过渡金属（Mo,Nb）氧化物纳米材料的制备及在电化学氮还原反应中的应用
发布时间：2022-12-08 05:32
氨气在农业、工业、国防等领域具有重要意义。在生物系统中,一般通过特定细菌中的固氮酶在环境条件下催化氮气固定,但一般情况下固氮酶比较脆弱,所提供的转化率较低。传统的人工固氮主要是采用Haber-Bosch工艺,但其反应条件极其苛刻,通常在500℃和300 atm环境下进行,并需要使用天然气作为燃料,故会导致大量能源消耗和二氧化碳排放,因此迫切需要一种低能耗、可持续的方法来生产氨气。环境条件下电化学氮气还原法合成氨作为一种环境友好的固氮工艺受到广泛关注。由于氮气中惰性极强的N≡N键不易断裂,同时氮气不易被吸附活化,所以发展来源丰富、分散性好、催化性能高的催化剂材料至关重要,鉴于此,我们开展了一系列的研究工作,具体包括以下几个部分:一、受天然固氮酶中含有Mo元素的启发,我们制备了MoO3纳米片作为一种高效的非贵金属催化剂,在室温和大气压条件下实现电化学还原氮气合成氨。在0.1 M HCl溶液中,该催化剂表现出优越的氮还原反应催化活性,其中产氨速率为4.80×10–1010 mol s–1 cm–2(29....
【文章页数】：97 页
【学位级别】：硕士
【文章目录】：
摘要
abstract
引言
第一章 文献综述
1.1 氮气还原合成氨概述
1.2 电化学氮气还原合成氨的热力学研究
1.3 电化学氮气还原合成氨的反应机理
1.3.1 解离机制
1.3.2 结合机制
1.3.2.1 远端路径反应机制
1.3.2.2 交替路径反应机制
1.3.3 Mars–van Krevelen(MvK)反应机制
1.4 电化学氮还原反应理论研究进展
1.4.1 纯金属表面的氮还原反应理论研究
1.4.2 过渡金属氧化物表面的氮还原反应理论研究
1.4.3 过渡金属氮化物的氮还原反应理论研究
1.4.4 过渡金属碳化物表面的氮还原反应理论研究
1.4.5 单原子表面的氮还原反应理论研究
1.5 电化学氮还原反应催化剂研究最新进展
1.5.1 贵金属电催化剂的研究
1.5.2 非贵金属电催化剂的研究
1.5.3 非金属电催化剂的研究
1.6 本课题研究的目的和意义
1.7 本课题的研究内容
第二章 MoO_3纳米片的制备及在电化学氮还原反应中的应用
2.1 引言
2.2 实验部分
2.2.1 实验试剂与仪器
2.2.2 实验方法与步骤
2.2.2.1 MoO_3纳米片的合成
2.2.2.2 工作电极的制备
2.2.2.3 电化学测试
2.2.2.4 NH_3的测定
2.2.2.5 N_2H_4的测定
2.2.2.6 计算产氨速率和法拉第效率
2.2.2.7 理论计算细节
2.3 实验结果与讨论
2.3.1 MoO_3纳米片的表征
2.3.2 MoO_3纳米片的氮还原反应测试
2.3.3 MoO_3纳米片电化学稳定性测试
2.3.4 MoO_3纳米片催化理论研究
2.4 结论
第三章 Nb_2O_5纳米纤维的制备及在电化学氮还原反应中的应用
3.1 引言
3.2 实验部分
3.2.1 实验试剂与仪器
3.2.2 实验方法与步骤
3.2.2.1 Nb_2O_5纳米纤维的制备
3.2.2.2 电化学测试
3.2.2.3 NH_3的测定
3.2.2.4 N_2H_4的测定
3.2.2.5 计算产氨速率和法拉第效率
3.2.2.6 理论计算细节
3.3 实验结果与讨论
3.4 结论
第四章 自支撑式Nb_2O_5纳米线阵列的制备及在电化学氮还原反应中的应用
