PtCo/板式纳米碳纤维可控制备及催化制氢动力学调控
发布时间：2023-04-16 09:30
炭材料是一种重要的工业催化剂载体。板式纳米碳纤维(p-CNF)是一类由石墨烯单元有序排列而成的一维炭材料,具有丰富可调的结构、化学及电子性质,且与其他炭材料相比,其表面原子几乎都是边界原子,有利于高效、稳定负载型金属纳米催化剂的可控构筑及性能优化。本文采用催化化学气相沉淀(CCVD)法,以Fe为催化剂、CO为碳源,揭示了催化剂结构和反应工艺参数对p-CNF微结构的调变规律,选取较优的p-CNF作为载体,制备了系列PtCo/p-CNF催化剂,阐明了催化剂微结构和电子性质对电解水析氢(HER)和氨硼烷水解制氢活性、动力学行为和稳定性的影响机制,研制出高效、稳定的PtCo/p-CNF催化剂,主要研究结果如下:(1)揭示了 Fe基催化剂结构和反应温度对合成的纳米碳纤维微结构的调变规律,发现采用胶体法合成的Fe3O4催化剂和600℃反应温度能制备出高比表面积和高石墨化程度的板式纳米碳纤维。以此为载体,制备了系列不同Pt/Co配比的催化剂,结合多种表征手段与动力学分析,发现Pt/Co配比为1/5时制备的催化剂表现出良好的协同效应:氨硼烷水解活化能最低,产氢活性最高;p-CNF表面边界原子能有效锚定...
【文章页数】：95 页
【学位级别】：硕士
【文章目录】：
摘要
Abstract
第1章 绪论
1.1 研究背景
1.2 研究内容
第2章 文献综述
2.1 纳米碳纤维简介
2.2 纳米碳纤维的制备
2.2.1 CCVD法制备纳米碳纤维的生长机理
2.2.2 纳米碳纤维生长过程中的影响因素
2.3 纳米碳纤维在催化领域的应用
2.3.1 (电)化学制氢方法
2.3.2 氨硼烷水解反应机理
2.3.3 氨硼烷水解制氢催化剂研究进展
2.3.4 电化学析氢反应机理
2.3.5 析氢反应催化剂研究进展
第3章 实验部分
3.1 实验试剂、气体和实验仪器
3.1.1 实验试剂
3.1.2 实验气体
3.1.3 实验仪器
3.2 催化剂制备
3.2.1 铁基催化剂的制备
3.2.2 PtCo/p-CNF催化剂
3.2.3 Pt-CoO/p-CNF催化剂
3.3 催化剂性能考评
3.3.1 p-CNF的催化制备
3.3.2 PtCo/p-CNF催化剂活性测试
3.3.3 催化剂活性计算
3.3.4 Pt-CoO/p-CNF催化剂电化学性能测试
3.4 催化剂表征
3.4.1 氮气物理吸附(N2-BET)
3.4.2 拉曼光谱(Raman)
3.4.3 热重(TGA)
3.4.4 电感耦合等离子发射光谱法(ICP-AES)
3.4.5 氢气程序升温还原(H2-TPR)
3.4.6 X射线衍射(XRD)
3.4.7 高角度环形暗场-扫描透射电子显微镜(HAADF-STEM)
3.4.8 高分辨透射电子显微镜(HRTEM)
3.4.9 X射线光电子能谱(XPS)
第4章 板式纳米碳纤维可控合成及其微结构优化
4.1 前言
4.2 催化剂结构对CNF生长特性探究
4.2.1 CNF的生长活性分析
4.2.2 CNF的微结构与物性分析
4.3 反应温度对CNF生长性能探究
4.3.1 CNF的生长活性分析
4.3.2 CNF的微结构与物性分析
4.4 本章小结
第5章 高效稳定PtCo/p-CNF制备及催化氨硼烷水解制氢动力学调控
5.1 前言
5.2 催化剂性能考评
5.3 催化剂几何结构分析
5.4 催化剂电子结构分析
5.5 动力学分析
5.6 载体效应
5.7 稳定性测试
5.8 本章小结
第6章 基于ALD的Pt-CoO/p-CNF催化剂构筑及电析氢性能调控
6.1 前言
6.2 Pt/p-CNF的催化活性及其构-效关系探究
