Ru/Ce x Zr 1-x O 2 催化剂的可控制备及高碳烃水蒸气重整性能研究
发布时间：2023-10-01 22:16
近年来,水蒸气重整技术作为一种重要的制氢方式备受关注。其中,高碳烃因能量密度高、易于储存运输等优点常被作为水蒸气重整的原料,应用于需要较高能量的燃料电池制氢系统和先进飞行器热管理系统中。本文以正十二烷为高碳烃的模型化合物,研究了不同方法制备的铈锆固溶体载体负载贵金属钌的Ru/CexZr1-xO2催化剂在正十二烷水蒸气重整反应中的性能。首先,考察了不同铈锆比及不同反应条件(反应温度、水碳比、液相空速)对溶胶凝胶(SG)法制备的CexZr1-xO2载体及Ru/CexZr1-xO2催化剂性能的影响。结果表明:铈锆比为3:1的Ru/Ce0.75Zr0.25O2催化剂在反应中的性能最佳。进一步考察了不同表面活性剂对表面活性剂辅助水热(HSA)法制备的Ce0.75Zr0.25O2
【文章页数】：101 页
【学位级别】：硕士
【文章目录】：
摘要
abstract
第1章 文献综述
1.1 燃料重整制氢概述
1.1.1 水蒸气重整技术
1.1.2 部分氧化重整技术
1.1.3 自热重整技术
1.1.4 等离子体重整技术
1.2 燃料水蒸气重整反应体系的研究进展
1.2.1 低碳烃水蒸气重整反应体系的研究进展
1.2.2 醇类物质水蒸气重整反应体系的研究进展
1.2.3 高碳烃水蒸气重整反应体系的研究进展
1.3 氧化铈及铈锆固溶体的研究现状
1.3.1 氧化铈和铈锆固溶体的结构性质
1.3.2 铈锆固溶体在燃料水蒸气重整中的应用
1.4 论文选题及研究内容
1.4.1 选题及工作思路
1.4.2 论文研究内容
第2章 实验方法及表征
2.1 实验试剂
2.2 不同Ru/CexZr1-xO2 催化剂的制备
2.2.1 溶胶凝胶(SG)法制备CexZr1-xO2载体
2.2.2 表面活性剂辅助水热(HSA)法制备Ce0.75Zr0.25O2载体
2.2.3 蒸发诱导自组装(EISA)法制备有序介孔CexZr1-xO2载体
2.2.4 活性组分Ru的负载
2.3 载体及催化剂的表征分析
2.3.1 催化剂预处理
2.3.2 X射线衍射(XRD)
2.3.3 氮气吸附-脱附
2.3.4 透射电子显微镜(TEM)
2.3.5 氢气程序升温还原(H2-TPR)
2.3.6 XPS表征分析
2.3.7 CO脉冲吸附
2.3.8 ICP表征分析
2.3.9 热重分析(TG-DTA)
2.4 催化剂的性能评价
2.4.1 催化剂的评价装置
2.4.2 催化剂性能的分析方法
第3章 SG法制备Ru/CexZr1-xO2催化剂性能研究
3.1 载体及新鲜催化剂的物性分析
3.1.1 XRD表征分析
3.1.2 氮气吸脱附表征分析
3.1.3 H2-TPR表征分析
3.1.4 载体及还原后催化剂的TEM表征分析
3.2 催化剂在不同条件下的性能测试
3.2.1 不同铈锆比对Ru/CexZr1-xO2催化剂活性的影响
3.2.2 水碳比(S/C)对正十二烷转化率的影响
3.2.3 液相空速(LHSV)对正十二烷转化率的影响
3.3 反应后催化剂物化性质
3.3.1 反应后催化剂XRD表征分析
3.3.2 反应后催化剂TG表征分析
3.3.3 反应后催化剂TEM表征分析
3.4 本章小结
第4章 不同比表面积Ru/Ce0.75Zr0.25O2催化剂的制备及性能研究
4.1 添加不同表面活性剂的Ru/Ce0.75Zr0.25O2催化剂性能对比
4.1.1 载体及Ru/Ce0.75Zr0.25O2催化剂的物性分析
4.1.2 不同表面活性剂对Ru/Ce0.75Zr0.25O2催化剂反应性能的影响
4.2 不同比表面积的Ru/Ce0.75Zr0.25O2催化剂的性能分析
4.2.1 载体及Ru/Ce0.75Zr0.25O2催化剂的物化性质分析
4.2.2 催化剂的在不同条件下的性能测试
4.2.3 反应后催化剂的表征分析
4.3 本章小结
第5章 EISA法制备有序介孔Ru/CexZr1-xO2 催化剂性能研究
5.1 载体及新鲜催化剂的物化性质分析
5.1.1 XRD表征分析
5.1.2 氮气吸脱附曲线
5.1.3 TEM表征分析
5.1.4 H2-TPR表征分析
5.1.5 XPS表征分析
5.2 催化剂的活性与稳定性分析
5.2.1 不同Ce含量对有序介孔Ru/CexZr1-xO2催化剂活性的影响
5.2.2 不同Ce含量的有序介孔Ru/CexZr1-xO2催化剂稳定性测试
