基于过渡金属化合物电催化剂的构筑及性能研究
发布时间：2022-02-13 13:07
随着时代的发展,人类社会也在不断向更加文明的方向前进,无奈的是现在世界的能源消耗量逐年攀升,使得化石能源频频告急,所以开发绿色可持续发展的清洁能源迫在眉睫。在众多能源系统中,氢（H2）由于具有高效清洁的特点被认为是最有潜力的替代化石燃料的绿色能源。目前,水裂解是大规模制备氢气的一种重要方法。电催化水裂解包括析氢反应和析氧反应。但是,限制电催化水裂解技术发展的一个主要因素是阴阳两极都需要使用贵金属催化剂,所以开发廉价的、高性能的非贵金属析氢或析氧催化剂成为近年来的研究热点和难点。功能化过渡金属（Mo,Fe,Ni）材料因其价格低廉且电催化效果良好,有望成为替代Pt和RuO2基催化剂的材料。本文研究内容分为三部分:第一,首先通过一步水热法制备出三维石墨烯/过渡金属（FeMo）化合物,然后采用高温热解的方法得到氮掺杂Fe/Mo-NC-1000复合物,该催化剂在酸碱介质中均具有优异的HER性能;第二,采用简单的溶剂热法合成Ni-MOFs,接下来以Ni-MOFs为模板通过水浴加热合成MOF-聚合物核壳材料,最后在高温条件下磷化得到具有高比表面积、多孔结构...
【文章来源】：长春理工大学吉林省
【文章页数】：87 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
以大豆和钼酸铵为原料合成了一种适用于电化学制氢的固体催化剂[44]
图 1.3 某些过渡金属磷化物的晶体结构示意图[46]。近，TMPs 在各种实验条件下已经被证明是 HER 和 OER 的一类有发展前景剂。VIA-B 组的各种 TMPs 被证明对 HER 有很强的催化活性，其中包括磷化钴，它们被认为比其它同类材料有更强的活性。Schaak 等人[47]采用市售金e、Co、Ni、Cu 和 NiFe）与各种有机膦试剂的反应得到了 TMP 电极，结果的磷化物都具有良好的 HER 和 OER 催化活性。特别是，Ni2P 电极显示出最R 活性，在酸碱电解质中提供 10 mA cm-2的电流密度所需的过电势分别为 1 183 mV。了研究磷含量对 HER 在酸性介质中的催化活性和耐腐蚀性的影响，Kucern8]比较了电沉积镍-磷合金（8 at％P）、水热合成 Ni12P5（29 at％P）和商业 Nat％P）的性能，结果表明，随着磷含量的增加，磷化镍显示出更高的耐腐蚀R 活性。Dismukes 等人[49]制备了具有丰富 P 的结晶 Ni5P4，其显示出与强酸相当的高性能（在 1 M H2SO4中 Tafel 斜率为 33 mV dec-1，100 mA cm-2对应为 62 mV）。最近，为了产生更多活性位点，具有新型纳米结构的 TMP 的为热门话题。如图 1.4A 所示，Tour 等人[50]通过磷蒸气与阳极氧化的 Co 氧
合成了支化 CoP 纳米棒的合成（图1.4B）。当这些新型 CoP 纳米棒沉积在 Ti 电极上时，需要 117 mV 的低过电位以在0.5 M H2SO4中产生 20 mAcm-2的电流密度。Huang 等人[52]也制备了 Co2P 纳米棒，它被证明是一种新的高效 HER 电催化剂，具有 167 和 171 mV 的过电位，分别在酸性和碱性溶液中提供 20 mA cm-2的电流密度。在他们的其它工作中[53]，如图 1.4C 所示，在碳纤维纸上生长 FeP 的分级纳米线阵列，其对 HER 表现出高催化活性。电流密度为 20 mAcm-2所需的过电势分别在酸性和碱性溶液中小至 45 和 221 mV
本文编号：3623248
【文章来源】：长春理工大学吉林省
【文章页数】：87 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
以大豆和钼酸铵为原料合成了一种适用于电化学制氢的固体催化剂[44]
图 1.3 某些过渡金属磷化物的晶体结构示意图[46]。近，TMPs 在各种实验条件下已经被证明是 HER 和 OER 的一类有发展前景剂。VIA-B 组的各种 TMPs 被证明对 HER 有很强的催化活性，其中包括磷化钴，它们被认为比其它同类材料有更强的活性。Schaak 等人[47]采用市售金e、Co、Ni、Cu 和 NiFe）与各种有机膦试剂的反应得到了 TMP 电极，结果的磷化物都具有良好的 HER 和 OER 催化活性。特别是，Ni2P 电极显示出最R 活性，在酸碱电解质中提供 10 mA cm-2的电流密度所需的过电势分别为 1 183 mV。了研究磷含量对 HER 在酸性介质中的催化活性和耐腐蚀性的影响，Kucern8]比较了电沉积镍-磷合金（8 at％P）、水热合成 Ni12P5（29 at％P）和商业 Nat％P）的性能，结果表明，随着磷含量的增加，磷化镍显示出更高的耐腐蚀R 活性。Dismukes 等人[49]制备了具有丰富 P 的结晶 Ni5P4，其显示出与强酸相当的高性能（在 1 M H2SO4中 Tafel 斜率为 33 mV dec-1，100 mA cm-2对应为 62 mV）。最近，为了产生更多活性位点，具有新型纳米结构的 TMP 的为热门话题。如图 1.4A 所示，Tour 等人[50]通过磷蒸气与阳极氧化的 Co 氧
合成了支化 CoP 纳米棒的合成（图1.4B）。当这些新型 CoP 纳米棒沉积在 Ti 电极上时，需要 117 mV 的低过电位以在0.5 M H2SO4中产生 20 mAcm-2的电流密度。Huang 等人[52]也制备了 Co2P 纳米棒，它被证明是一种新的高效 HER 电催化剂，具有 167 和 171 mV 的过电位，分别在酸性和碱性溶液中提供 20 mA cm-2的电流密度。在他们的其它工作中[53]，如图 1.4C 所示，在碳纤维纸上生长 FeP 的分级纳米线阵列，其对 HER 表现出高催化活性。电流密度为 20 mAcm-2所需的过电势分别在酸性和碱性溶液中小至 45 和 221 mV
本文编号：3623248
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