共热解法制备结构可调g-C 3 N 4 及其光催化性能研究

发布时间：2022-08-23 18:14

　　类石墨相氮化碳（g-C₃N₄）作为一种环境友好型光催化材料,因其具有独特的电子结构、化学与热稳定性好、制备简易、不含金属等特点受到了广泛关注。然而,g-C₃N₄在用作光催化材料时,存在比表面积小和电荷分离效率低两个制约因素。针对上述问题,本文提出采用高温共热解方法制备具有不同形貌及掺杂型的g-C₃N₄,有效提高了光生载流子的分离与迁移效率;此外,还利用类似方法制备了异质结光催化材料,通过形成紧密的界面作用抑制电子与空穴复合,促进电荷分离转移,从而提高光催化氧化与还原性能。具体研究内容如下:（1）三聚氰胺与NH₄Br高温共热解一步制备了牛角状中空多孔管状g-C₃N₄,该结构集中空、多孔、薄层于一体,可以有效提高光解水产氢活性,在420 nm光照下的产氢表观量子效率为14.3%。通过研究反应过程,发现角状的含Br中间体的形成和分解是形成该特殊结构的关键,并通过光沉积实验发现光生电子与空穴的各向异... 

【文章页数】：130 页

【学位级别】：博士

【文章目录】：
中文摘要
abstract
符号、标志、缩略词、首字母缩写、术语、名词等注释表
第一章 绪论
    1.1 研究背景
    1.2 半导体光催化的基本原理
    1.3 石墨相氮化碳(g-C_3N_4)研究进展
    1.4 g-C_3N_4 的制备方法
        1.4.1 高温热解法
        1.4.2 物理化学气相沉积
        1.4.3 电化学沉积法
        1.4.4 溶剂热合成
    1.5 g-C_3N_4 在光催化领域中的应用
        1.5.1 液体污染物处理
        1.5.2 气体污染物处理
        1.5.3 光解水产氢产氧
        1.5.4 光催化还原CO_2 制备碳氢燃料
        1.5.5 消毒灭菌
        1.5.6 有机合成反应
    1.6 g-C_3N_4 的改性研究进展
        1.6.1 煅烧条件
        1.6.2 形貌调控
        1.6.3 元素掺杂
        1.6.4 贵金属沉积
        1.6.5 异质结构建
    1.7 论文选题依据和研究内容
        1.7.1 论文选题依据
        1.7.2 研究内容
第二章 实验材料与方法
    2.1 实验试剂
    2.2 实验仪器
    2.3 光催化材料表征手段
        2.3.1 X射线粉末衍射(XRD)
        2.3.2 高分辨透射电镜(TEM)
        2.3.3 扫描电镜(SEM)
        2.3.4 荧光显微镜(FM)
        2.3.5 原子力显微镜(AFM)
        2.3.6 傅里叶红外光谱（FT-IR）
        2.3.7 X射线光电子能谱(XPS)
        2.3.8 紫外可见漫反射光谱(UV-vis DRS)
        2.3.9 比表面积及孔径分析仪(BET-BJH)
        2.3.10 光致发光光谱(PL)
        2.3.11 热重-差示扫描量热仪(TG-DSC)
        2.3.12 表面光电压谱(SPV)
        2.3.13 有机元素分析(OEA)
        2.3.14 时间分辨荧光光谱(FL)
    2.4 光催化性能测试
        2.4.1 光电化学测试
        2.4.2 活性物种捕获实验
        2.4.3 光催化产氢测试
        2.4.4 光催化降解液相污染物
        2.4.5 光催化还原CO_2 测试
        2.4.6 光催化去除NO测试
第三章 牛角状空心多孔薄层管状g-C_3N_4 光催化材料制备及性能研究
    3.1 引言
    3.2 牛角状空心多孔薄层管状g-C_3N_4 的制备方法
    3.3 牛角状空心多孔薄层管状g-C_3N_4 的测试表征
        3.3.1 光化学液相沉积
    3.4 牛角状空心多孔薄层管状g-C_3N_4 的结果与讨论
        3.4.1 结构与组成
        3.4.2 光催化活性
        3.4.3 光催化机理分析
    3.5 本章小结
第四章 多孔g-C_3N_4 光催化材料制备及其光催化性能研究
    4.1 引言
    4.2 多孔结构g-C_3N_4 的制备方法
    4.3 多孔结构g-C_3N_4 的测试表征
    4.4 多孔结构g-C_3N_4 的光催化性能结果与讨论
        4.4.1 结构与组成
        4.4.2 光催化活性
        4.4.3 光催化机理分析
    4.5 本章小结
第五章 O掺杂g-C_3N_4 光催化材料制备及其光催化性能研究
    5.1 引言
    5.2 O掺杂g-C_3N_4 的制备方法
    5.3 O掺杂g-C_3N_4 的测试表征
        5.3.1 理论计算
    5.4 O掺杂g-C_3N_4 的光催化性能结果与讨论
        5.4.1 结构与组成
        5.4.2 光催化活性
        5.4.3 光催化机理分析
    5.5 本章小结
第六章 Cl插层g-C_3N_4 多孔光催化材料制备及其光催化性能研究
    6.1 引言
    6.2 Cl插层g-C_3N_4 的制备方法
    6.3 Cl插层g-C_3N_4 的测试表征
        6.3.1 理论计算
    6.4 Cl插层g-C_3N_4 的光催化性能结果与讨论
        6.4.1 结构与组成
        6.4.2 光催化活性
        6.4.3 光催化机理分析
    6.5 本章小结
第七章 g-C_3N_4/Bi5O7I异质结光催化材料制备及其光催化性能研究
    7.1 引言
    7.2 g-C_3N_4/Bi5O7I的制备方法
    7.3 g-C_3N_4/ Bi5O7I的测试表征
    7.4 g-C_3N_4/ Bi5O7I的光催化性能结果与讨论
        7.4.1 结构与组成
        7.4.2 光催化活性
        7.4.3 光催化机理分析
    7.5 本章小结
第八章 结论
    8.1 主要结论
    8.2 主要创新点
    8.3 展望
致谢
参考文献
附录


