过渡金属基析氢电催化剂的设计与性能研究
发布时间：2023-02-27 19:38
在现有的能源发展格局中,石油、煤炭、天然气等传统化石能源仍占据主导地位,但伴随着传统化石燃料储产比逐年降低,以及其消耗随之而来的环境污染问题的逐年加剧,寻找各种绿色、新能源以替代化石燃料已受到世界各国的高度关注。氢能、太阳能、风能、潮汐能等可再生能源已经备受关注并被广泛研究,其中氢能由于具有高热值、高能量密度以及储量丰富等特点而被视为最理想的能源载体。目前工业中制氢的途径主要有甲烷蒸汽重整、煤气化过程以及水分解,前两种方式需要消耗化石燃料来实现,因此依然会导致环境及能源问题。而水分解制氢经济、环保因此被大规模研究,其中电解水制氢可由各种可再生清洁能源来实现,如通过风电、水电、核电等电解水制氢,制备所得高纯氢可用于供给燃料电池等终端能源用户,并且其燃烧产物只有水,而非二氧化碳等温室气体,从而完成一个闭合的氢循环,使得氢经济的推行成为可能。而电解水制氢需要利用高效的析氢催化剂来降低反应过程中的能量势垒,以提高能源转换效率。传统使用的Pt系贵金属催化剂虽然具有优良的电催化活性,但产量不足、价格昂贵无法推广。因此,开发储量丰富、价格低廉、易于制备并且具有良好催化活性的电解水阴极析氢催化材料成为...
【文章页数】：145 页
【学位级别】：博士
【文章目录】：
摘要
ABSTRACT
第一章 绪论
1.1 引言
1.2 电解水概述
1.2.1 电解水基本原理
1.2.2 析氧反应
1.2.3 析氢反应
1.2.4 HER催化剂性能评估方法
1.3 过渡金属在电催化产氢领域的应用
1.3.1 过渡金属硫化物
1.3.2 过渡金属硒化物
1.3.3 过渡金属磷化物
1.3.4 过渡金属氮化物
1.4 电催化产氢催化活性的改善机制
1.4.1 纳米化
1.4.2 负载
1.4.3 掺杂
1.4.4 表面态调控
1.5 本论文的研究思路
1.5.1 研究意义
1.5.2 研究内容
第二章 实验设计
2.1 研究路线
2.2 实验试剂及耗材
2.3 实验仪器及设备
2.4 催化剂构筑方法
2.4.1 静电纺丝
2.4.2 高温还原、氮化
2.4.3 硬模板法
2.4.4 水热法
2.4.5 金属置换
2.5 材料表征技术
2.5.1 物相及组成表征技术
2.5.2 形貌表征技术
2.5.3 其他表征技术
2.6 电化学性能测试
第三章 析氢催化剂的纳米化及其在碳载体中的有效固定
第一节：纳米过渡金属磷化物在碳纤维中有效负载的普适方法
3.1.1 引言
3.1.2 实验部分
3.1.2.1 MxP@NPCNFs材料制备
3.1.2.2 电化学测试
3.1.2.3 产氢率测试
3.1.3 结果与讨论
3.1.3.1 材料合成与表征
3.1.3.2 Ni2P@NPCNFs复合催化剂的催化性能
3.1.3.3 Fe2P@NPCNFs,Co2P@NPCNFs,和 Cu3P@NPCNFs拓展制备
3.1.4 结论
第二节：负载型MoN纳米点析氢催化活性位点最大化暴露机制
3.2.1 引言
3.2.2 实验部分
3.2.2.1 二氧化硅(SiO2)纳米球的制备
3.2.2.2 MoN@NPCNCs,MoN@NPCNFs以及块体状MoN的制备
3.2.2.3 电化学测试
3.2.2.4 产氢率测试
3.2.3 结果与讨论
3.2.3.1 催化剂物理表征
3.2.3.2 催化性能研究
3.2.4 结论
第四章 晶体缺陷与织构双重调控：三元NixCo3-xS4空心纳米管
4.1 引言
4.2 实验部分
4.2.1 NixCo3-xS4/CC催化剂制备
4.2.2 NixCo3-xS4/CC工作电极制备
4.2.3 NixCo3-xS4/CC产氢率测试
4.3 结果与讨论
4.3.1 NixCo3-xS4/CC物理表征
4.3.2 NixCo3-xS4/CC催化性能
4.4 结论
第五章 催化剂表面态调控对其电催化性能的影响
第一节 ：表面P富集对MoP/碳纤维电催化性能的影响
5.1.1 引言
5.1.2 实验部分
5.1.2.1 计算方法
5.1.2.2 MoP@NPCNFs的制备
5.1.2.3 电化学测试
5.1.3 结果与讨论
5.1.3.1 DFT计算MoP(001)晶面终止方式对析氢性能影响
5.1.3.2 实验设计及材料表征
5.1.3.3 催化性能对比
5.1.4 结论