5.3 反应后催化剂的表征分析
5.3.1 反应后催化剂XRD表征分析
5.3.2 反应后催化剂TG表征分析
5.3.3 反应后催化剂TEM表征分析
5.4 本章小结
第6章 结论与展望
6.1 结论
6.2 展望
参考文献
发表论文和参加科研情况说明
致谢
本文编号：3849536
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【学位级别】：硕士
【文章目录】：
摘要
abstract
第1章 文献综述
1.1 燃料重整制氢概述
1.1.1 水蒸气重整技术
1.1.2 部分氧化重整技术
1.1.3 自热重整技术
1.1.4 等离子体重整技术
1.2 燃料水蒸气重整反应体系的研究进展
1.2.1 低碳烃水蒸气重整反应体系的研究进展
1.2.2 醇类物质水蒸气重整反应体系的研究进展
1.2.3 高碳烃水蒸气重整反应体系的研究进展
1.3 氧化铈及铈锆固溶体的研究现状
1.3.1 氧化铈和铈锆固溶体的结构性质
1.3.2 铈锆固溶体在燃料水蒸气重整中的应用
1.4 论文选题及研究内容
1.4.1 选题及工作思路
1.4.2 论文研究内容
第2章 实验方法及表征
2.1 实验试剂
2.2 不同Ru/CexZr1-xO2 催化剂的制备
2.2.1 溶胶凝胶(SG)法制备CexZr1-xO2载体
2.2.2 表面活性剂辅助水热(HSA)法制备Ce0.75Zr0.25O2载体
2.2.3 蒸发诱导自组装(EISA)法制备有序介孔CexZr1-xO2载体
2.2.4 活性组分Ru的负载
2.3 载体及催化剂的表征分析
2.3.1 催化剂预处理
2.3.2 X射线衍射(XRD)
2.3.3 氮气吸附-脱附
2.3.4 透射电子显微镜(TEM)
2.3.5 氢气程序升温还原(H2-TPR)
2.3.6 XPS表征分析
2.3.7 CO脉冲吸附
2.3.8 ICP表征分析
2.3.9 热重分析(TG-DTA)
2.4 催化剂的性能评价
2.4.1 催化剂的评价装置
2.4.2 催化剂性能的分析方法
第3章 SG法制备Ru/CexZr1-xO2催化剂性能研究
3.1 载体及新鲜催化剂的物性分析
3.1.1 XRD表征分析
3.1.2 氮气吸脱附表征分析
3.1.3 H2-TPR表征分析
3.1.4 载体及还原后催化剂的TEM表征分析
3.2 催化剂在不同条件下的性能测试
3.2.1 不同铈锆比对Ru/CexZr1-xO2催化剂活性的影响
3.2.2 水碳比(S/C)对正十二烷转化率的影响
3.2.3 液相空速(LHSV)对正十二烷转化率的影响
3.3 反应后催化剂物化性质
3.3.1 反应后催化剂XRD表征分析
3.3.2 反应后催化剂TG表征分析
3.3.3 反应后催化剂TEM表征分析
3.4 本章小结
第4章 不同比表面积Ru/Ce0.75Zr0.25O2催化剂的制备及性能研究
4.1 添加不同表面活性剂的Ru/Ce0.75Zr0.25O2催化剂性能对比
4.1.1 载体及Ru/Ce0.75Zr0.25O2催化剂的物性分析
4.1.2 不同表面活性剂对Ru/Ce0.75Zr0.25O2催化剂反应性能的影响
4.2 不同比表面积的Ru/Ce0.75Zr0.25O2催化剂的性能分析
4.2.1 载体及Ru/Ce0.75Zr0.25O2催化剂的物化性质分析
4.2.2 催化剂的在不同条件下的性能测试
4.2.3 反应后催化剂的表征分析
4.3 本章小结
第5章 EISA法制备有序介孔Ru/CexZr1-xO2 催化剂性能研究
5.1 载体及新鲜催化剂的物化性质分析
5.1.1 XRD表征分析
5.1.2 氮气吸脱附曲线
5.1.3 TEM表征分析
5.1.4 H2-TPR表征分析
5.1.5 XPS表征分析
5.2 催化剂的活性与稳定性分析
5.2.1 不同Ce含量对有序介孔Ru/CexZr1-xO2催化剂活性的影响
5.2.2 不同Ce含量的有序介孔Ru/CexZr1-xO2催化剂稳定性测试
5.3 反应后催化剂的表征分析
5.3.1 反应后催化剂XRD表征分析
5.3.2 反应后催化剂TG表征分析
5.3.3 反应后催化剂TEM表征分析
5.4 本章小结
第6章 结论与展望
6.1 结论
6.2 展望
参考文献
发表论文和参加科研情况说明
致谢
本文编号：3849536
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