钼基电催化氮还原材料的实验制备与理论研究
发布时间：2023-02-08 10:16
氨(NH3)是一种重要的化学物质,广泛运用于农业、药业和工业。肥料、药剂、树脂、染料和炸药等等与人类生活息息相关的产品都是以NH3为重要的生产原料。面对日益严峻的能源危机与全球变暖等问题,传统的耗费大量能源的Haber-Bosch方法亟需改进,而电化学合成氨在某些性能优异的催化剂作用下,可以在常温、常压条件下进行,并且可以通过工作电位、电解质、pH值的调控有效改进NRR工艺,从而获得较大的产氨速率。因此,寻求具有较高的产氨速率和法拉第效率(FE),良好的稳定性和优异选择性的电催化剂至关重要。本文首先通过一步水热法制备空心球形Bi2MoO6催化材料,实现了电催化合成氨的应用,该催化剂在环境条件、0.1M HCl电解液中、-0.6V电位下的产氨速率为20.46μg h-1mg-1cat.,法拉第效率为8.17%。通过测试证明该材料作为NRR的有效电催化剂具有良好的耐久性与选择性。本研究将为人工合成NH3提供一种显著的...
【文章页数】：73 页
【学位级别】：硕士
【文章目录】：
摘要
abstract
第一章 绪论
1.1 研究背景与意义
1.2 电化学合成氨机理与电催化剂研究现状
1.2.1 电化学合成氨机理
1.2.2 NRR电催化剂研究现状
1.2.2.1 基于贵金属的NRR电催化剂
1.2.2.2 非贵金属NRR电催化剂
1.2.2.3 非金属NRR电催化剂
1.2.2.4 单原子NRR电催化剂
1.3 本文的主要研究目的与内容
1.3.1 主要研究目的
1.3.2 主要研究内容
第二章 理论计算研究方法与实验研究方法
2.1 密度泛函理论
2.1.1 Honhenberg-Kohn定理
2.1.2 Kohn-Sham方程
2.1.3 局域密度近似和广义梯度近似
2.2 VASP软件
2.3 实验研究方法
2.3.1 材料表征方法
2.3.1.1 紫外光谱测试(UV)
2.3.1.2 X射线衍射(XRD)
2.3.1.3 扫描电镜(SEM)
2.3.1.4 透射电镜(TEM)
2.3.2 电化学实验
2.3.2.1 恒电位极化法
2.3.2.2 线性扫描伏安法(LSV)
第三章 空心球形Bi2MoO6 电催化合成氨的性能研究
3.1 前言
3.2 实验部分
3.2.1 实验试剂
3.2.2 实验仪器
3.2.3 实验过程
3.2.3.1 Bi2MoO6 样品的制备
3.2.3.2 Bi2MoO6/CP电极的制备
3.2.3.3 电化学测试
3.2.3.4 产氨速率及法拉第效率(FE)
3.3 结果与讨论
3.3.1 氨及副产物肼测定方法
3.3.2 空心球形Bi2MoO6 表征
3.3.3 空心球形Bi2MoO6 电催化合成NH3 的性能测试
3.3.4 空心球形Bi2MoO6 电催化合成NH3 的耐久性测试
3.4 本章小结
第四章 Bi2MoO6(131)表面NRR反应机理
4.1 前言
4.2 计算方法和模型构建
4.2.1 计算方法
4.2.2 计算模型构建
4.2.2.1 体相Bi2MoO6 晶胞模型构建
4.2.2.2 Bi2MoO6(131)表面模型构建
4.2.2.3 含有氧空位的Bi2MoO6(131)表面模型构建
4.3 N2在Bi2MoO6(131)表面的吸附研究
4.3.1 N2 在完整Bi2MoO6(131)表面的吸附
4.3.2 N2 在具有氧空位Bi2MoO6(131)表面的吸附
4.4 NRR反应机制探究
4.4.1 N2 在氧空位V1 活性位点的NRR反应路径
4.4.2 N2 在氧空位V3 活性位点的NRR反应路径
4.5 本章小结
第五章 Mo-TiO2(110)表面NRR反应机理
5.1 前言
5.2 计算方法和模型构建
