Ni元素对Pt-TiO 2 催化剂上N 2 O生成机理的影响研究
发布时间：2022-10-20 15:22
一氧化二氮,作为“笑气”而被人们熟知。它其实还是一种温室气体,能够间接的破坏臭氧层,其单分子增温潜势是CO2的298倍。大气中80%以上的N2O主要来自于微生物的硝化与反硝化作用以及工业生产废气的排放,由于含量低难以收集利用。但是若可以制得高浓度的N2O,收集提纯后,在军工、医药、食品、化工等许多领域都有着广泛的应用。传统工业制备N2O的方法为硝酸铵热分解法、氨的接触氧化法、硝酸盐-浓硫酸处理尿素法、NO还原法等,但这些方法均有不足之处。硝酸铵热分解法高温下易发生爆炸,氨氧化法转化率低,硝酸盐-浓硫酸处理尿素法对环境污染大,NO还原法生产成本高。基于目前没有高效、安全、廉价、环保的N2O制备方法,受SCR脱硝反应中无法避免副产物N2O生成的启发,课题组前期研究确认Pt-CeO2以及Pt-TiO2可以催化NH3、NO和O2制备N2O,本文进一步探究Ni元素的加入对Pt-TiO2制备N2O性能的优化,并探究了不同形貌的TiO2载体、Ni元素的负载量、Pt-Ni的负载比例、反应气体组分和比例以及温度对N2O产率的影响。通过XRD、TEM、XPS、TPR、TPD等方法对催化剂进行了表征和分析,...
【文章页数】：72 页
【学位级别】：硕士
【文章目录】：
摘要
Abstract
第一章 绪论
1.1 一氧化二氮的特点及应用
1.2 一氧化二氮来源及治理
1.2.1 自然界中N_2O产生的机理及治理
1.2.2 工业生产中N_2O产生的机理及治理
1.3 一氧化二氮的工业制备方法及工艺
1.3.1 硝酸铵加热分解法
1.3.2 氨的接触氧化法
1.3.3 浓硫酸、硝酸处理尿素法
1.3.4 NO还原制备法
1.4 氧化钛的性质与制备
1.5 金属颗粒负载方法
1.6 本课题选题依据和研究内容
第二章 实验方法及表征手段
2.1 实验所用试剂
2.2 样品的制备
2.2.1 TiO_2纳米片的制备
2.2.2 TiO_2纳米棒的制备
2.2.3 TiO_2纳米八面体的制备
2.2.4 TiO_2上Pt、Ni元素的负载
2.3 实验设备
2.4 样品的表征
2.4.1 X射线衍射(XRD)分析
2.4.2 透射电子显微镜(TEM以及STEM)分析
2.4.3 氮气吸脱附分析
2.4.4 电感耦合等离子光谱发生仪(ICP)分析
2.4.5 X射线光电子能谱(XPS)表征
2.4.6 H_2程序升温还原(H_(2-)TPR)分析
2.4.7 NH_3程序升温脱附(NH_(3-)TPD)分析
2.4.8 NO_x程序升温脱附(NO_x-TPD)分析
2.4.9 NH_3氧化实验
2.5 催化剂性能的测试
第三章 TiO_2形貌及反应气氛对复合催化剂Pt-Ni/TiO_2制备N_2O性能的影响
3.1 催化剂样品的制备
3.2 结果与讨论
3.2.1 XRD结构表征
3.2.2 STEM及EDS表征
3.2.3 比表面积(BET)分析
3.2.4 X射线光电子能谱分析(XPS)
3.2.5 H_2_-TPR分析
3.2.6 NH_(3-)TPD分析
3.2.7 NO_x-TPD分析
3.2.8 NH_3氧化分析
3.2.9 N_2O生成催化性能测试
3.2.10 气氛对催化性能的影响
3.2.11 机理探究
3.3 本章小结
第四章 Ni元素对复合催化剂制备N_2O性能的影响
4.1 催化剂样品的制备
4.2 样品的表征
4.2.1 结构形貌分析
4.2.2 TEM表征
4.2.3 比表面积(BET)分析
4.2.4 表面化学状态分析(XPS)
4.2.5 H_2_-TPR分析
4.2.6 NH_(3-)TPD分析
4.2.7 NO_x-TPD分析
