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基于界面和缺陷工程调控钨钼基纳米材料制备及电催化性能研究

发布时间:2023-03-09 21:08
  金属-空气电池和电化学水分解是绿色可再生能源转换和存储的关键。然而,电化学析氢反应(HER),氧还原反应(ORR)和析氧反应(OER)的高能势垒且缓慢的动力学导致能量利用率低和输出功率较低。贵金属基电催化剂对HER(Pt)、ORR(Pt)或OER(Ir/RuOx)具有很高的活性,但其稳定性差且成本高,限制了其在工业上的大规模应用。因此,开发地球资源丰富的低成本非贵金属电催化剂迫在眉睫。提高催化剂的电催化活性,可以采取多种有效策略,包括缺陷工程杂原子掺杂、异质结构设计和原子级金属活性位点的构建等,这些方法成为研究的热点。本文通过对界面和缺陷工程调控制备W基和Mo基纳米材料的活性位点、性能、构效关系进行研究,得到性能良好的非贵金属电催化剂,从而取代贵金属电催化剂,推动非贵金属电催化剂的工业化应用。主要研究内容如下:1.以泡沫镍为基底,钨酸铵为原料,十二烷基磺酸钠为表面活性剂,通过简单一步水热制备WO3NWA-NSA,所获得的WO3NWA-NSA具有高的比表面积(SSA)和丰富的孔结构,有利于暴露更多的OER活性位点,提高催化剂的活性和稳定性。作为...

【文章页数】:147 页

【学位级别】:博士

【文章目录】:
摘要
ABSTRACT
第一章 绪论
    1.1 电催化全解水机理及催化剂
        1.1.1 电催化产氢机理
        1.1.2 电催化产氧机理
        1.1.3 过渡金属基电解水催化剂
    1.2 锌空电池原理及催化剂
        1.2.1 锌空电池原理
        1.2.2 锌空电池催化剂
    1.3 催化剂的改性
        1.3.1 利用缺陷工程改性催化剂
        1.3.2 利用界面工程改性催化剂
    1.4 研究内容
第二章 实验部分
    2.1 实验试剂及仪器
        2.1.1 实验试剂
        2.1.2 实验仪器
    2.2 样品物理化学特性表征方法
        2.2.1 X射线粉末衍射
        2.2.2 拉曼光谱
        2.2.3 场发射扫描电子显微镜
        2.2.4 场发射透射电子显微镜
        2.2.5 X射线光电子能谱
        2.2.6 双球差校正场发射透射电子显微镜
        2.2.7 表面积和孔径分析
        2.2.8 气相色谱
        2.2.9 电子顺磁共振分析
        2.2.10 X射线吸收精细结构光谱
    2.3 电化学性能测试
        2.3.1 电化学产氢(HER)性能测试
        2.3.2 电化学产氧(OER)性能测试
        2.3.3 电化学氧还原(ORR)性能测试
        2.3.4 全解水反应测试
        2.3.5 Zn-空气电池测试
第三章 多级富氧缺陷纳米线/纳米片WO3高效析氢析氧反应
    3.1 引言
    3.2 WO3NWA-NSA催化剂的制备及理论计算
        3.2.1 WO3NWA-NSA催化剂的制备
        3.2.2 DTF理论计算
    3.3 WO3NWA-NSA催化剂的表征
    3.4 WO3 NWA-NSA电化学性能研究
        3.4.1 WO3 NWA-NSA电催化产氧
        3.4.2 WO3 NWA-NSA电催化产氢
        3.4.3 WO3 NWA-NSA电催化产氧理论计算
    3.5 本章总结
第四章 界面工程调控固相合成W2N/WC异质结的ORR,OER,HER三功能电催化剂
    4.1 引言
    4.2 W2N/WC催化剂的制备
        4.2.1 WO3前驱体的制备
        4.2.2 WO3/W2N,W2N,W2N/WC和 WC的制备
        4.2.3 理论计算
    4.3 W2N/WC催化剂的表征
    4.4 W2N/WC催化剂性能表征
        4.4.1 W2N/WC催化剂氧还原性能研究
        4.4.2 W2N/WC催化剂电催化产氧
        4.4.3 W2N/WC催化剂电催化产氢
    4.5 本章小结
第五章 Mo/MoC1-x纳米棒的设计及析氢性能研究
    5.1 引言
    5.2 Mo/MoC1-x纳米棒的制备
        5.2.1 MoO3-EDA前驱体制备
        5.2.2 Mo/MoC1-x纳米棒的制备
    5.3 Mo/MoC1-x纳米棒的电催化产氢性能
        5.3.1 Mo/MoC1-x纳米棒的形貌及结构表征
        5.3.2 Mo/MoC1-x纳米棒的电催化产氢性能
    5.4 本章小结
第六章 泡沫镍负载多级别Mo2CxN1-x纳米片水分解
    6.1 引言
    6.2 Mo2CxN1-x的制备
    6.3 Mo2CxN1-x纳米棒的水分解研究
        6.3.1 Mo2CxN1-x纳米棒形貌及结构表征
        6.3.2 Mo2CxN1-x电化学产氧性能测试
        6.3.3 Mo2CxN1-x电化学产氢性能测试
        6.3.4 Mo2CxN1-x催化剂水分解测试
    6.4 本章小结
总结与展望
参考文献
攻读博士期间取得的成果
致谢
作者简介



本文编号:3758297

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