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铜铟镓硒光电阴极的可控设计合成及在光解水中的应用

发布时间:2023-06-18 03:44
  随着能源与环境危机的不断加剧,太阳能作为地球上最为重要的能量来源,获得了许多的关注。而太阳能光电化学(Photoelectrochemical,PEC)分解水是将太阳能直接转化为化学能,从能源转化的角度,具有清洁无污染的特性,成为研究的热点。近年,铜铟镓硒(CIGS)作为一种极具潜力的光阴极材料,收到了许多关注。实验证明,可以通过调整CIGS的化学组成,使之具有适合光解水的能带结构。然而,将CIGS光阴极用于光解水体系具有更大的难度,主要有以下三点:电极/电解质界面处的电荷传输慢,电极表面反应速率慢和水溶液中的不稳定性。因此,如何提高CIGS光阴极的光电催化性能显得尤为重要。首先,本论文以CIGS/CdS/TiO2结构为原型,设计了一种独特的两步负载铂助剂的方法,实现了独立控制Pt助催化剂的空间分布和粒径。当仅进行光电沉积(PED)工艺或者溅射工艺时,CIGS电极表现出较差的PEC性能。采用两步法镀铂方法时,CIGS电极的填充因子从10%提升到34.6%,在0 VRHE电压下,光生电流可达25 mA cm-2。同时,两步...