【参考文献】：
期刊论文
[1]超薄钯纳米片/非晶氮化碳共面复合结构的控制生长及其可见光驱动下的光催化产氢性能研究（英文）[J]. 唐永华,周鹏,晁玉广,林斐,赖建平,李红星,郭少军.  Science China Materials. 2019(03)
[2]过渡金属（Mo,Fe,Co和Ni）基催化剂在电催化还原二氧化碳还原中应用（英文）[J]. 郝金辉,施伟东.  催化学报. 2018(07)
[3]溶剂热法合成碳掺杂石墨相氮化碳微球及其光催化性能研究[J]. 崔言娟,杨宵,王愉雄,王浩,陈芳艳.  江苏科技大学学报(自然科学版). 2017(06)
[4]镍掺杂石墨相氮化碳的熔盐辅助微波法制备及光催化固氮性能[J]. 曲晓钰,胡绍争,李萍,王菲,赵艳锋,王琼.  高等学校化学学报. 2017(12)
[5]溶剂热法制备石墨型氮化碳及其降解苯酚研究[J]. 代宏哲,高续春,张俊霞,刘恩周,樊君.  化学与生物工程. 2017(09)
[6]CeO2-TiO2复合纳米纤维光催化降解醛酮类污染物的研究[J]. 胡明江.  环境科学学报. 2015(01)
[7]电沉积法制备氮化碳晶体[J]. 张鹏飞.  广东化工. 2014(15)
[8]CdTiO3纳米棒的可控制备及光催化产氢性能[J]. 曲阳,周卫,任志宇,潘凯,姜乐,付宏刚.  高等学校化学学报. 2014(05)
[9]我国城市大气污染概况及防治对策研究[J]. 施明旻,周留煜.  中山大学研究生学刊（自然科学.医学版）. 2012 (04)
[10]Cu掺杂TiO2光催化降解室内甲醛气体的实验研究[J]. 张浩,刘秀玉,朱庆明,丁厚成.  过程工程学报. 2012(04)

博士论文
[1]g-C3N4光催化氧化还原性能调控及其环境催化性能增强[D]. 董国辉.华中师范大学 2015

硕士论文
[1]锆酸钡光催化还原二氧化碳性能研究[D]. 陈显柳.南京大学 2015
[2]脉冲激光沉积氮化硅薄膜的工艺研究[D]. 张磊.武汉理工大学 2011



本文编号：3678249