铁基阳极析氧催化剂的制备及性能研究

发布时间：2017-05-19 05:03

  本文关键词：铁基阳极析氧催化剂的制备及性能研究，，由笔耕文化传播整理发布。

【摘要】：氢气是在世界范围内被公认的清洁能源载体,它具有来源丰富、清洁、可再生等优点,是化石能源的最佳替代品。电解水制氢是当前发展比较成熟的一种制氢方式,其优点在于工艺过程简单、产物纯净、无环境污染。电解水制氢也是对我国当前太阳能、风能发电过程中出现的产能过剩的一种解决方案。但是目前电解水制氢技术存在的主要缺点也很显著,如成本高、能耗高、能源的转化效率低等。因此可以通过对电极催化剂选择和改良来解决电解水制氢成本高、能耗高、能源转化效率低的问题。铁是地壳中含量最多的过渡金属元素,其毒性也远远小于同族的钴和镍。由于具有丰富的氧化还原性能和在血红蛋白中活化氧的能力,铁被广泛地认为可以作为催化剂来催化水氧化。铁催化剂作为光阳极已被广泛的研究,但是利用原位电沉积制备铁基析氧催化剂作为电解阳极析氧催化剂的研究较少。本文利用原位电沉积的方法制备出了三种基于铁的阳极析氧催化剂薄膜。并通过XRD、TEM、SEM等测试手段考察其结构与形貌,采用EDS、XPS、微量元素分析等对原位电沉积催化膜的成分及价态进行分析,通过循环伏安法、线性扫描伏安法、恒电位法测试铁基催化膜所表现的电催化性能。具体研究内容主要分为以下三个部分:1.在醋酸钠体系下,以硫酸亚铁为前驱体,利用恒电位电沉积的方法成功制备了用于催化水氧化的铁基析氧催化剂薄膜。研究其独特的结构如多孔纳米表面结构和分散的晶畴与其优异的催化性能之间的关系。通过一系列表征确定了其活性组分为羟基氧化铁。通过对制备过程中前驱体、电沉积厚度和电解质种类的考察,明确了其在催化剂成型过程中的作用,并在此基础上提出机理模型解释了这些因素在电沉积的过程中作用。2.将三氟甲烷磺酸基作为一种弱的协调离子而引入已制备成熟的铁基析氧催化膜,试图通过三氟甲烷磺酸基的掺杂来提高催化剂的催化活性或降低析氧过电位。结果表明,通过把络合铁作为前驱体进行电沉积确实可以成功地将三氟甲烷磺酸基引入析氧催化膜当中。在电化学催化性能上其显著的提高了催化活性,并降低了过电位。3.利用恒电位法沉积石墨烯和铁基催化膜的混合物,使得其催化水氧化性能得到有效提高。在此基础上,研究石墨烯和铁沉积量对催化性能的影响,并确定最佳比例。当还原氧化石墨烯沉积500mC,铁基膜的沉积10min时其综合性能最好。
【关键词】：电沉积 铁基催化剂 电解水 析氧 水氧化
【学位授予单位】：太原理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O643.36;TQ116.2
【目录】：

• 摘要3-5
• ABSTRACT5-11
• 第一章 文献综述11-23
• 1.1 发展氢能的必要性11-13
• 1.1.1 当前能源与环境现状11
• 1.1.2 氢能的特点及前景11-13
• 1.2 主要制氢技术及存在的问题13-15
• 1.2.1 化石原料制氢13-14
• 1.2.2 电解水制氢14-15
• 1.2.3 太阳能制氢15
• 1.2.4 生物制氢15
• 1.3 电解水的发展历程及现状15-16
• 1.4 阳极析氧催化剂的研究现状16-17
• 1.4.1 贵金属催化16-17
• 1.4.2 非贵金属催化17
• 1.5 铁用于析氧催化剂的研究进展17-20
• 1.5.1 铁基络合物均向催化17-19
• 1.5.2 铁基纳米催化19-20
• 1.6 本课题研究的依据及研究内容20-23
• 第二章 实验条件及研究方法23-29
• 2.1 实验试剂及设备23-24
• 2.2 铁基阳极析氧催化膜的制备方法24-25
• 2.2.1 ITO电极基底的制备24-25
• 2.2.2 铁基阳极析氧催化膜的制备25
• 2.3 铁基阳极析氧催化膜的物理表征25-27
• 2.3.1 X射线衍射分析25-26
• 2.3.2 扫描电镜分析及能散X射线能谱分析26
• 2.3.3 X射线光电子能谱分析26
• 2.3.4 高分辨透射电子显微镜及选区电子衍射分析26
• 2.3.5 微量元素分析及电感偶合等离子体原子发射光谱分析26-27
• 2.4 铁基阳极析氧催化膜的电化学性能测试27-29
• 2.4.1 循环伏安(CV)测试27
• 2.4.2 Tafel曲线测试27
• 2.4.3 催化稳定性测试27-29
• 第三章 铁基析氧催化剂的制备探索及性能研究29-55
• 3.1 引言29
• 3.2 铁基析氧催化剂的电沉积制备29-33
• 3.2.1 铁基析氧催化膜电沉积的可行性分析29-31
• 3.2.2 基于硫酸亚铁前驱体的催化膜的制备31-33
• 3.3 铁基析氧催化剂的构效分析33-41
• 3.3.1 结构与形貌分析33-36
• 3.3.2 成分与价态分析36-39
• 3.3.3 催化水氧化的性能39-41
• 3.4 制备工艺对铁基析氧催化剂的影响41-52
• 3.4.1 前驱体对制备铁基析氧催化剂的影响41-43
• 3.4.2 沉积厚度对铁基析氧催化剂性能的影响43-47
• 3.4.3 电解质的种类对铁基析氧催化剂结构及性能的影响47-52
• 3.5 铁基析氧催化剂电沉积机理52-53
• 3.6 本章小结53-55
• 第四章 基于络合铁前驱体析氧催化剂的制备及性能研究55-65
• 4.1 引言55
• 4.2 基于络合铁前驱体析氧催化剂的制备55-56
• 4.3 基于络合铁前驱体析氧催化剂的结构与形貌分析56-58
• 4.4 基于络合铁前驱体析氧催化剂的成分及价态分析58-61
• 4.5 基于络合铁前驱体析氧催化剂的性能考察61-64
• 4.6 本章小结64-65
• 第五章 铁基析氧催化剂的石墨烯改性65-77
• 5.1 引言65
• 5.2 氧化石墨烯的制备65-67
• 5.3 Fe@rGO复合催化剂的制备及其结构表征67-70
• 5.4 Fe@rGO复合催化剂的析氧催化性能70-75
• 5.5 本章小结75-77
• 第六章 结论与展望77-79
• 参考文献79-83
• 致谢83

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