单层双金属氢氧化物催化氧析出反应的计算研究

发布时间：2023-02-21 09:56

　　近年来,由于双金属氢氧化物(LDH)具有层板元素可调变、活性位点高分散、层间阴离子可交换等特点,得到了基础研究和工业生产领域的广泛关注。大量实验报道表明,被剥离出的单层NiFe-LDH具有很高的催化氧析出反应(OER)活性,但其活性位点和反应机理尚不清晰。本论文选取NiFe-LDH为研究体系,首先系统的研究了 Ni2Fe-Cl-LDH、Ni3Fe-Cl-LDH上(001)、(110)、(100)晶面的OER反应机理;其次详细阐明了Ni、Fe活性位点在反应中的协同作用;再次根据结果进一步展开,讨论了五种单层双金属氢氧化物的光、电催化性质。本论文的研究内容及主要结论如下:(1)采用密度泛函方法(DFT),分别对Ni2Fe-Cl-LDH中(001)晶面的O位点,(110)晶面的Ni、Fe、O三个位点,以及(100)晶面的Ni、Ni和Ni、Fe桥位位点的OER反应机理进行了计算。结果表明:(110)晶面Ni位点的过电势最小,具有最好的OER催化活性;通过电子结构的分析可知,Ni2Fe-Cl-LDH为可见光吸收的间接带隙半导体材料;Ni2Fe-Cl-LDH不能通过自身驱动力克服过电势发生OER反...

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【学位级别】：硕士

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摘要
ABSTRACT
第一章 绪论
    1.1 研究背景
    1.2 氧析出反应的机理
    1.3 氧析出反应的催化剂
        1.3.1 贵金属催化剂
        1.3.2 非贵金属氧化物
        1.3.3 过渡金属氢氧化物及羟基氧化物
    1.4 本论文的研究意义和研究内容
        1.4.1 本论文研究的意义
        1.4.2 本论文研究的内容
第二章 计算方法
    2.1 反应机理简介
    2.2 计算方法简介
第三章 Ni₂Fe-Cl-LDH催化氧析出反应(OER)的计算研究
    3.1 计算方法与结构优化
        3.1.1 原胞的构建
        3.1.2 Ni₂Fe-Cl-LDH不同晶面的构建以及结构优化
    3.2 Ni₂Fe-Cl-LDH不同晶面催化氧析出反应(OER)的计算研究
        3.2.1 Ni₂Fe-Cl-LDH(001)晶面催化OER的计算研究
        3.2.2 Ni₂Fe-Cl-LDH(110)晶面催化OER的计算研究
        3.2.3 Ni₂Fe-Cl-LDH(100)晶面催化OER的计算研究
    3.3 结果与讨论
    3.4 本章小结
第四章 Ni₃Fe-Cl-LDH催化氧析出反应(OER)的计算研究
    4.1 计算方法与结构优化
        4.1.1 原胞的构建
        4.1.2 Ni₃Fe-Cl-LDH不同晶面的构建以及结构优化
    4.2 Ni₃Fe-Cl-LDH不同晶面催化氧析出反应(OER)的计算研究
        4.2.1 Ni₃Fe-Cl-LDH(001)晶面催化OER的计算研究
        4.2.2 Ni₃Fe-Cl-LDH(110)晶面催化OER的计算研究
        4.2.3 Ni₃Fe-Cl-LDH(100)晶面催化OER的计算研究
    4.3 结果与讨论
    4.4 Ni₂Fe-Cl-LDH与Ni₃Fe-Cl-LDH比较分析与讨论
    4.5 本章小结
第五章 M3
2+Nⁿ⁺-Cl-LDH中的桥位位点催化氧析出反应(OER)的计算研究
    5.1 计算方法与结构优化
        5.1.1 原胞的构建
        5.1.2 五种双金属氢氧化物(100)晶面构建及优化
    5.2 M3
2+Nⁿ⁺-Cl-LDH双金属协同位点的计算研究
        5.2.1 Ni₃Cr-Cl-LDH双金属协同位点催化OER的计算研究
        5.2.2 Ni₃Al-Cl-LDH双金属协同位点催化OER的计算研究
        5.2.3 Co₃Mn-Cl-LDH双金属协同位点催化OER的计算研究
        5.2.4 Co₃Fe-Cl-LDH双金属协同位点催化OER的计算研究
    5.3 结果与讨论
    5.4 本章小结
第六章 结论
本论文的创新点
参考文献
附录
致谢
作者攻读学位期间的研究成果和发表的学术论文
作者及导师简介
附件



本文编号：3747529

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