MOF衍生物及其载铂复合材料的制备与氧还原催化性能研究
发布时间：2023-11-25 13:47
燃料电池作为一种新型清洁高效的能源转换装置,在电动汽车等领域获得广泛关注。相对于氢电极来说,其阴极上的氧还原反应动力学过程相对缓慢,需要大量催化剂促进该反应进行。虽然商业Pt/C催化剂具有优良的氧还原催化性能,但由于铂资源短缺、价格高昂,阻碍了其商业化应用,并促使研究者开发新的高性能且成本低廉的低铂或无铂催化剂。金属有机框架材料(MOFs)及其衍生物以其高比表面积、可调控孔结构和均匀的元素分散等特点,已在电化学领域表现出良好的应用前景。本文以价态多样可变且资源丰富的锰作为MOF的金属中心,通过与不同配体、金属结合制备锰基MOF材料,研究其衍生物用作氧还原催化剂或催化剂载体时的电化学性能。主要研究内容归纳如下:(1)以乙酸锰、对苯二甲酸为原料合成Mn-MOF,通过反应时长和煅烧温度的优化,获得微米级纺锤状衍生物MnxOy/C并展现出最优的氧还原催化活性。电化学测试表明,该催化剂使反应近似以四电子途径进行,其起始电位(0.883 V vs.RHE)略低于商业Pt/C(0.997 V vs.RHE),但表现出更好的稳定性和耐甲醇性。在此基础上,以三聚氰胺掺杂活化,活化样品具有更低的Tafel...
【文章页数】：111 页
【学位级别】：硕士
【文章目录】：
学位论文数据集
摘要
Abstract
第一章 绪论
1.1 引言
1.2 燃料电池的概述
1.2.1 燃料电池的简介
1.2.2 燃料电池的基本结构与工作原理
1.2.3 燃料电池的分类
1.3 氧化原催化剂的分类及研究进展
1.3.1 Pt基催化剂
1.3.1.1 Pt单质催化剂
1.3.1.2 Pt-M合金催化剂
1.3.1.3 催化剂载体
1.3.2 非贵金属催化剂
1.3.3 非金属催化剂
1.4 MOF基材料概述及应用
1.4.1 MOFs概述
1.4.2 MOFs衍生物的电化学应用及分类
1.4.1.1 纯MOFs衍生物
1.4.1.2 MOFs与杂原子源衍生物
1.4.1.3 MOFs复合材料衍生物
1.5 本论文的研究内容与意义
第二章 实验部分
2.1 实验材料和仪器
2.1.1 材料和化学试剂
2.1.2 实验仪器
2.2 材料的物理表征方法
2.2.1 热失重分析仪(TGA)
2.2.2 扫描电子显微镜(SEM)
2.2.3 高分辨率电子透射镜(HRTEM)
2.2.4 X射线衍射仪(XRD)
2.2.5 X射线光电子能谱仪(XPS)
2.2.6 物理吸附分析仪(BET)
2.2.7 激光拉曼光谱仪(Raman)
2.3 材料的电化学性能表征
2.3.1 工作电极的制备
2.3.2 循环伏安法(CV)
2.3.3 线性扫描伏安法(LSV)
2.3.4 塔菲尔极化曲线(Tafel)
2.3.5 计时电流法(i-t)
2.3.6 电化学活性面积(ECSA)
2.3.7 锌空单电池测试
2.3.8 恒流充放电(GCD)
第三章 Mn-BDC-MOF衍生MnxOy@C复合材料制备及其电催化应用
3.1 前言
3.2 实验部分
3.3 结果与讨论
3.3.1 不同反应时长的优化
3.3.2 不同煅烧温度的优化
3.3.3 掺氮活化产物的结构表征与电化学性能
3.3.4 最优合成条件下产物的催化稳定性
3.4 本章小结
第四章 Zn/Mn-BTC-MOF衍生的金属氧化物和多孔碳的复合材料的制备及其电催化应用
4.1 前言
4.2 实验部分
4.3 结果与讨论
4.3.1 金属与配体比例的优化
4.3.2 不同金属比例的优化
4.3.3 不同反应时长的优化
4.3.4 最优合成条件下产物的催化稳定性