5.2.1 计算方法
5.2.2 Mo-TiO2(110)表面模型构建
5.3 Mo掺杂对TiO2(110)表面的结构和电子性质影响
5.4 NRR反应机制探究
5.4.1 N2 分子在Mo-TiO2(110)表面的吸附
5.4.2 NRR反应路径探究
5.5 本章小结
第六章 总结与展望
6.1 本文总结
6.2 工作展望
致谢
参考文献
攻读硕士学位期间取得的成果
本文编号：3737827
【文章页数】：73 页
【学位级别】：硕士
【文章目录】：
摘要
abstract
第一章 绪论
1.1 研究背景与意义
1.2 电化学合成氨机理与电催化剂研究现状
1.2.1 电化学合成氨机理
1.2.2 NRR电催化剂研究现状
1.2.2.1 基于贵金属的NRR电催化剂
1.2.2.2 非贵金属NRR电催化剂
1.2.2.3 非金属NRR电催化剂
1.2.2.4 单原子NRR电催化剂
1.3 本文的主要研究目的与内容
1.3.1 主要研究目的
1.3.2 主要研究内容
第二章 理论计算研究方法与实验研究方法
2.1 密度泛函理论
2.1.1 Honhenberg-Kohn定理
2.1.2 Kohn-Sham方程
2.1.3 局域密度近似和广义梯度近似
2.2 VASP软件
2.3 实验研究方法
2.3.1 材料表征方法
2.3.1.1 紫外光谱测试(UV)
2.3.1.2 X射线衍射(XRD)
2.3.1.3 扫描电镜(SEM)
2.3.1.4 透射电镜(TEM)
2.3.2 电化学实验
2.3.2.1 恒电位极化法
2.3.2.2 线性扫描伏安法(LSV)
第三章 空心球形Bi2MoO6 电催化合成氨的性能研究
3.1 前言
3.2 实验部分
3.2.1 实验试剂
3.2.2 实验仪器
3.2.3 实验过程
3.2.3.1 Bi2MoO6 样品的制备
3.2.3.2 Bi2MoO6/CP电极的制备
3.2.3.3 电化学测试
3.2.3.4 产氨速率及法拉第效率(FE)
3.3 结果与讨论
3.3.1 氨及副产物肼测定方法
3.3.2 空心球形Bi2MoO6 表征
3.3.3 空心球形Bi2MoO6 电催化合成NH3 的性能测试
3.3.4 空心球形Bi2MoO6 电催化合成NH3 的耐久性测试
3.4 本章小结
第四章 Bi2MoO6(131)表面NRR反应机理
4.1 前言
4.2 计算方法和模型构建
4.2.1 计算方法
4.2.2 计算模型构建
4.2.2.1 体相Bi2MoO6 晶胞模型构建
4.2.2.2 Bi2MoO6(131)表面模型构建
4.2.2.3 含有氧空位的Bi2MoO6(131)表面模型构建
4.3 N2在Bi2MoO6(131)表面的吸附研究
4.3.1 N2 在完整Bi2MoO6(131)表面的吸附
4.3.2 N2 在具有氧空位Bi2MoO6(131)表面的吸附
4.4 NRR反应机制探究
4.4.1 N2 在氧空位V1 活性位点的NRR反应路径
4.4.2 N2 在氧空位V3 活性位点的NRR反应路径
4.5 本章小结
第五章 Mo-TiO2(110)表面NRR反应机理
5.1 前言
5.2 计算方法和模型构建
5.2.1 计算方法
5.2.2 Mo-TiO2(110)表面模型构建
5.3 Mo掺杂对TiO2(110)表面的结构和电子性质影响
5.4 NRR反应机制探究
5.4.1 N2 分子在Mo-TiO2(110)表面的吸附
5.4.2 NRR反应路径探究
5.5 本章小结
第六章 总结与展望
6.1 本文总结
6.2 工作展望
致谢
参考文献
攻读硕士学位期间取得的成果
本文编号：3737827
本文链接：https://www.wllwen.com/kejilunwen/huaxuehuagong/3737827.html