4.2.8 制备N_2O催化性能测试
4.2.9 负载比例对催化剂制备N_2O性能的影响
4.2.10 机理探究
4.3 本章小结
第五章 结论与展望
5.1 结论
5.2 展望
参考文献
致谢
个人简历
攻读学位期间发表的学术论文与取得的其它研究成果
【参考文献】：
博士论文
[1]CeOx基低温SCR脱硝催化剂的抗SO2中毒与N2O生成机理[D]. 盛丽萍.浙江大学 2019
硕士论文
[1]负载型铂基催化剂上一氧化二氮的制备[D]. 楼锦泽.浙江大学 2019
本文编号：3694787
【文章页数】：72 页
【学位级别】：硕士
【文章目录】：
摘要
Abstract
第一章 绪论
1.1 一氧化二氮的特点及应用
1.2 一氧化二氮来源及治理
1.2.1 自然界中N_2O产生的机理及治理
1.2.2 工业生产中N_2O产生的机理及治理
1.3 一氧化二氮的工业制备方法及工艺
1.3.1 硝酸铵加热分解法
1.3.2 氨的接触氧化法
1.3.3 浓硫酸、硝酸处理尿素法
1.3.4 NO还原制备法
1.4 氧化钛的性质与制备
1.5 金属颗粒负载方法
1.6 本课题选题依据和研究内容
第二章 实验方法及表征手段
2.1 实验所用试剂
2.2 样品的制备
2.2.1 TiO_2纳米片的制备
2.2.2 TiO_2纳米棒的制备
2.2.3 TiO_2纳米八面体的制备
2.2.4 TiO_2上Pt、Ni元素的负载
2.3 实验设备
2.4 样品的表征
2.4.1 X射线衍射(XRD)分析
2.4.2 透射电子显微镜(TEM以及STEM)分析
2.4.3 氮气吸脱附分析
2.4.4 电感耦合等离子光谱发生仪(ICP)分析
2.4.5 X射线光电子能谱(XPS)表征
2.4.6 H_2程序升温还原(H_(2-)TPR)分析
2.4.7 NH_3程序升温脱附(NH_(3-)TPD)分析
2.4.8 NO_x程序升温脱附(NO_x-TPD)分析
2.4.9 NH_3氧化实验
2.5 催化剂性能的测试
第三章 TiO_2形貌及反应气氛对复合催化剂Pt-Ni/TiO_2制备N_2O性能的影响
3.1 催化剂样品的制备
3.2 结果与讨论
3.2.1 XRD结构表征
3.2.2 STEM及EDS表征
3.2.3 比表面积(BET)分析
3.2.4 X射线光电子能谱分析(XPS)
3.2.5 H_2_-TPR分析
3.2.6 NH_(3-)TPD分析
3.2.7 NO_x-TPD分析
3.2.8 NH_3氧化分析
3.2.9 N_2O生成催化性能测试
3.2.10 气氛对催化性能的影响
3.2.11 机理探究
3.3 本章小结
第四章 Ni元素对复合催化剂制备N_2O性能的影响
4.1 催化剂样品的制备
4.2 样品的表征
4.2.1 结构形貌分析
4.2.2 TEM表征
4.2.3 比表面积(BET)分析
4.2.4 表面化学状态分析(XPS)
4.2.5 H_2_-TPR分析
4.2.6 NH_(3-)TPD分析
4.2.7 NO_x-TPD分析
4.2.8 制备N_2O催化性能测试
4.2.9 负载比例对催化剂制备N_2O性能的影响
4.2.10 机理探究
4.3 本章小结
第五章 结论与展望
5.1 结论
5.2 展望
参考文献
致谢
个人简历
攻读学位期间发表的学术论文与取得的其它研究成果
【参考文献】：
博士论文
[1]CeOx基低温SCR脱硝催化剂的抗SO2中毒与N2O生成机理[D]. 盛丽萍.浙江大学 2019
硕士论文
[1]负载型铂基催化剂上一氧化二氮的制备[D]. 楼锦泽.浙江大学 2019
本文编号：3694787
本文链接：https://www.wllwen.com/kejilunwen/huaxuehuagong/3694787.html
