甲烷催化裂解催化剂的研制与反应机理探究

发布时间：2023-05-08 05:50

　　世界化石燃料资源的日渐枯竭及其使用引起的环境污染问题日益严重,使得人们必须尽快寻找可替代化石燃料的新能源。氢气作为一种清洁的二次能源,被认为是最有前景的替代能源和清洁燃料之一。甲烷催化裂解制氢因其工艺过程简单,产物不含碳氧化合物等特点得到了很大关注。催化剂活性和反应条件是影响甲烷催化裂解反应产氢量及碳产物结构形貌的主要因素。因此,高效催化剂的制备,适宜反应条件的选定对甲烷催化裂解制氢反应的应用具有很重要的意义。本论文选用镍基催化剂,分别研究了添加不同金属助剂、不同金属负载量、不同催化组分前驱体以及不同反应条件对催化剂性能的影响,此外,对甲烷催化裂解制氢反应动力学进行了研究。主要研究内容及结果分为以下几方面:1.M-Ni/Al₂O₃催化剂甲烷催化裂解性能研究。以γ-Al₂O₃为载体,通过浸渍法制备了添加不同金属助剂(M=Cu、Mn、Pd、Co、Zn、Fe、Mg)的5 wt%M-60 wt%Ni/Al₂O₃催化剂,一定反应条件下,在固定床反应器中考察甲烷催化裂...

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摘要
ABSTRACT
第1章 引言
    1.1 课题研究背景
        1.1.1 氢气的应用现状
        1.1.2 氢气的制备
        1.1.3 甲烷催化裂解制氢简述
    1.2 甲烷催化裂解过程及反应机理
    1.3 甲烷催化裂解催化剂类型
        1.3.1 根据金属组分分类
        1.3.2 根据载体差异分类
    1.4 催化剂制备方法
    1.5 催化剂性能的影响因素
        1.5.1 金属活性组分及其负载量对催化剂性能的影响
        1.5.2 金属助剂对催化剂性能的影响
        1.5.3 载体类型对催化剂特性的影响
        1.5.4 催化剂制备过程对其活性的影响
        1.5.5 反应条件对催化性能的影响
    1.6 催化剂及碳产物的测试表征手段
    1.7 甲烷催化裂解催化剂的失活与再生
    1.8 论文选题思路
第2章 实验部分
    2.1 催化剂制备
        2.1.1 实验原料
        2.1.2 主要实验仪器
    2.2 催化剂制备
        2.2.1 M-Ni/Al₂O₃ 催化剂的制备
        2.2.2 Ni-Mn-Ru催化剂的制备
    2.3 实验装置
        2.3.1 甲烷催化裂解催化剂评价装置
        2.3.2 甲烷催化裂解动力学实验装置
    2.4 催化剂的结构性能分析
        2.4.1 BET
        2.4.2 H₂-TPR
        2.4.3 XRD
        2.4.4 SEM
        2.4.5 ICP
        2.4.6 TG
        2.4.7 Raman
第3章 M-Ni/Al₂O₃ 催化剂甲烷催化裂解性能研究
    3.1 实验方法
    3.2 结果与分析
        3.2.1 催化剂的结构与性质分析
        3.2.2 催化剂甲烷催化裂解活性评价
        3.2.3 甲烷催化裂解反应后的催化剂与积碳分析
    3.3 小结
第4章 Ni-Mn-Ru催化剂甲烷催化裂解性能研究
    4.1 实验方法
    4.2 结果与分析
        4.2.1 催化剂表面结构分析
        4.2.2 催化剂甲烷催化裂解活性评价
        4.2.3 甲烷催化裂解反应后的催化剂与积碳分析
    4.3 小结
第5章 甲烷催化裂解反应机理探究
    5.1 实验方法
    5.2 甲烷裂解热动力学计算方法
        5.2.1 甲烷催化裂解制氢动力学参数计算方法
        5.2.2 催化剂失活动力学参数计算方法
    5.3 结果与分析
        5.3.1 催化剂作用下的甲烷分解制氢动力学参数计算
        5.3.2 催化剂失活动力学参数计算
        5.3.3 反应过程中C₂H₂ 的产生
    5.4 小结
第6章 结论与展望
    6.1 结论
    6.2 工作展望
参考文献
攻读学位期间的研究成果及所获荣誉
致谢



本文编号：3812117