非贵金属基电催化材料的设计、制备及其应用研究

发布时间：2024-02-06 21:09

　　寻找新型的可再生能源是解决化工生产过程中出现的资源与环境句题的重要方法之一,其中化学能和电能之间的相互转化为发展稳定、便携的可再生能源提供了新思路。电催化反应对于化学能与电能的相互转化起到关键作用,但多数商业电催化剂都是贵金属,价格昂贵而且资源稀缺,难以满足大规模应用的需求。因此,亟需开发高效、稳定的非贵金属催化剂去替代贵金属催化剂。本论文围绕非贵金属钴基和铜基材料,研究它们在氧气还原反应(ORR)和氧气析出反应(OER)的电催化应用,同时探索电催化剂的结构与催化性能之间的联系,另外采用理论计算的方法对钴基催化剂在CO₂电还原方面的应用进行了预测。本论文的主要内容如下:1.选用核壳结构的ZIF-8@ZnCo-ZIF(op-ZnCo-ZIF)为前驱体经碳化得到Co、N共掺杂的多级孔碳催化剂op-ZnCo-950。在碳化过程中,核壳模板中的低沸点金属Zn可以起到活化剂的作用,使壳中的Co得以在制得的碳材料表面均匀分布。得到的op-ZnCo-950显示出相对高的ORR催化活性,半波电压达到0.846 V vs RHE(可逆氢电极),并且抗甲醇毒化能力和稳定性都超过商业P...

【文章页数】：167 页

【学位级别】：博士

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摘要
ABSTRACT
主要符号表
英文名词缩写对照表
第一章 绪论
    1.1 引言
    1.2 电催化反应
        1.2.1 氧气还原反应
        1.2.2 氧气析出反应
        1.2.3 二氧化碳还原反应
    1.3 电催化剂
        1.3.1 电催化剂设计原则
        1.3.2 钴基电催化剂研究进展
        1.3.3 铜基电催化剂研究进展
        1.3.4 其他非贵金属基电催化剂研究进展
        1.3.5 量化计算在电催化反应中的应用
    1.4 本论文的研究内容
第二章 钴基电催化剂及其氧气还原反应性能
    2.1 引言
    2.2 实验部分
        2.2.1 相关试剂与仪器
        2.2.2 材料制备
        2.2.3 材料表征手段
        2.2.4 电化学测试手段
    2.3 结果与讨论
        2.3.1 材料表征结果
        2.3.2 电化学测试结果及讨论
    2.4 本章小结
第三章 钴基电催化剂及其氧气析出反应性能
    3.1 引言
    3.2 实验部分
        3.2.1 相关试剂与仪器
        3.2.2 材料制备
        3.2.3 材料表征手段
        3.2.4 电化学测试手段
    3.3 结果与讨论
        3.3.1 材料表征结果
        3.3.2 电化学测试结果及讨论
    3.4 本章小结
第四章 铜基电催化剂及其增强的氧气还原/析出反应性能
    4.1 引言
    4.2 实验部分
        4.2.1 相关试剂与仪器
        4.2.2 材料制备
        4.2.3 材料表征手段
        4.2.4 电化学测试手段
    4.3 结果与讨论
        4.3.1 材料表征结果
        4.3.2 电化学测试结果及讨论
    4.4 本章小结
第五章 银点缀的铜基电催化剂及其提高的活性和稳定性
    5.1 引言
    5.2 实验部分
        5.2.1 相关试剂与仪器
        5.2.2 材料制备
        5.2.3 材料表征手段
        5.2.4 电化学测试手段
        5.2.5 催化测试手段
    5.3 结果和讨论
        5.3.1 材料表征结果
        5.3.2 材料的催化性能
    5.4 本章小结
第六章 钴基电催化剂及其二氧化碳还原反应性能预测
    6.1 引言
    6.2 计算细节
    6.3 结果与讨论
        6.3.1 Co纳米团簇的结构
        6.3.2 CO₂、CO和O在Co纳米团簇表面的吸附
        6.3.3 CO₂在Co纳米团簇上的解离
    6.4 本章小结
第七章 结论与展望
参考文献
致谢
研究成果及发表的学术论文
作者及导师简介
附表



本文编号：3896189