4.1 引言
4.2 实验部分
4.2.1 实验试剂与仪器
4.2.2 实验方法与步骤
4.2.2.1 Nb_2O_5/CC的合成
4.2.2.2 电化学测试
4.2.2.3 NH_3的测定
4.2.2.4 计算产氨速率和法拉第效率
4.2.2.5 N_2H_4的测定
4.2.2.6 计算电化学活性表面积和周转频率
4.3 实验结果与讨论
4.4 结论
结论
参考文献
攻读学位期间的研究成果
致谢
本文编号：3713651
【文章页数】：97 页
【学位级别】：硕士
【文章目录】：
摘要
abstract
引言
第一章 文献综述
1.1 氮气还原合成氨概述
1.2 电化学氮气还原合成氨的热力学研究
1.3 电化学氮气还原合成氨的反应机理
1.3.1 解离机制
1.3.2 结合机制
1.3.2.1 远端路径反应机制
1.3.2.2 交替路径反应机制
1.3.3 Mars–van Krevelen(MvK)反应机制
1.4 电化学氮还原反应理论研究进展
1.4.1 纯金属表面的氮还原反应理论研究
1.4.2 过渡金属氧化物表面的氮还原反应理论研究
1.4.3 过渡金属氮化物的氮还原反应理论研究
1.4.4 过渡金属碳化物表面的氮还原反应理论研究
1.4.5 单原子表面的氮还原反应理论研究
1.5 电化学氮还原反应催化剂研究最新进展
1.5.1 贵金属电催化剂的研究
1.5.2 非贵金属电催化剂的研究
1.5.3 非金属电催化剂的研究
1.6 本课题研究的目的和意义
1.7 本课题的研究内容
第二章 MoO_3纳米片的制备及在电化学氮还原反应中的应用
2.1 引言
2.2 实验部分
2.2.1 实验试剂与仪器
2.2.2 实验方法与步骤
2.2.2.1 MoO_3纳米片的合成
2.2.2.2 工作电极的制备
2.2.2.3 电化学测试
2.2.2.4 NH_3的测定
2.2.2.5 N_2H_4的测定
2.2.2.6 计算产氨速率和法拉第效率
2.2.2.7 理论计算细节
2.3 实验结果与讨论
2.3.1 MoO_3纳米片的表征
2.3.2 MoO_3纳米片的氮还原反应测试
2.3.3 MoO_3纳米片电化学稳定性测试
2.3.4 MoO_3纳米片催化理论研究
2.4 结论
第三章 Nb_2O_5纳米纤维的制备及在电化学氮还原反应中的应用
3.1 引言
3.2 实验部分
3.2.1 实验试剂与仪器
3.2.2 实验方法与步骤
3.2.2.1 Nb_2O_5纳米纤维的制备
3.2.2.2 电化学测试
3.2.2.3 NH_3的测定
3.2.2.4 N_2H_4的测定
3.2.2.5 计算产氨速率和法拉第效率
3.2.2.6 理论计算细节
3.3 实验结果与讨论
3.4 结论
第四章 自支撑式Nb_2O_5纳米线阵列的制备及在电化学氮还原反应中的应用
4.1 引言
4.2 实验部分
4.2.1 实验试剂与仪器
4.2.2 实验方法与步骤
4.2.2.1 Nb_2O_5/CC的合成
4.2.2.2 电化学测试
4.2.2.3 NH_3的测定
4.2.2.4 计算产氨速率和法拉第效率
4.2.2.5 N_2H_4的测定
4.2.2.6 计算电化学活性表面积和周转频率
4.3 实验结果与讨论
4.4 结论
结论
参考文献
攻读学位期间的研究成果
致谢
本文编号：3713651
本文链接：https://www.wllwen.com/kejilunwen/huaxuehuagong/3713651.html
教材专著