第二节 ：表面贵金属Rh修饰对NiSe电催化性能的影响
5.2.1 引言
5.2.2 实验部分
5.2.2.1 NiSe/NF以及NiSe-Rh/NF的制备
5.2.2.2 电极制备
5.2.3 结果与讨论
5.2.3.1 NiSe/NF以及NiSe-Rh/NF的物理表征
5.2.3.2 NiSe/NF以及NiSe-Rh/NF催化性能
5.2.4 结论
第六章 总结与展望
6.1 总结
6.2 展望
参考文献
攻读博士学位期间的研究成果
致谢
本文编号：3751323
【文章页数】：145 页
【学位级别】：博士
【文章目录】：
摘要
ABSTRACT
第一章 绪论
1.1 引言
1.2 电解水概述
1.2.1 电解水基本原理
1.2.2 析氧反应
1.2.3 析氢反应
1.2.4 HER催化剂性能评估方法
1.3 过渡金属在电催化产氢领域的应用
1.3.1 过渡金属硫化物
1.3.2 过渡金属硒化物
1.3.3 过渡金属磷化物
1.3.4 过渡金属氮化物
1.4 电催化产氢催化活性的改善机制
1.4.1 纳米化
1.4.2 负载
1.4.3 掺杂
1.4.4 表面态调控
1.5 本论文的研究思路
1.5.1 研究意义
1.5.2 研究内容
第二章 实验设计
2.1 研究路线
2.2 实验试剂及耗材
2.3 实验仪器及设备
2.4 催化剂构筑方法
2.4.1 静电纺丝
2.4.2 高温还原、氮化
2.4.3 硬模板法
2.4.4 水热法
2.4.5 金属置换
2.5 材料表征技术
2.5.1 物相及组成表征技术
2.5.2 形貌表征技术
2.5.3 其他表征技术
2.6 电化学性能测试
第三章 析氢催化剂的纳米化及其在碳载体中的有效固定
第一节：纳米过渡金属磷化物在碳纤维中有效负载的普适方法
3.1.1 引言
3.1.2 实验部分
3.1.2.1 MxP@NPCNFs材料制备
3.1.2.2 电化学测试
3.1.2.3 产氢率测试
3.1.3 结果与讨论
3.1.3.1 材料合成与表征
3.1.3.2 Ni2P@NPCNFs复合催化剂的催化性能
3.1.3.3 Fe2P@NPCNFs,Co2P@NPCNFs,和 Cu3P@NPCNFs拓展制备
3.1.4 结论
第二节：负载型MoN纳米点析氢催化活性位点最大化暴露机制
3.2.1 引言
3.2.2 实验部分
3.2.2.1 二氧化硅(SiO2)纳米球的制备
3.2.2.2 MoN@NPCNCs,MoN@NPCNFs以及块体状MoN的制备
3.2.2.3 电化学测试
3.2.2.4 产氢率测试
3.2.3 结果与讨论
3.2.3.1 催化剂物理表征
3.2.3.2 催化性能研究
3.2.4 结论
第四章 晶体缺陷与织构双重调控：三元NixCo3-xS4空心纳米管
4.1 引言
4.2 实验部分
4.2.1 NixCo3-xS4/CC催化剂制备
4.2.2 NixCo3-xS4/CC工作电极制备
4.2.3 NixCo3-xS4/CC产氢率测试
4.3 结果与讨论
4.3.1 NixCo3-xS4/CC物理表征
4.3.2 NixCo3-xS4/CC催化性能
4.4 结论
第五章 催化剂表面态调控对其电催化性能的影响
第一节 ：表面P富集对MoP/碳纤维电催化性能的影响
5.1.1 引言
5.1.2 实验部分
5.1.2.1 计算方法
5.1.2.2 MoP@NPCNFs的制备
5.1.2.3 电化学测试
5.1.3 结果与讨论
5.1.3.1 DFT计算MoP(001)晶面终止方式对析氢性能影响
5.1.3.2 实验设计及材料表征
5.1.3.3 催化性能对比
5.1.4 结论
第二节 ：表面贵金属Rh修饰对NiSe电催化性能的影响
5.2.1 引言
5.2.2 实验部分
5.2.2.1 NiSe/NF以及NiSe-Rh/NF的制备
5.2.2.2 电极制备
5.2.3 结果与讨论
5.2.3.1 NiSe/NF以及NiSe-Rh/NF的物理表征
5.2.3.2 NiSe/NF以及NiSe-Rh/NF催化性能
5.2.4 结论
第六章 总结与展望
6.1 总结
6.2 展望
参考文献
攻读博士学位期间的研究成果
致谢
本文编号：3751323
本文链接：https://www.wllwen.com/kejilunwen/huaxuehuagong/3751323.html
教材专著
