理论化学研究碳材料活化过硫酸盐机降解有机污染物
发布时间：2022-02-19 07:07
水和大气是人类生存必不可少的环境因素,近年来城市化,工业化的飞速发展造成大量有机污染物排入水体,大气中。有机污染物具有毒性,通过饮用水,呼吸进入人体,可诱发一系列包括癌症在内的病变甚至死亡,严重危害人体生命健康。且排入环境中的有机污染物对生态系统可造成灾难性的破坏,例如水体富营养化导致的黑臭,烃类有机气体造成的大气光学化学烟雾等。因此,开发一套高效,经济的治污技术已经迫在眉睫。以碳材料为催化剂的过硫酸盐基高级氧化技术因其高强度除污能力,低经济成本,是目前针对有机污染物的非常具有前景的技术手段。目前该技术中存在的一系列未解之谜,其中碳基质对过硫酸盐的催化的本质,非自由基发生的原因及其具体过程是当前最关键的问题,因为这些问题直接关系到过硫酸盐基高级氧化技术处理污染物的效率。解决以上的问题对指导过硫酸盐基高级氧化技术能够高效用于实际有机物污染的治理是至关重要的。因此,我们采用DFT计算的方法针对以上问题开展了系统深入的研究。（1）常规使用的吸附能(Eads),O-O键长(lO-O)和S-O键长(lS-O)的原子级描述子无法准确...
【文章来源】：广东工业大学广东省
【文章页数】：95 页
【学位级别】：硕士
【文章目录】：
摘要
ABSTRACT
第一章 绪论
1.1 研究背景
1.1.1 引言
1.1.2 水体有机污染物的现状及其治理技术概况
1.1.3 大气中VOC环境风险及处理技术概况
1.2 基于过硫酸盐高级氧化技术的研究进展及所存在的问题分析
1.2.1 过渡态金属元素基活化剂催化过硫酸盐
1.2.2 非金属材料催化过硫酸盐
1.2.3 过硫酸盐催化反应中的非自由基路径
1.2.4 过硫酸盐高级氧化技术在处理废气方面的研究
1.2.5 理论化学计算在过硫酸盐高级氧化方面的研究
1.3 论文研究内容
1.3.1 研究内容
第二章 理论基础与计算方法
2.1 第一性原理计算方法
2.2 Schr(?)dinger方程及其近似求解
2.3 密度泛函理论
2.4 交换相关能量泛函
2.4.1 局域密度近似
2.4.2 广义梯度近似
2.5 电子与核的相互作用——赝势近似法
2.6 相关物理量含义
2.6.1 前线轨道
2.6.2 电子态密度
2.7 论文使用模拟软件、计算模块及硬件基础
2.7.1 第一性原理软件Materials studio简介
2.7.2 计算模块介绍
2.7.3 硬件基础
第三章 B,N 掺杂纳米碳材料激活过硫酸盐的非自由基路径机理
3.1 研究背景
3.2 计算方法
3.3 结果与讨论
3.4 本章小结
第四章 碳纳米管电极活化过硫酸盐的机制
4.1 研究背景
4.2 计算方法
4.3 结果与讨论
4.4 本章小结
第五章 碳纳米管活化过硫酸盐降解VOCs
5.1 研究背景
5.2 计算方法与参数设置
5.3 计算结果与讨论
5.3.1 溶液环境中PMS的吸附
5.3.2 在气相和水相条件下吸附不同的VOC
5.3.4 ROS的产生途径和机理
5.3.5 CH_2O的矿化
5.3.6 甲醛在碳纳米管表面的扩散
5.4 本章小结
总结
6.1 主要结论
6.2 本论文的创新点
6.3 展望与不足
参考文献
攻读学位期间发表的论文
致谢
【参考文献】：
期刊论文
[1]Single atom catalytic oxidation mechanism of formaldehyde on Al doped graphene at room temperature[J]. Guanlan Liu,Junhui Zhou,Weina Zhao,Zhimin Ao,Taicheng An. Chinese Chemical Letters. 2020(07)
[2]Allowance and allocation of industrial volatile organic compounds emission in China for year 2020 and 2030[J]. Jiani Zhang,Jingfang Xiao,Xiaofang Chen,Xiaoming Liang,Liya Fan,Daiqi Ye. Journal of Environmental Sciences. 2018(07)
硕士论文
[1]理论化学研究有机污染物催化降解机理[D]. 刘彪.广东工业大学 2019
本文编号：3632464
【文章来源】：广东工业大学广东省
【文章页数】：95 页
【学位级别】：硕士
【文章目录】：
摘要
ABSTRACT
第一章 绪论
1.1 研究背景
1.1.1 引言
1.1.2 水体有机污染物的现状及其治理技术概况
1.1.3 大气中VOC环境风险及处理技术概况
1.2 基于过硫酸盐高级氧化技术的研究进展及所存在的问题分析
1.2.1 过渡态金属元素基活化剂催化过硫酸盐
1.2.2 非金属材料催化过硫酸盐
1.2.3 过硫酸盐催化反应中的非自由基路径
1.2.4 过硫酸盐高级氧化技术在处理废气方面的研究
1.2.5 理论化学计算在过硫酸盐高级氧化方面的研究
1.3 论文研究内容
1.3.1 研究内容
第二章 理论基础与计算方法
2.1 第一性原理计算方法
2.2 Schr(?)dinger方程及其近似求解
2.3 密度泛函理论
2.4 交换相关能量泛函
2.4.1 局域密度近似
2.4.2 广义梯度近似
2.5 电子与核的相互作用——赝势近似法
2.6 相关物理量含义
2.6.1 前线轨道
2.6.2 电子态密度
2.7 论文使用模拟软件、计算模块及硬件基础
2.7.1 第一性原理软件Materials studio简介
2.7.2 计算模块介绍
2.7.3 硬件基础
第三章 B,N 掺杂纳米碳材料激活过硫酸盐的非自由基路径机理
3.1 研究背景
3.2 计算方法
3.3 结果与讨论
3.4 本章小结
第四章 碳纳米管电极活化过硫酸盐的机制
4.1 研究背景
4.2 计算方法
4.3 结果与讨论
4.4 本章小结
第五章 碳纳米管活化过硫酸盐降解VOCs
5.1 研究背景
5.2 计算方法与参数设置
5.3 计算结果与讨论
5.3.1 溶液环境中PMS的吸附
5.3.2 在气相和水相条件下吸附不同的VOC
5.3.4 ROS的产生途径和机理
5.3.5 CH_2O的矿化
5.3.6 甲醛在碳纳米管表面的扩散
5.4 本章小结
总结
6.1 主要结论
6.2 本论文的创新点
6.3 展望与不足
参考文献
攻读学位期间发表的论文
致谢
【参考文献】：
期刊论文
[1]Single atom catalytic oxidation mechanism of formaldehyde on Al doped graphene at room temperature[J]. Guanlan Liu,Junhui Zhou,Weina Zhao,Zhimin Ao,Taicheng An. Chinese Chemical Letters. 2020(07)
[2]Allowance and allocation of industrial volatile organic compounds emission in China for year 2020 and 2030[J]. Jiani Zhang,Jingfang Xiao,Xiaofang Chen,Xiaoming Liang,Liya Fan,Daiqi Ye. Journal of Environmental Sciences. 2018(07)
硕士论文
[1]理论化学研究有机污染物催化降解机理[D]. 刘彪.广东工业大学 2019
本文编号：3632464
本文链接：https://www.wllwen.com/kejilunwen/huaxuehuagong/3632464.html
