氮磷共掺杂碳材料制备及电催化氮气还原反应研究

发布时间：2023-06-03 08:11

　　氨(NH₃)是当今经济生产中最常见的工业化学品之一,它不仅在农业、塑料和纺织工业中占有强势地位,而且是稳定的氢载体。由于氮气的化学惰性和热力学的限制,将氮气还原为NH₃是一个动力学复杂且具有挑战性的多步反应。电催化还原法是NH₃生产中最环保的一种方法,因为它可以在常温常压下由可再生电源供电进行。与传统的Harber-Bosch方法相比,电催化还原法反应条件温和,能量消耗低。但是怎样在温和条件下实现N₂到NH₃的可持续转化以及如何开发出高化学活性和选择性的低成本电催化剂是目前面临的挑战。本论文主要围绕N、P共掺杂碳基材料的合成,及其对N₂电催化还原活性、选择性和反应机理进行研究。实验采用高分子材料为碳材料前驱体,实现了对碳材料孔结构的调控和杂原子掺杂改性。所得材料经氮气吸附脱附测试、扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)、拉曼光谱、X-ray光电子能谱(XPS)、X-ray衍射(XRD)等表征技术进行结构和成分分析,采用循环伏安法、线性伏安法和电流随时间变化...

【文章页数】：91 页

【学位级别】：硕士

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中文摘要
Abstract
第一章 绪论
    1.1 引言
    1.2 NRR的反应催化过程
    1.3 NRR的最新研究进展
        1.3.1 金属NRR电催化剂
        1.3.2 非金属与金属酞菁配合物NRR电催化剂
        1.3.3 在催化剂/电解质界面抑制HER
        1.3.4 通过去耦N₂固定和NH₃生成来避免HER
    1.4 本论文选题依据及研究内容
    参考文献
第二章 基于聚苯胺氮(N)、磷(P)共掺杂碳材料的氮气还原反应研究
    2.1 引言
    2.2 实验试剂与仪器
        2.2.1 实验试剂
        2.2.2 实验仪器
    2.3 实验内容
        2.3.1 实验及表征方法
        2.3.2 催化剂的制备
        2.3.3 实验装置
        2.3.4 电极制备
        2.3.5 实验方法
    2.4 实验结果与讨论
        2.4.1 NPC电极材料的物理表征
        2.4.2 材料的电化学性能分析
        2.4.3 电催化活性分析
        2.4.4 催化剂选择性研究
        2.4.5 产物氮来源研究
        2.4.6 电解质中氨电解
        2.4.7 催化剂稳定性研究
        2.4.8 NRR过程探究
    2.5 小结
    参考文献
第三章 负载铁N、P共掺杂碳材料的氮气还原反应研究
    3.1 引言
    3.2 仪器与试剂
    3.3 实验与表征方法
        3.3.1 表征方法
        3.3.2 催化剂的制作
        3.3.3 工作电极的制备
        3.3.4 实验方法
    3.4 实验结果与讨论
        3.4.1 电极材料的物理表征
        3.4.2 材料的电化学性能分析
        3.4.3 电催化活性分析
        3.4.4 催化剂选择性研究
        3.4.5 产物氮来源研究
        3.4.6 催化剂稳定性研究
        3.4.7 NRR过程探究
    3.5 小结
    参考文献
第四章 基于MOF-5 氮(N)、磷(P)共掺杂碳材料的氮气还原反应研究
    4.1 引言
    4.2 实验试剂
    4.3 实验与表征方法
        4.3.1 表征方法
        4.3.2 催化剂的制作
        4.3.3 电极的制备
        4.3.4 实验方法
    4.4 实验结果与讨论
        4.4.1 电极材料的物理表征
        4.4.2 材料的电化学性能分析
        4.4.3 电催化性能分析
        4.4.4 NRR过程探究
    4.5 小结
    参考文献
总结与展望
攻读硕士期间的主要成果
致谢



本文编号：3828965