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Fe、N共掺杂多孔石墨的制备及其电催化氧还原性能研究

发布时间:2023-09-02 12:19
  燃料电池可以环境友好地直接将化学能转化为电能,其商业化的主要瓶颈是阴极氧还原反应(ORR)的动力学缓慢,需要采用贵金属催化剂来解决这一问题;而传统贵金属催化剂的价格高且稳定性低,因此探索廉价且性能稳定的阴极ORR电催化剂是实现燃料电池大规模应用的关键。铁、氮掺杂碳(Fe-N-C)催化剂具有优异的稳定性和与Pt/C相当的ORR催化活性,其商业化应用潜力十分巨大。本研究成功制备了Fe、N共掺杂多孔石墨材料,研究分析了其表面结构,石墨化程度,Fe、N杂原子等对酸、碱性介质中ORR活性和稳定性的影响,还研究了催化剂的抗甲醇和CO性能。主要内容如下:1.以水葫芦为碳源,盐酸多巴胺为氮源,Fe(NO3)3为Fe源,合成了N和少量Fe共掺杂的多孔石墨(NFe-WHG)。测试结果表明,掺杂N对ORR催化活性有很大贡献;Fe能促进N的掺杂和碳的石墨化,而残留的Fe本身对ORR没有明显的催化作用。NFe-WHG在碱性介质中具有明显优于Pt/C的ORR催化活性,在酸性介质中则显示出与商业Pt/C相当的ORR催化活性。由于NFe-WHG具有化学性质稳定的石墨结构,且...

【文章页数】:90 页

【学位级别】:硕士

【文章目录】:
摘要
abstract
第一章 绪论
    1.1 引言
    1.2 氧还原反应(ORR)
    1.3 ORR催化剂研究现状
        1.3.1 Pt基催化剂
        1.3.2 过渡金属氧化物
        1.3.3 非金属催化剂
        1.3.4 含过渡金属的氮掺杂碳材料
    1.4 论文选题意义及主要研究内容
第二章 N和少量Fe共掺杂的多孔石墨的制备及其在碱性和酸性介质中氧还原性能研究
    2.1 引言
    2.2 实验部分
        2.2.1 实验试剂与仪器
        2.2.2 材料制备
        2.2.3 工作电极的制备
        2.2.4 电化学表征及物理表征
    2.3 结果与讨论
        2.3.1 表面结构及石墨化程度分析
        2.3.2 XPS分析
        2.3.3 ORR性能分析
            2.3.3.1 碱性介质中ORR性能分析
            2.3.3.2 Fe和热解温度对ORR性能影响分析
            2.3.3.3 ORR转移电子数(n)分析
            2.3.3.4 抗甲醇和CO性能及稳定性分析
            2.3.3.5 酸性介质中的ORR性能及稳定性分析
    2.4 本章小结
第三章 N和少量Fe共掺杂多孔石墨空心球的制备及其在碱性和酸性介质中氧还原性能研究
    3.1 引言
    3.2 实验部分
        3.2.1 试剂与仪器
        3.2.2 材料制备
        3.2.3 工作电极的制备
        3.2.4 电化学表征及物理表征
    3.3 结果与讨论
        3.3.1 表面结构及石墨化程度分析
        3.3.2 XPS分析
        3.3.3 ORR性能分析
            3.3.3.1 碱性介质中ORR性能分析
            3.3.3.2 Fe和热解温度对ORR性能影响分析
            3.3.3.3 ORR电子转移数(n)分析
            3.3.3.4 抗CO和甲醇性能及循环稳定性
            3.3.3.5 酸性介质中ORR性能及稳定性分析
    3.4 本章小结
第四章 少量Fe、N共掺杂多孔石墨空心半球的制备及其在碱性和酸性介质中氧还原性能研究
    4.1 引言
    4.2 实验部分
        4.2.1 试剂与仪器
        4.2.2 材料制备
        4.2.3 工作电极的制备
        4.2.4 电化学表征及物理表征
    4.3 结果与讨论
        4.3.1 NFe-HG的合成图解
        4.3.2 表面结构及石墨化程度分析
        4.3.3 XPS分析
        4.3.4 ORR性能分析
            4.3.4.1 碱性介质中的ORR性能分析
            4.3.4.2 Fe和三聚氰胺的用量及碳化温度对ORR性能影响分析
            4.3.4.3 ORR电子转移数(n)分析
            4.3.4.4 抗CO,抗甲醇和循环稳定性分析
            4.3.4.5 酸性介质中ORR性能和循环稳定性分析
    4.4 本章小结
第五章 结论与展望
    5.1 结论
    5.2 展望
参考文献
致谢
攻读硕士学位期间的主要科研成果



本文编号:3845190

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