基于MOF的钴基磷化物/硫化物催化剂的制备及其电化学性能研究

发布时间：2023-03-04 00:00

　　过渡金属化合物具有优异的催化和电化学性能,在催化及能量存储与转换等领域将有广泛的应用前景。本论文基于MOF合成了磷化钴以及钴钼硫化物,研究了不同反应条件对催化剂性能的影响,得到了具备优异电化学性能的电化学催化剂。采用低温磷化的方法,以MOF为前驱体,次磷酸钠为磷源,通过改变原料ZIF-67与次磷酸钠的比例,制备了一系列CoP纳米材料,并研究了它们作为电解水析氢催化剂旳催化性能。作为电化学析氢催化剂,CoP纳米材料的活性随次磷酸钠的增加先升高后下降。当原料中Co与P的比例为1:15时,得到了活性最好的CoP材料。此时的复合材料是磷化钴镶嵌在磷氮共掺杂的碳上的结构。作为电解水催化剂,该材料不仅在碱性环境中表现出了良好的析氢与析氧活性及稳定性,在酸性环境中有也出色的析氢性能。DFT计算及电导率测试表明,该材料具有非常好的导电性,有利于电子的传递,因而促进了活性的提高。以泡沫镍为催化剂的基底,CoP@PNC材料同时作为阴极和阳极,实现了水的全解,电流密度为10mA/cm²时所需的电压为1.52V,活性超过了贵金属(Pt/C//IrO₂)催化剂,并且有...

【文章页数】：69 页

【学位级别】：硕士

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摘要
abstract
第1章 绪论
    1.1 引言
    1.2 电解水催化动力学与反应机理
        1.2.1 电催化动力学简介
        1.2.2 电解水反应机理
    1.3 钴基电催化剂的研究进展
        1.3.1 钴基氧化物
        1.3.2 钴基氢氧化物
        1.3.3 钴基硫属化合物
        1.3.4 钴基磷化物
    1.4 金属有机骨架化合物
    1.5 本论文的研究意义、思路与主要内容
第2章 实验方法
    2.1 实验主要试剂和设备
        2.1.1 主要实验试剂、材料
        2.1.2 仪器与设备
    2.2 磷化钴催化剂的制备
        2.2.1 有机金属骨架ZIF-67的制备
        2.2.2 磷化钴催化剂的制备
    2.3 钴钼硫化物催化剂的制备
        2.3.1 前驱体的制备
        2.3.2 钴钼硫化物催化剂的制备
    2.4 催化剂的结构表征
        2.4.1 扫描电子显微镜
        2.4.2 透射电子显微镜
        2.4.3 X-射线粉末衍射(XRD)
        2.4.4 X射线光电子能谱(XPS)
        2.4.5 拉曼光谱(Ramen)
    2.5 催化剂的电化学测试方法
        2.5.1 电极的预处理和制备
        2.5.2 催化剂电导率的测定
        2.5.3 电化学测试
第3章 镶嵌在磷氮共掺杂的碳材料上的磷化钴催化剂的制备及其电化学性能
    3.1 样品的物理表征
        3.1.1 有机金属骨架ZIF-67的物理表征
        3.1.2 磷化钴多面体催化剂的物理表征
        3.1.3 磷化钴催化剂的物理表征
    3.2 CoP@PNC的电化学性能表征
        3.2.1 不同原料比对磷化钴催化剂催化析氢(HER)性能的影响
        3.2.2 CoP@PNC在酸中的HER性能
        3.2.3 CoP@PNC在碱性环境中的HER性能
        3.2.4 CoP@PNC在碱性环境中的OER性能
        3.2.5 CoP@PNC的全解水性能
    3.3 本章小结
第4章 基于MOF的钴钼硫化物催化剂的制备及其电化学析氢性能
    4.1 反应条件对前驱体结构的影响
    4.2 反应条件对钴钼硫化物催化剂的影响
        4.2.1 钼元素掺杂对钴钼硫化物催化剂的影响
        4.2.2 硫化温度对钴钼硫化物催化剂的影响
        4.2.3 硫化时间对钴钼硫化物催化剂的影响
    4.3 本章小结
第5章 结论
参考文献
发表论文和参加科研情况说明
致谢



本文编号：3753354