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基于金属有机配合物催化剂的制备及其氧气还原/析出性能

发布时间:2023-05-09 21:06
  锂空气电池具有理论能量密度大、环境友好,重量轻等优点,是极具有应用前景的二次电池。但其放电过程的氧气还原反应(ORR)和充电过程的氧气析出反应(OER)是动力学慢反应,导致较高的过电压,降低了电池的性能。因此,需要研发性能优异,价格低廉的催化剂,来加速ORR/OER,提高锂空气电池性能,推进其商业化进程。金属有机配合物具有很高的比表面积,可调的孔结构以及容易功能化等优点,是一种优异的催化材料,近年在电催化领域引起了极大的关注。本文采用水热法和常规法制备[C3H5N2]2[Co(H2O)6][Co(BTC)2·4H2O]、 M-PTA-4,4-bpy、普鲁士蓝类似物等金属有机配合物及其衍生物催化剂,并对这些催化剂的结构以及ORR和OER性能进行了研究。以乙酸钴为金属离子前驱体,咪唑和均苯三酸为有机配体,采用水热法合成了三斜紫色菱形晶体[C3H5N2]2[Co(H2O)6][Co(BTC)2·4H2O]催化剂。该催化剂具有良好的晶体结构及独特的平行式π-π堆积结构,相邻两层距离约为3.0727 A。在碱性电解质中表现出很好的ORR/OER双功能催化活性。在0.8 V(vs. Ag/AgCl...

【文章页数】:99 页

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摘要
ABSTRACT
第一章 绪论
    1.1 引言
    1.2 锂空气电池概述
        1.2.1 水系电解质体系
        1.2.2 固体电解质体系
        1.2.3 混合电解质体系
        1.2.4 惰性电解质体系
    1.3 锂空气电池催化剂
        1.3.1 贵金属及其合金
        1.3.2 金属氧化物
        1.3.3 碳基材料
        1.3.4 其他非贵金属催化剂
        1.3.5 金属有机骨架
    1.4 课题的研究思路和研究内容
        1.4.1 研究意义
        1.4.2 研究思路
        1.4.3 主要研究内容
第二章 实验部分
    2.1 实验药品
    2.2 实验设备
    2.3 结构表征
        2.3.1 傅里叶红外光谱
        2.3.2 X-射线衍射
        2.3.3 X-射线光电子能谱
        2.3.4 N2吸附-脱附
    2.4 电化学性能测试
        2.4.1 旋转圆盘工作电极的制备
        2.4.2 OER/ORR性能测试
        2.4.3 OER/ORR稳定性测试
第三章 [C3H5N2]2[Co(H2O)6][Co(BTC)2·4H2O]制备及其氧气析出/还原性能
    3.1 引言
    3.2 实验部分
        3.2.1 催化剂制备
        3.2.2 结构表征
        3.2.3 电化学性能测试
    3.3 结果与讨论
        3.3.1 单晶X-射线衍射
        3.3.2 OER催化性能
        3.3.3 ORR催化性能
        3.3.4 ORR活性稳定性
    3.4 本章小结
第四章 M-PTA-4,4-bpy和M-BDCCl4-4,4-bpy的制备及其氧气析出/还原性能
    4.1 引言
    4.2 实验部分
        4.2.1 催化剂制备
        4.2.2 结构表征
        4.2.3 电化学性能测试
    4.3 M-PTA-4,4-bpy的结构及性能
        4.3.1 OER催化性能
        4.3.2 ORR催化性能
        4.3.3 傅里叶红外光谱
        4.3.4 X-射线衍射
    4.4 M-BDCCl4-4,4-bpy的结构及性能
        4.4.1 OER催化性能
        4.4.2 ORR催化性能
        4.4.3 傅里叶红外光谱
        4.4.4 X-射线衍射
        4.4.5 N2吸附-脱附
    4.5 本章小结
第五章 普鲁士蓝类似物衍生物制备及其氧气析出/还原性能
    5.1 引言
    5.2 实验部分
        5.2.1 催化剂制备
        5.2.2 结构表征
        5.2.3 电化学性能测试
    5.3 O2-普鲁士蓝类似物结构及性能
        5.3.1 OER催化性能
        5.3.2 ORR催化性能
        5.3.3 N2吸附-脱附
    5.4 N2-普鲁士蓝类似物结构及性能
        5.4.1 OER催化性能
        5.4.2 ORR催化性能
        5.4.3 催化剂稳定性
        5.4.4 X-射线衍射
        5.4.5 X-射线光电子能谱
    5.5 本章小结
第六章 结论
参考文献
致谢
作者和导师简介
专业学位硕士研究生学位论文答辩委员会决议书



本文编号:3812369

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