由水和氮气直接常压电化学合成氨研究

发布时间：2022-12-09 20:54

　　随着经济的快速发展,人类对氨的需求量日益增多。但传统的Haber-Bosch工艺存在高耗能、高污染及单程转化率低等问题,新合成氨方法的研究势在必行。电场能够打破合成氨的热力学限制,能够实现由水和氮气直接常压电化学合成氨,具有广阔的发展前景。本文以Fe（NO₃）₃·9H₂O为前驱体,活性炭为载体,采用浸渍法成功制备Fe₂O₃/AC催化剂。采用TEM、SEM、TG/DTA和XRD等表征手段,以熔融NaOH-KOH为电解质,以水和氮气为原料,进行常压电化学合成氨研究。通过热力学分析和TG/DTA、XRD及CV等微观表征及电化学测试方法,确定熔融NaOH-KOH电解质体系中悬浮Fe₂O₃/AC催化水和氮气电化学合成氨机理,发现催化剂Fe₂O₃/AC能够稳定悬浮在熔融NaOH-KOH电解质中,碳材料具有抑制氢析出和增强铁还原的能力。优化Fe₂O₃/AC催化剂... 

【文章页数】：75 页

【学位级别】：硕士

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摘要
ABSTRACT
创新点摘要
第一章 文献综述
    1.1 前言
    1.2 电化学合成氨研究现状
        1.2.1 液体电解质电化学合成氨体系
        1.2.2 固体电解质体系
    1.3 活性炭性质及其改性方法
        1.3.1 活性炭的性质
        1.3.2 活性炭的氧化改性
    1.4 本论文选题意义及研究内容
第二章 实验部分
    2.1 实验材料及仪器
        2.1.1 实验药品
        2.1.2 实验仪器
    2.2 载体预处理及氧化改性
        2.2.1 活性炭载体的预处理
        2.2.2 活性炭载体硝酸-双氧水氧化改性
    2.3 催化剂制备
    2.4 电极制作及合成氨反应器
        2.4.1 电极制作
        2.4.2 电化学合成氨反应器
    2.5 催化剂电催化合成氨性能评价
    2.6 分析方法及微观表征
        2.6.1 BET分析
        2.6.2 透射电子显微镜分析
        2.6.3 扫描电子显微镜分析
        2.6.4 X射线衍射分析
        2.6.5 循环伏安(CV)分析
        2.6.6 TG/DTA分析
        2.6.7 Boehm滴定分析
        2.6.8 氨浓度的测定
第三章 电化学合成氨效能及机理研究
    3.1 引言
    3.2 由水和氮气电化学合成氨的热力学分析
        3.2.1 电化学合成氨过程中可能发生的反应
        3.2.2 反应过程的热力学分析
    3.3 电化学合成氨反应路径的确定
        3.3.1 电还原产铁前体研究
        3.3.2 阴极循环伏安分析
        3.3.3 不同催化剂电催化合成氨性能
    3.4 电化学合成氨机理
    3.5 本章小结
第四章 Fe_2O_3/AC催化剂的优化及其电化学合成氨效能研究
    4.1 引言
    4.2 Fe_2O_3/AC的制备条件优化
        4.2.1 负载量对电化学合成氨性能的影响
        4.2.2 浸渍时间对电化学合成氨性能的影响
        4.2.3 焙烧温度对电化学合成氨性能的影响
        4.2.4 AC粒径大小对电化学合成氨性能的影响
        4.2.5 焙烧气氛对电化学合成氨性能的影响
    4.3 Fe_2O_3/AC电催化合成氨稳定性能的研究
    4.4 本章小结
第五章 电催化合成氨工艺条件的优化
    5.1 引言
    5.2 电解电压对合成氨性能的研究
    5.3 阴极材料对合成氨性能的影响
    5.4 载气曝气方式对合成氨性能的影响
    5.5 两步法合成氨工艺的提出与研究
        5.5.1 采用干N_2对电解质干燥后对合成氨性能的影响
        5.5.2 两步法工艺的确定
        5.5.3 两步法电化学合成氨稳定性能研究
        5.5.4 电解电压对两步法合成氨性能的影响
    5.6 本章小结
第六章 Fe_2O_3/改性AC电催化合成氨性能研究
    6.1 引言
    6.2 载体的液相氧化改性
        6.2.1 氧化改性对载体物理结构的影响
        6.2.2 氧化改性对载体表面化学性质的影响
    6.3 载体改性对Fe_2O_3结晶度的影响
    6.4 载体改性对合成氨性能的影响
    6.5 本章小结
结论
参考文献
发表文章目录
致谢


【参考文献】：
期刊论文
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本文编号：3715358