶＣｕＯ催化剂模型，用于ＣＯ优先氧化反??应（如图１．８所示）。相比于传统的正催化剂，逆负载型铜铺催化剂具有较宽的ＣＯ完全转化??的温度窗口和较高的Ｃ０２选择性，此外，通过ＸＡＦＳ光谱分析测试可知，表面氧的变化可以??生成反应的活性位，主要为位于ＣｕＯ和Ｃｅ０２接触界面处被还原的Ｃｕ＋。而这篇报道使得逆??负载型催化剂成为铜铺催化剂研究领域的一个新的研究热点。此外，应用于ＣＯ－ＰＲＯＸ反应??中，铜铈催化剂的另一个突破性的进展便是２０１２年Ｙｅｎ等人的报道。Ｙｅｎ等［４３］采用不同结构?ｆ??的载体Ｓｉ０２为模板，制备了不同铜铺比例的介孔材料，发现以４０度水热温度下制备的ＫＩＴ－６??为模板制备的铜铺催化剂可以在低温４０°Ｃ左右达到富氢气中ＣＯ的完全转化，说明催化剂的??组成、比表面以及织构性质会很大程度上影响催化剂的催化性能。??＾?斤?ｉｉ??ｆ?．?一ｃｕ?ｒ＂‘如２??ＥＺＺ＾ＺｚＺＺ］?Ｅ＾ＺＺ］??ｃｏｎｖｅｎｔｉｏｎａｌ?ｉｎｖｅｒｓｅ??图１．８铜神氧化物催化削示意图??Ｆｉｇｕｒｅ?１．８?Ｔｈｅ?ｓｃｈｅｍａｔｉｃ?ｄｉａｇｒａｍ?ｏｆ?ｔｈｅ?ｃｏｐｐｅｒ?ｃｅｒｉｕｍ?ｏｘｉｄｅ?ｃａｔａｌｙｓｔｓ?？??关于ＣＯ氧化的反应机理，比较公认的是Ｔａｎｇ等［４４］提出的氧化铜和氧化铈界面处ＣＯ催??化氧化的反应路径
【参考文献】：
期刊论文
[1]浅析氢能的开发与应用前景[J]. 张光辉. 价值工程. 2012(18)
[2]Low-temperature CO oxidation over CuO-CeO2/SiO2 catalysts:Effect of CeO2 content and carrier porosity[J]. Jingjie Luo1,Wei Chu1,Huiyuan Xu1,Chengfa Jiang1,Tao Zhang2 1.Department of Chemical Engineering,Sichuan University,Chengdu 610065,Sichuan,China;2.Dalian Institute of Chemical Physics,Chinese Academy of Sciences,Dalian 116023,Liaoning,China. Journal of Natural Gas Chemistry. 2010(04)
硕士论文
[1]碳纳米管负载Cu/Co/Ce复合氧化物的富氢气氛中CO催化消除反应研究[D]. 刘宁.中国科学技术大学 2014
[2]载体性质对金催化CO氧化性能的影响及反应失活机制研究[D]. 任丽会.大连理工大学 2012
[3]预处理条件对金催化CO氧化活性的影响[D]. 张瑞瑞.大连理工大学 2011
[4]还原性氧化物及其复合物在金催化CO中的作用[D]. 张慧丽.大连理工大学 2010
本文编号：3613616
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