晶面异质结光催化剂界面电荷调控及其在光解水中的应用

发布时间：2024-02-06 23:12

　　太阳能作为一种清洁的能源形式因其丰富的储量受到人们广泛的关注。而氢气因为其能量密度高,可储存,可运输,燃烧产物无污染等特点是理想的清洁能源。通过光催化技术分解水将太阳光能转化为氢气化学能是解决当前社会发展面临的能源和环境问题的有效途径之一。然而光催化技术实现真正的工业化应用仍面临着巨大挑战。其中,光生载流子的复合带来光催化效率过低成为制约该技术发展的瓶颈问题。因此,如何进一步提高光催化剂的催化效率是当前材料科学研究中的热点课题。其中,构筑半导体异质结被视为实现光生电子和空穴分离的有效手段,不同材料组合形成的异质结构也不断涌现。然而,电荷在异质界面的转移过程不仅受到半导体费米能级影响,更与暴露晶面、缺陷结构等密切相关。如何对界面电荷行为进行调控,获得催化性能的有效提升,成为未来研究的重点方向。本文通过构筑晶面异质结,研究缺陷调控、多电场协同、助催化剂负载等手段对光生电荷分离的影响,并探索催化剂在分解水产氢反应中的应用。主要研究内容如下:(一)基于缺陷型ZnO/BiVO4晶面异质结构筑多电场协同光催化剂用于分解水产氧半导体不同晶面间的能级差异为构筑界面微观电场提供了有利条件,如何通过催化剂...

【文章页数】：95 页

【学位级别】：博士

【部分图文】：

图1.1(A)光催化过程和(B)基于半导体能带的光催化分解水的示意图「4]0

能源是人类社会赖以生存和发展的基石。远古时代至今，从生物质燃料到煤炭燃料??再到石油天然气，能源使用形式经历了一次又一次的重大变革。然而，以石油为主的化??石能源，不仅储量有限，且具有严重的环境污染。因此，寻找清洁无污染的可再生能源??刻不容缓［１－４］。氢能，因其具有高效、清洁....

图１．２?Ｔｉ０２和Ｎ掺杂Ｔｉ０２能级结构示意图［２６］

其光催化范围拓展到了可见光区［２５］。Ｎ的掺杂使Ｔｉ０２的价带顶多出了缺陷能态，??该缺陷态的出现使光生电子可以吸收较低能量的光子跃迁激发到导带上，从而实现了可??见光的吸收（图１．２）?［２６］。与此同时，将宽带隙和窄带隙复合构建异质结也是研究的热??点。例如，Ｘｉｅ等研宄了比....

图１．３?（ａ）?ＩＩ型异质结；（ｂ）?Ｚ型异质结；（ｃ）肖特基结ｐ〇］

半导体－半导体异质结可以分为Ｉ型、ＩＩ型以及Ｚ型结构。其中，Ｉ型异质结构往往??不能实现界面电荷的有效分离，研究相对较少。??如图１．３ａ所示，在ＩＩ型异质结中，高导带的半导体光生电子会流向低导带的半导??体中，而空穴会从低价带的半导体传输到高价带的半导体中，从而实现光生电子和空....

图1.4CdS,CdSe和Pt异质结及其能带结构示意图[31]e

晶面异质结光催化剂界面电荷调控及其在光解水中的应用例如Ａｍｉｒａｖ等设计了一种多组分纳米异质结，它由顶端修饰的Ｐｔ、纳米棒ＣｄＳ的ＣｄＳｅ种子组成，用于有效的光催化分解水制氢。在这种结构中，空穴限制ＣｄＳｅ晶种中，而电子被转移到顶端的Ｐｔ上，如图１．３。通过三个不同的组分的ＣｄＳ....

本文编号：3896354