甲烷二氧化碳自热重整制一氧化碳工艺研究

发布时间：2023-02-10 19:52

　　一氧化碳是羰基合成反应的重要原料,广泛地用于碳一化工、精细化工和医药工业中。甲烷二氧化碳重整将CH4和CO2转化成合成气,不仅可以高选择性地制取一氧化碳,而且可以充分利用碳资源,减少温室气体产生。本文基于Ni基结构化催化剂,首先开展了甲烷二氧化碳重整反应动力学实验,建立了甲烷二氧化碳重整反应的宏观动力学模型。之后,利用计算流体力学模拟,采取逐步收敛的方法对反应器内的反应流进行了数值模拟,考察了反应过程中流动、传热及传质的规律。在此基础上,量化分析计算所得的场分布数据,评价反应效果。提出了适用于富氢工厂的自热重整新工艺,使用Aspen Plus软件对全工艺流程进行了模拟,优化反应操作条件,并重点考察了氢气循环对反应过程的影响。本文主要的研究内容和结论如下:(1)选取幂函数型速率方程来建立甲烷二氧化碳在Ni基结构化催化剂上重整反应的动力学模型,并对参数估值算法进行了改进,采用模拟退火法和马夸特相结合的优化算法,算法适应性更强,运算更加稳定。对所建立的甲烷二氧化碳重整反应动力学模型进行了统计检验和误差分析,结果表明所建立的动力学模型是适定的,估计的参数结果是可信的。(2)提出了甲烷二氧化碳重...

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【学位级别】：硕士

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摘要
Abstract
第1章 前言
    1.1 研究背景
    1.2 主要研究内容及安排
第2章 文献综述
    2.1 甲烷制合成气工艺研究进展
        2.1.1 甲烷蒸汽重整
        2.1.2 甲烷部分氧化制合成气
        2.1.3 甲烷自热重整反应
        2.1.4 甲烷二氧化碳重整
    2.2 计算流体力学概述
第3章 Ni基结构化催化剂上甲烷干气重整反应宏观动力学研究
    3.1 动力学实验
        3.1.1 结构化Ni基催化剂
        3.1.2 实验条件
        3.1.3 实验装置与流程
        3.1.4 动力学实验数据
    3.2 动力学模型与物料衡算
    3.3 参数估计
    3.4 参数估值与模型检验
    3.5 小结
第4章 甲烷二氧化碳自热重整反应器数值模拟
    4.1 反应器结构
    4.2 控制方程
    4.3 物理模型与边界条件
    4.4 网格划分及无关性验证
    4.5 数值模拟方法以及离散格式
    4.6 模拟验证
        4.6.1 计算设置
        4.6.2 模型设置
        4.6.3 模拟结果
    4.7 燃烧段数值模拟
        4.7.1 研究对象
        4.7.2 建模方法
        4.7.3 喷嘴直径对燃烧反应的影响
        4.7.4 温度场分析
        4.7.5 速度场分析
    4.8 甲烷二氧化碳自热重整反应器数值模拟
        4.8.1 反应过程分析
        4.8.2 反应组分分析
    4.9 小结
第5章 甲烷二氧化碳自热重整反应过程工艺优化
    5.1 甲烷二氧化碳自热重整反应工艺建模与优化
    5.2 甲烷二氧化碳重整反应体系
    5.3 流程模拟及工艺优化研究
        5.3.1 进料配比对重整反应的影响
        5.3.2 组分H₂O对反应的影响
        5.3.3 组分H₂对反应的影响
        5.3.4 操作压力对反应的影响
        5.3.5 结论
    5.4 氢气循环对工艺的影响
    5.5 小结
第6章 结论与展望
    6.1 主要结论
    6.2 创新点
    6.3 展望
参考文献
致谢
硕士期间所发表的论文



本文编号：3739812