Pt纳米粒子表面薄层氧化物包覆提升质子交换膜燃料电池Pt/C催化剂耐久性研究

发布时间：2023-11-15 19:27

　　质子交换膜燃料电池具有能量转换效率高、环境友好、不依赖矿物燃料等重要优点,在交通运输、应急/备用电源、航空/航天以及水下潜艇等军用和民用领域均有广阔的应用前景。然而,其大规模商业化应用仍然面临着成本过高和耐久性不足的严峻挑战。大量的研究工作已表明:由于碳载铂纳米粒子催化剂中载体的腐蚀、Pt纳米粒子的团聚/迁移/溶解所引起的催化剂性能的衰减是燃料电池耐久性不足的最为重要的原因之一。尽管国内外已开展了大量的研究工作,但是问题仍然没有能够得到很好的解决。本文尝试采用氧化物薄层对Pt/C催化剂进行包覆处理的方法提升燃料电池催化剂的稳定性,进而提升燃料电池的耐久性。通过催化剂表面薄层多组分氧化物的覆盖,实现了催化剂及膜电极耐久性的大幅度提升。具体研究工作如下:首先,以有机硅酸酯为原料,采用控制水解、高温热处理工艺,实现了在Pt/C催化剂粒子表面的氧化硅薄层包覆,TEM研究揭示:氧化硅薄层不仅仅覆盖在了碳载体的表面,还很好地覆盖在了Pt纳米粒子的表面,厚度约为2-3nm。将经过覆盖处理的催化剂制作成为膜电极,研究了覆盖处理对于催化剂及膜电极活性及耐久性的影响,结果表明:采用氧化硅薄层覆盖后,催化剂...

【文章页数】：76 页

【学位级别】：硕士

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摘要
ABSTRACT
第一章 绪论
    1.1 燃料电池概况
    1.2 质子交换膜燃料电池结构及工作原理
        1.2.1 PEMFC结构
        1.2.2 工作原理
        1.2.3 质子交换膜燃料电池的反应动力学
        1.2.4 质子交换膜燃料电池的反应热力学
    1.3 PEMFC的技术挑战和主要研究方向
        1.3.1 技术挑战
        1.3.2 主要研究方向
    1.4 质子交换膜燃料电池膜电极耐久性的研究进展
        1.4.1 质子交换膜
        1.4.2 铂基催化剂
        1.4.3 催化剂载体
    1.5 本论文的选题依据及研究内容
        1.5.1 选题依据
        1.5.2 研究内容
第二章 实验设计和表征
    2.1 实验主要仪器设备及化学材料
        2.1.1 主要仪器设备
        2.1.2 主要材料及化学试剂
    2.2 实验方法
        2.2.1 膜电极制备
        2.2.2 加速老化方法
    2.3 催化剂形貌表征、物相分析以及性能评价
        2.3.1 X-射线衍射(XRD)
        2.3.2 扫描电子显微镜(SEM)
        2.3.3 透射电子显微镜(TEM)
        2.3.4 X射线光电子能谱(XPS)
        2.3.5 接触角测试
        2.3.6 元素分析(EDS)
        2.3.7 热重分析
        2.3.8 原位循环伏安测试(CV)
        2.3.9 原位电化学交流阻抗谱(EIS)测试
        2.3.10 单电池测试
第三章 氧化硅包覆商业铂碳提升催化剂的活性和稳定性
    3.1 前言
    3.2 实验部分
        3.2.1 催化剂制备
        3.2.2 膜电极制备
        3.2.3 催化剂稳定性及物相表征测试
    3.3 结果与讨论
        3.3.1 氧化硅包覆量对于性能与稳定性的影响
        3.3.2 焙烧温度对性能与稳定性的影响
        3.3.3 3万圈加速老化测试结果分析
        3.3.4 氧化硅包覆对载体稳定性的影响
        3.3.5 催化剂物相表征探究稳定性提升原因
    3.4 本章小结
第四章 氟-氧化硅包覆商业Pt/C提升催化剂稳定性及催化层水管理能力
    4.1 前言
    4.2 实验部分
        4.2.1 催化剂制备
        4.2.2 膜电极制备
        4.2.3 催化剂稳定性及物相表征测试
    4.3 结果与讨论
        4.3.1 TG与XRD结果分析
        4.3.2 透射电镜结果分析
        4.3.3 催化剂稳定性结果分析
        4.3.4 氟的修饰对催化层水管理的影响分析
    4.4 本章小结
结论与展望
参考文献
攻读硕士学位期间取得的研究成果
致谢
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本文编号：3864366