表界面化学调控低维钴基材料电催化活性
发布时间：2022-07-20 18:32
随着传统化石能源的过度利用,造成日益加剧的环境污染和能源危机等问题,激发科研人员不断探索开发新型且高效的可替代能源体系。电催化分解水是目前获取氢能源最为理想且有效的途径之一。然而,反应中涉及的多步电子转移过程限制了电催化分解水的动力学过程,导致需要额外的过电势加速电子转移,克服反应动力学能垒,提高中间体到产物的转换速率。具有高催化活性的电催化剂可以有效地降低电催化分解水的过电位。虽然贵金属电催化剂普遍具有更优的电催化活性,但是出于地球储量及使用成本等方面的考虑,寻找具有高催化活性的非贵金属电催化剂对于推动氢能源可持续发展更具有应用前景。本论文选取具有电催化分解水潜力的低维钴基材料为研究对象,基于低维钻基材料的电导率,催化活性位点数及反应能垒等三个关键制约因素,探索和完善用于调控低维钻基材料催化活性的各种表界面化学调控策略,在保证低维钴基材料充分暴露活性位点的前提下,实现对其电学行为和反应能垒的优化。本论文旨采用表面重构、相转变、阴离子掺杂及界面调控等表界面修饰手段对低维钴基材料的催化活性进行有效调控,并获得了系列高催化活性的电极材料;着眼于低维钴基电催化剂的催化反应机制,为深入理解不同...
【文章页数】：126 页
【学位级别】：博士
【文章目录】：
摘要
ABSTRACT
第1章 绪论
1.1 引言
1.2 电催化分解水领域的研究进展
1.2.1 电催化分解水的发展历程
1.2.2 电催化析氧电催化剂的研究进展
1.2.3 电催化析氢电催化剂的研究进展
1.3 表界面化学调控方法优化钴基电催化剂的制约因素
1.3.1 调控钴基电催化剂的活性位点
1.3.2 调控钴基电催化剂的电导率
1.3.3 调控钴基电催化剂的反应能垒
1.4 本论文的选题背景与研究内容
参考文献
第2章 表面化学重构优化金属态Co_4N纳米线阵列的电催化析氧性能
2.1 引言
2.2 实验部分
2.2.1 材料的制备
2.2.2 表征手段
2.2.3 电化学测试
2.3 分析和讨论
2.3.1 系列金属态氮化钴材料的表征
2.3.2 金属态氮化钴材料的电化学测试
2.3.3 金属态Co_4N纳米线阵列的合成策略及表征
2.3.4 电催化析氧反应的性能测试
2.3.5 催化活性位点的机理研究
2.4 本章小结
参考文献
第3章 基于CoSe_2的相变行为调控其表面结构实现HER催化活性的优化
3.1 引言
3.2 实验部分
3.2.1 材料的制备
3.2.2 表征手段
3.2.3 DFT理论计算
3.2.4 电化学测试方法
3.3 分析和讨论
3.3.1 三维电极材料的表征
3.3.2 对应粉末材料的表征
3.3.3 XAFS的分析
3.3.4 DFT计算和电学行为测试
3.3.5 电催化析氢反应性能的研究
3.3.6 电催化水分解性能的研究
3.4 本章小结
参考文献
第4章 表面氮阴离子修饰优化CoS_2纳米线阵列的电催化析氢活性
4.1 引言
4.2 实验部分
4.2.1 材料的制备
4.2.2 表征手段
4.2.3 DFT理论计算
4.2.4 电化学测试方法
4.3 分析和讨论
4.3.1 N-CoS_2 NW/CC三维电极的合成及其表征
4.3.2 对比材料的表征
4.3.3 XPS和XAFS的分析
4.3.4 电催化析氢反应性能的研究
4.3.5 电学行为测试和DFT计算分析
4.4 本章小结
参考文献
第5章 表界面调控优化硼酸钴/石墨烯杂化材料的电催化析氧性能
5.1 引言
5.2 实验部分
5.2.1 材料的制备
5.2.2 表征手段
5.2.3 电化学测试
5.3 分析和讨论
5.3.1 Co-B_iNS/G杂化材料的表征
5.3.2 Co-B_i对比材料的表征
5.3.3 碱性条件下的电催化析氧性能测试
5.3.4 碱性OER的法拉第效率测试
5.3.5 中性条件下的电催化析氧性能测试
5.4 本章小结
参考文献
第6章 全文总结及展望
6.1 论文特色及创新点
6.2 展望
攻读博士期间发表的学术论文与取得的其他科研成果
致谢
本文编号：3664531
【文章页数】：126 页
【学位级别】：博士
【文章目录】：
摘要
ABSTRACT
第1章 绪论
1.1 引言
1.2 电催化分解水领域的研究进展
1.2.1 电催化分解水的发展历程
1.2.2 电催化析氧电催化剂的研究进展
1.2.3 电催化析氢电催化剂的研究进展
1.3 表界面化学调控方法优化钴基电催化剂的制约因素
1.3.1 调控钴基电催化剂的活性位点
1.3.2 调控钴基电催化剂的电导率
1.3.3 调控钴基电催化剂的反应能垒
1.4 本论文的选题背景与研究内容
参考文献
第2章 表面化学重构优化金属态Co_4N纳米线阵列的电催化析氧性能
2.1 引言
2.2 实验部分
2.2.1 材料的制备
2.2.2 表征手段
2.2.3 电化学测试
2.3 分析和讨论
2.3.1 系列金属态氮化钴材料的表征
2.3.2 金属态氮化钴材料的电化学测试
2.3.3 金属态Co_4N纳米线阵列的合成策略及表征
2.3.4 电催化析氧反应的性能测试
2.3.5 催化活性位点的机理研究
2.4 本章小结
参考文献
第3章 基于CoSe_2的相变行为调控其表面结构实现HER催化活性的优化
3.1 引言
3.2 实验部分
3.2.1 材料的制备
3.2.2 表征手段
3.2.3 DFT理论计算
3.2.4 电化学测试方法
3.3 分析和讨论
3.3.1 三维电极材料的表征
3.3.2 对应粉末材料的表征
3.3.3 XAFS的分析
3.3.4 DFT计算和电学行为测试
3.3.5 电催化析氢反应性能的研究
3.3.6 电催化水分解性能的研究
3.4 本章小结
参考文献
第4章 表面氮阴离子修饰优化CoS_2纳米线阵列的电催化析氢活性
4.1 引言
4.2 实验部分
4.2.1 材料的制备
4.2.2 表征手段
4.2.3 DFT理论计算
4.2.4 电化学测试方法
4.3 分析和讨论
4.3.1 N-CoS_2 NW/CC三维电极的合成及其表征
4.3.2 对比材料的表征
4.3.3 XPS和XAFS的分析
4.3.4 电催化析氢反应性能的研究
4.3.5 电学行为测试和DFT计算分析
4.4 本章小结
参考文献
第5章 表界面调控优化硼酸钴/石墨烯杂化材料的电催化析氧性能
5.1 引言
5.2 实验部分
5.2.1 材料的制备
5.2.2 表征手段
5.2.3 电化学测试
5.3 分析和讨论
5.3.1 Co-B_iNS/G杂化材料的表征
5.3.2 Co-B_i对比材料的表征
5.3.3 碱性条件下的电催化析氧性能测试
5.3.4 碱性OER的法拉第效率测试
5.3.5 中性条件下的电催化析氧性能测试
5.4 本章小结
参考文献
第6章 全文总结及展望
6.1 论文特色及创新点
6.2 展望
攻读博士期间发表的学术论文与取得的其他科研成果
致谢
本文编号：3664531
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