新型铜纳米结构的可控合成及催化性质的研究

发布时间：2022-12-07 07:30

　　为了解决能源危机,各国都在大力发展绿色能源,燃料电池和氮气电化学还原反应这类绿色、清洁的能源手段受到了广泛的关注。燃料电池阴极所发生的氧还原反应（ORR）的效率低,常使用商业铂碳作为催化剂来提高反应效率,但是,由于贵金属铂价格高昂,稳定性差等缺点,无法得到大规模的工业化应用。而氨气作为地球产量和需求量都比较大的产品,如果能通过氮气电还原获得,将大大的减少能源负担,但是目前仍然存在氮气电化学还原（NRR）的催化剂的活性和选择性都比较低的问题。最近利用价格更低的过渡金属替代贵金属催化剂越来越受到研究者的重视,铜作为一种含量高以及相对价廉的过渡金属,其丰富的d电子和多种稳定的价态,不仅可以发生单电子的氧化反应,还可以进行多电子的转移过程,使其拥有可比拟铂系金属的催化活性。我们采用高温热溶剂法合成出由纳米颗粒自组装而成的铜纳米棒阵列结构,进一步通过添加模板剂CTAB,得到了铜纳米花结构,该结构由小于2 nm的纳米线自组装而成。铜纳米花同时暴露出（100）和（111）晶面,而铜纳米阵列只暴露（111）晶面。将两种铜纳米结构作为催化剂用于燃料电池ORR中,发现均具有优异的ORR活性,且两者的循环稳... 

【文章页数】：73 页

【学位级别】：硕士

【文章目录】：
摘要
ABSTRACT
引言
第1章 绪论
    1.1 燃料电池的发展现状
    1.2 氧还原(ORR)反应概述
    1.3 氮气电化学还原反应(NRR)概述
    1.4 纳米材料
        1.4.1 纳米材料的制备方法
        1.4.2 铜纳米粒子的发展现状
        1.4.3 铜基纳米合金的研究进展
    1.5 密度泛函理论计算
    1.6 文献小结
    1.7 本论文的研究内容
第2章 高温热溶剂法制备铜纳米结构
    2.1 实验所用试剂、仪器和表征仪器
        2.1.1 实验试剂
        2.1.2 实验仪器
        2.1.3 表征仪器
    2.2 铜纳米结构的合成
        2.2.1 实验步骤
        2.2.2 铜盐的选择
        2.2.3 反应时间的选择
        2.2.4 反应温度的确定
        2.2.5 添加封端剂对纳米颗粒的影响
    2.3 纳米棒阵列的合成与表征
        2.3.1 合成步骤
        2.3.2 纳米棒阵列的形貌表征
        2.3.3 纳米棒阵列的XRD表征
        2.3.4 纳米棒阵列的XPS表征
    2.4 纳米花结构的合成与表征
        2.4.1 合成步骤
        2.4.2 铜纳米花的形貌表征
        2.4.3 纳米花的XRD表征
        2.4.4 纳米花结构的XPS表征
    2.5 铜纳米结构的紫外可见光分析
    2.6 本章小结
第3章 铜纳米结构电化学ORR反应及DFT理论计算
    3.1 电化学实验部分
        3.1.1 催化剂的预处理
        3.1.2 测试准备
        3.1.3 ORR反应的结果及讨论
    3.2 DFT理论计算
        3.2.1 计算说明
        3.2.2 铜纳米催化剂的DFT计算结果
    3.3 本章小结
第4章 铜锡纳米合金的制备与表征
    4.1 实验所用试剂
    4.2 CuSn纳米晶体的制备
        4.2.1 制备方法
        4.2.2 锡盐种类对反应的影响
    4.3 CuSn纳米片的制备及表征
        4.3.1 纳米片的制备方法
        4.3.2 纳米片的形貌表征
        4.3.3 纳米片的XRD表征
    4.4 本章小结
第5章 铜锡纳米片的NRR反应
    5.1 电化学实验部分
        5.1.1 电化学测试准备
        5.1.2 氨的测定
    5.2 实验数据及分析
    5.3 本章小结
第6章 结论
参考文献
致谢


【参考文献】：
期刊论文
[1]高分子修饰金纳米粒子的自组装研究进展[J]. 周加境,吴迪,卢德荣,段宏伟.  高分子学报. 2018(08)
[2]纳米多孔金属电催化剂在氧还原反应中的应用[J]. 翟萧,丁轶.  物理化学学报. 2017(07)



本文编号：3712489