【文章页数】:104 页

【学位级别】:硕士

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摘要
abstract
第1章 绪论
    1.1 引言
        1.1.1 光能转化为热能
        1.1.2 光能?电能转化
        1.1.3 光能?化学能转化
    1.2 光催化水分解制氢的基本原理
    1.3 光电催化(PEC)分解水制氢
        1.3.1 PEC分解水制氢的基本原理
        1.3.2 高效光解水半导体催化剂的基本要求
        1.3.3 常见光电解水阴极半导体材料
    1.4 铜铟镓硒(CIGS)的性质及研究进展
        1.4.1 CIGS材料的基本性质
        1.4.2 CIGS薄膜的制备方法
        1.4.3 CIGS材料在光伏领域的应用和研究
        1.4.4 CIGS在光电解水体系的应用
        1.4.5 CIGS光电阴极存在的问题
    1.5 原子层沉积技术
    1.6 本论文研究工作设想
        1.6.1 选题意义
        1.6.2 工作设想
第2章 实验方法
    2.1 实验试剂以及仪器
        2.1.1 实验试剂
        2.1.2 实验仪器
    2.2 基本表征方法
        2.2.1 场发射扫描电子显微镜(SEM)
        2.2.2 场发射透射电子显微镜(TEM)
        2.2.3 X射线衍射分析(XRD)
        2.2.4 X射线光电子能谱(XPS)
        2.2.5 紫外-可见光谱(UV-Vis)
        2.2.6 光致发光光谱(PL)
        2.2.7 椭偏仪
        2.2.8 电感耦合等离子体-原子发射光谱(ICP-OES)
        2.2.9 激光显微拉曼光谱仪
        2.2.10 瞬态荧光光谱测试系统(TR-PL)
    2.3 光电阴极性能表征
        2.3.1 电流密度?电压曲线(I?V曲线)
        2.3.2 光电流密度?时间曲线(I?t曲线)
        2.3.3 施加电压光-电转化效率(ABPE)
        2.3.4 光-电转化效率(IPCE)
        2.3.5 电化学阻抗谱(EIS)
        2.3.6 莫特?肖特基曲线(M?S曲线)
        2.3.7 产氢效率测试
第3章 两步法实现CIGS电极表面产氢性能的增强
    3.1 产氢助剂的选择
    3.2 Pt助剂在光电电极上的负载方式
        3.2.1 光电化学沉积(Photo-electrodeposition PED)
        3.2.2 溅射沉积法(Sputter)
    3.3 两步镀铂法制备Pt助催化剂
        3.3.1 CIGS/CdS异质结的制备
        3.3.2 TiO2原子层沉积薄膜
        3.3.3 助催化剂的负载
    3.4 结果与讨论
        3.4.1 CIGS光电阴极的SEM表征
        3.4.2 不同负载方式下的Pt助剂的TEM表征
        3.4.3 负载不同方法Pt助剂的CIGS光电阴极的光电性能表征
        3.4.4 不同负载方法制备的Pt助剂的EIS阻抗表征
        3.4.5 不同负载方法制备的Pt助剂的动力学表征
    3.5 本章小结
第4章 CIGS光电阴极界面缺陷的消除
    4.1 CdS/保护层TiO2界面缺陷的影响
    4.2 Al2O3薄膜的钝化作用
    4.3 Al2O3界面层钝化的CIGS光电阴极的制备
        4.3.1 CIGS/CdS异质结的制备
        4.3.2 Al2O3钝化层的制备
        4.3.3 TiO2保护层的制备
        4.3.4 助催化剂的负载
        4.3.5 CIGS固态器件的制备
    4.4 实验结果与讨论
        4.4.1 CIGS光电阴极的SEM表征
        4.4.2 Al2O3薄膜的TEM表征
        4.4.3 Al2O3薄膜的XPS表征
        4.4.4 CIGS光电阴极的PL光谱表征
        4.4.5 CIGS光电阴极的暂态电流测试
        4.4.6 CIGS光电阴极固态电流-电压曲线
        4.4.7 不同厚度Al2O3钝化的CIGS光阴极的电流-电压图
        4.4.8 CIGS光电阴极的能带示意图
        4.4.9 界面钝化的CIGS光电阴极的电流密度-电压图
        4.4.10 CIGS光电阴极的施加电压光-电转化效率图(ABPE)
        4.4.11 界面钝化的CIGS光阴极的光-电转换效率图(IPCE)
        4.4.12 界面钝化的CIGS光阴极的产氢性能图
        4.4.13 界面钝化的CIGS光阴极的电流密度-时间图
        4.4.14 CIGS光电阴极反应后的形貌表征
        4.4.15 CIGS光阴极在强酸性溶液中的光电性能
        4.4.16 CIGS-BiVO4光电化学串联电池
    4.5 本章小结
第5章 非Cd系CIGS光电阴极的构建及光电催化活性
    5.1 前言
        5.1.1 常见的n型半导体材料(buffer layer)
        5.1.2 n型半导体材料TiO2
  •         5.1.3 Al2O3界面钝化层
            5.1.4 惰性气体下的热处理过程
        5.2 非Cd系CIGS光电阴极的制备
            5.2.1 CIGS吸收层的制备
            5.2.2 原子层沉积薄膜的制备
            5.2.3 惰性气体下的热处理(post-annealing in N2-NPA)
            5.2.4 助催化剂的负载
        5.3 实验结果与讨论
            5.3.1 CIGS光电阴极的SEM表征
            5.3.2 TiO2薄膜热处理前后的XRD表征
            5.3.3 TiO2薄膜热处理前后的Raman表征
            5.3.4 TiO2薄膜热处理前后的莫特-肖特基曲线(M-S plot)
            5.3.5 TiO2薄膜的UV-vis表征
            5.3.6 焙烧前后Al2O3钝化的CIGS的Raman表征
            5.3.7 CIGS光电阴极的莫特-肖特基曲线图
            5.3.8 CIGS光阴极光电响应性能
            5.3.9 CIGS光阴极的暂态电压变化图
            5.3.10 CIGS光阴极的光-电转换效率图(IPCE)
            5.3.11 CIGS光电阴极的电流密度-时间图
        5.4 本章小结
    第6章 结论与展望
        6.1 结论
        6.2 本论文创新点
        6.3 展望
    参考文献
    发表论文和参加科研情况说明
    致谢



    本文编号:3834713

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