6.2.1 催化剂的HER活性考评
6.2.2 催化剂几何结构分析
6.2.3 催化剂电子结构及动力学分析
6.2.4 载体效应
6.3 Pt-CoO/p-CNF的催化活性及其构-效关系探究
6.3.1 催化剂的HER活性考评
6.3.2 催化剂几何结构分析
6.3.3 催化剂电子结构分析
6.3.4 动力学分析
6.3.5 载体效应
6.4 稳定性测试
6.5 本章小结
第7章 结论与展望
7.1 结论
7.2 展望
参考文献
致谢
附录
本文编号：3791257
【文章页数】：95 页
【学位级别】：硕士
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摘要
Abstract
第1章 绪论
1.1 研究背景
1.2 研究内容
第2章 文献综述
2.1 纳米碳纤维简介
2.2 纳米碳纤维的制备
2.2.1 CCVD法制备纳米碳纤维的生长机理
2.2.2 纳米碳纤维生长过程中的影响因素
2.3 纳米碳纤维在催化领域的应用
2.3.1 (电)化学制氢方法
2.3.2 氨硼烷水解反应机理
2.3.3 氨硼烷水解制氢催化剂研究进展
2.3.4 电化学析氢反应机理
2.3.5 析氢反应催化剂研究进展
第3章 实验部分
3.1 实验试剂、气体和实验仪器
3.1.1 实验试剂
3.1.2 实验气体
3.1.3 实验仪器
3.2 催化剂制备
3.2.1 铁基催化剂的制备
3.2.2 PtCo/p-CNF催化剂
3.2.3 Pt-CoO/p-CNF催化剂
3.3 催化剂性能考评
3.3.1 p-CNF的催化制备
3.3.2 PtCo/p-CNF催化剂活性测试
3.3.3 催化剂活性计算
3.3.4 Pt-CoO/p-CNF催化剂电化学性能测试
3.4 催化剂表征
3.4.1 氮气物理吸附(N2-BET)
3.4.2 拉曼光谱(Raman)
3.4.3 热重(TGA)
3.4.4 电感耦合等离子发射光谱法(ICP-AES)
3.4.5 氢气程序升温还原(H2-TPR)
3.4.6 X射线衍射(XRD)
3.4.7 高角度环形暗场-扫描透射电子显微镜(HAADF-STEM)
3.4.8 高分辨透射电子显微镜(HRTEM)
3.4.9 X射线光电子能谱(XPS)
第4章 板式纳米碳纤维可控合成及其微结构优化
4.1 前言
4.2 催化剂结构对CNF生长特性探究
4.2.1 CNF的生长活性分析
4.2.2 CNF的微结构与物性分析
4.3 反应温度对CNF生长性能探究
4.3.1 CNF的生长活性分析
4.3.2 CNF的微结构与物性分析
4.4 本章小结
第5章 高效稳定PtCo/p-CNF制备及催化氨硼烷水解制氢动力学调控
5.1 前言
5.2 催化剂性能考评
5.3 催化剂几何结构分析
5.4 催化剂电子结构分析
5.5 动力学分析
5.6 载体效应
5.7 稳定性测试
5.8 本章小结
第6章 基于ALD的Pt-CoO/p-CNF催化剂构筑及电析氢性能调控
6.1 前言
6.2 Pt/p-CNF的催化活性及其构-效关系探究
6.2.1 催化剂的HER活性考评
6.2.2 催化剂几何结构分析
6.2.3 催化剂电子结构及动力学分析
6.2.4 载体效应
6.3 Pt-CoO/p-CNF的催化活性及其构-效关系探究
6.3.1 催化剂的HER活性考评
6.3.2 催化剂几何结构分析
6.3.3 催化剂电子结构分析
6.3.4 动力学分析
6.3.5 载体效应
6.4 稳定性测试
6.5 本章小结
第7章 结论与展望
7.1 结论
7.2 展望
参考文献
致谢
附录
本文编号：3791257
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