4.4 本章小结
第五章 MOF衍生多孔碳载铂的复合材料用作电容型氧化原催化剂
5.1 前言
5.2 实验部分
5.3 结果与讨论
5.3.1 载体碳的选择及其电容性能表征
5.3.2 Pt/ZM-M的结构表征
5.3.3 Pt/ZM-M的电催化性能
5.3.3.1 氧还原性能
5.3.3.2 SC&ORR性能
5.4 本章小结
第六章 总结与展望
参考文献
致谢
攻读学位期间发表的学术论文及科研成果
作者和导师简介
专业学位硕士研究生学位论文答辩委员会决议书
本文编号：3867547
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Abstract
第一章 绪论
1.1 引言
1.2 燃料电池的概述
1.2.1 燃料电池的简介
1.2.2 燃料电池的基本结构与工作原理
1.2.3 燃料电池的分类
1.3 氧化原催化剂的分类及研究进展
1.3.1 Pt基催化剂
1.3.1.1 Pt单质催化剂
1.3.1.2 Pt-M合金催化剂
1.3.1.3 催化剂载体
1.3.2 非贵金属催化剂
1.3.3 非金属催化剂
1.4 MOF基材料概述及应用
1.4.1 MOFs概述
1.4.2 MOFs衍生物的电化学应用及分类
1.4.1.1 纯MOFs衍生物
1.4.1.2 MOFs与杂原子源衍生物
1.4.1.3 MOFs复合材料衍生物
1.5 本论文的研究内容与意义
第二章 实验部分
2.1 实验材料和仪器
2.1.1 材料和化学试剂
2.1.2 实验仪器
2.2 材料的物理表征方法
2.2.1 热失重分析仪(TGA)
2.2.2 扫描电子显微镜(SEM)
2.2.3 高分辨率电子透射镜(HRTEM)
2.2.4 X射线衍射仪(XRD)
2.2.5 X射线光电子能谱仪(XPS)
2.2.6 物理吸附分析仪(BET)
2.2.7 激光拉曼光谱仪(Raman)
2.3 材料的电化学性能表征
2.3.1 工作电极的制备
2.3.2 循环伏安法(CV)
2.3.3 线性扫描伏安法(LSV)
2.3.4 塔菲尔极化曲线(Tafel)
2.3.5 计时电流法(i-t)
2.3.6 电化学活性面积(ECSA)
2.3.7 锌空单电池测试
2.3.8 恒流充放电(GCD)
第三章 Mn-BDC-MOF衍生MnxOy@C复合材料制备及其电催化应用
3.1 前言
3.2 实验部分
3.3 结果与讨论
3.3.1 不同反应时长的优化
3.3.2 不同煅烧温度的优化
3.3.3 掺氮活化产物的结构表征与电化学性能
3.3.4 最优合成条件下产物的催化稳定性
3.4 本章小结
第四章 Zn/Mn-BTC-MOF衍生的金属氧化物和多孔碳的复合材料的制备及其电催化应用
4.1 前言
4.2 实验部分
4.3 结果与讨论
4.3.1 金属与配体比例的优化
4.3.2 不同金属比例的优化
4.3.3 不同反应时长的优化
4.3.4 最优合成条件下产物的催化稳定性
4.4 本章小结
第五章 MOF衍生多孔碳载铂的复合材料用作电容型氧化原催化剂
5.1 前言
5.2 实验部分
5.3 结果与讨论
5.3.1 载体碳的选择及其电容性能表征
5.3.2 Pt/ZM-M的结构表征
5.3.3 Pt/ZM-M的电催化性能
5.3.3.1 氧还原性能
5.3.3.2 SC&ORR性能
5.4 本章小结
第六章 总结与展望
参考文献
致谢
攻读学位期间发表的学术论文及科研成果
作者和导师简介
专业学位硕士研究生学位论文答辩委员会决议书
本文编号：3867547
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