碳基材料的缺陷工程调控及氧还原性能研究

发布时间：2022-12-09 22:19

　　日趋严重的能源枯竭及环境恶化,推动着新型环保储能技术的不断革新。燃料电池由于具有优异的可持续性、能效、环境友好性,被认为是解决能源及环境危机的重要电化学装置之一。但燃料电池的大规模商业应用,受到贵金属铂资源紧缺、价格高昂、耐久性差等问题的严重限制。碳纳米材料,因为其自身微观形貌可控、导电性优异、化学稳定性出色、并且一般具有很好的孔道结构,因而可用作新型燃料电池电催化剂。而对碳纳米材料的性能优化主要通过结构形貌构筑、异质原子掺杂及缺陷工程调控等手段进行。本文中通过合理的结构设计,对碳材料的缺陷度及异质原子掺杂等进行调控,从理论与实验的角度对富缺陷异质原子掺杂碳材料的氧还原催化作用机制及其在锌-空气电池中的应用作了较为系统的探究,主要研究成果如下:1.通过理论模拟探究了缺陷位点与氮、硫掺杂剂对碳材料反应性的协同作用,发现缺陷与掺杂剂共同作用减小了碳基能带隙,使得碳基发生局域电子重排,提升了其氧还原活性。选择生物质废料鸡羽作为碳、氮、硫源,通过预炭化处理转换成碳材料,再结合氢氧化钾与氨气活化作用,获得了富缺陷氮硫共掺杂的产物（CF-K-A）。由于具有内部连通的三维孔隙结构、高的比表面积、缺陷... 

【文章页数】：84 页

【学位级别】：硕士

【文章目录】：
摘要
Abstract
第1章 绪论
    1.1 燃料电池简介
        1.1.1 燃料电池的发展
        1.1.2 燃料电池的种类
        1.1.3 燃料电池工作原理
        1.1.4 燃料电池关键技术
    1.2 阴极氧还原催化剂
        1.2.1 氧还原催化剂作用机理
        1.2.2 氧还原催化剂分类
    1.3 贵金属氧还原电化剂
    1.4 碳基材料作为氧还原电催化剂
        1.4.1 过渡金属氮掺杂碳材料
        1.4.2 杂原子掺杂碳材料
    1.5 碳材料的缺陷工程
        1.5.1 边缘缺陷构筑
        1.5.2 拓扑缺陷构筑
    1.6 本文的研究思路和内容
第2章 实验原料与表征手段
    2.1 实验试剂与仪器
        2.1.1 实验试剂
        2.1.2 实验仪器
    2.2 催化剂物性表征手段
        2.2.1 扫描电子显微镜
        2.2.2 透射电子显微镜
        2.2.3 球差校正扫描透射电子显微镜
        2.2.4 X射线衍射
        2.2.5 拉曼光谱
        2.2.6 比表面积及孔径分析
        2.2.7 X射线光电子能谱
    2.3 催化剂电化学性能测试
        2.3.1 氧还原催化测试
        2.3.2 锌-空气电池测试
        2.3.3 超级电容器测试
第3章 富缺陷氮硫共掺杂三维多孔碳材料的构筑及其氧还原性能探究
    3.1 前言
    3.2 实验内容
    3.3 结果与讨论
        3.3.1 密度泛函理论计算
        3.3.2 形貌表征
        3.3.3 结构组成表征
        3.3.4 氧还原性能测试
        3.3.5 锌-空气电池性能测试
    3.4 本章小结
第4章 五元环拓扑缺陷对碳材料电化学反应性的作用
    4.1 前言
    4.2 实验内容
    4.3 结果与讨论
        4.3.1 密度泛函理论计算
        4.3.2 结构形貌表征
        4.3.3 氧还原性能测试
        4.3.4 PD/N-C催化剂物性及氧还原表征
        4.3.5 锌-空气电池性能测试
        4.3.6 超级电容器测试
    4.4 本章小结
第5章 结论与展望
致谢
参考文献
攻读硕士学位期间论文发表情况
攻读硕士期间参与的项目和获得的奖励



本文编号：3715476