三元钯基电催化剂及其甲酸氧化/氧还原行为研究

发布时间：2024-02-19 14:24

　　为了解决当前的“能源短缺”和“环境污染”两大难题,探寻安全高效、洁净的可再生新能源成为当务之急。直接甲酸燃料电池(Direct formic acid fuel cells,DFAFCs)以能量转化效率高、安全无毒、环境友好、使用液体燃料方便储存和运输等优势而备受关注,并在便携式电源和汽车动力源等领域有着广阔的应用前景。由于电极反应动力学较为缓慢,DFAFCs通常需要使用贵金属铂(Pt)作为电极催化剂。但是Pt价格昂贵且在阳极甲酸氧化反应(Formic acid oxidation reaction,FAOR)过程中易受中间产物的毒化,阴极氧还原反应(Oxygen reduction reaction,ORR)中处于高电位条件下稳定性差而导致催化性能下降,极大地限制了DFAFCs的发展。钯(Pd)的晶体结构和电子结构与Pt相近,但是Pd价格比Pt便宜并且在FAOR过程中的抗中毒能力更好,从而使得Pd成为一种有希望取代Pt用作DFAFCs的催化剂。在纳米尺度范围内通过调控催化剂纳米晶的组分、形貌和结构,合成高性能的Pd基催化剂是目前DFAFCs领域的研究焦点之一。考虑到Pd的价格依然昂贵...

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【学位级别】：硕士

【部分图文】：

图1.1PEMFC的工作原理示意图

图1.1PEMFC的工作原理示意图。在297K及1atm大气压条件下，H2/O2燃料电池的单电池理论电势上限为由于电子在外电路的定向移动产生了电流，因此，只要源源不断向燃料电统提供燃料和氧化剂，就可以持续向外发电。尽管PEMFC的研究已经取性的进展，但经过长期的研究....

图1.2甲酸在Pt催化剂上的氧化机理示意图

西南大学硕士学位论文阳极反应：HCOOH→CO2+2H++2eE0~-0.25V(vsSCE)(1-阴极反应：1/2O2+2H++2e→H2OE0=1.23V(vsSCE)(1-总反应：HCOOH+1/2O2→CO2+2H2OE0....

图1.3ORR的机理示意图

图1.3ORR的机理示意图[62]。RR过程中，直接4e-路径涉及到O-O键断裂的能量需要494k成H2O2的O-O键解离只需要146kJmol-1，相比较而言，2e-路R的活化能。但大部分反应中，一般认为ORR机理是2e-反应相结合的反应路....

图1.4氧分子在电极上的不同吸附方式

图1.4氧分子在电极上的不同吸附方式。2直接甲酸燃料电池阴极氧还原反应催化剂1)Pt基催化剂FAOR相似，Pt也是DFAFCs阴极ORR常用的催化剂材料。然而，阴除了面临FAOR催化剂中Pt成本高、储量少以及稳定性差外，还存在O缓慢等因素，因此科....

本文编号：3902836