镍基材料电解水反应微观作用机理及改性研究

发布时间：2024-02-25 03:00

　　可持续和可再生的新能源及其相关技术越来越受到广泛的关注,氢能由于其较高的质量能量密度、燃烧产物零污染等特性,引起了人们高度重视。电催化分解水是目前最有效且绿色的大规模产氢技术,探索和开发低成本的高效高稳定性的催化剂是当前电催化分解水研究及其应用中亟待解决的问题。因此,本论文以镍基催化剂为研究对象,深入研究了表面水分解反应机制及活性与催化剂表面反应性的构效关系,进而利用界面结构、分级形貌、掺杂等手段调控催化活性和稳定性,为构筑低成本高效高稳定性电解水催化剂提供了理论指导和设计原则。已取得的主要研究结果如下:首先,本研究揭示了复合结构协同析氢的反应机理。利用密度泛函理论计算揭示了Ni(OH)₂/MoS₂界面协同析氢的微观反应机制。界面间电荷转移改善了MoS₂的硫边缘化学活性,加速了氢的吸脱附速率。同时,Ni(OH)₂辅助水解离,通过界面协同效应极大地减小了水解离势垒,加速碱性析氢反应速率。所制备的Ni(OH)₂/MoS₂复合结构表现出良好的碱性析氢反应动力学特...

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【部分图文】：

图1-1可再生能源系统概念[5]

华中科技大学博士学位论文1绪论背景及意义类社会的不断发展，世界能源需求不断增加。随着当下传统化然气）的大量消耗，一系列的环境问题和传统化石能源的逐渐此，寻找可持续和可再生的新能源及其相关技术越来越受到各众多新能源之中，氢能由于其较高的质量能量密度，燃烧产物....

图1-2电解池示意图

图1-2电解池示意图[17]同的电解液体系中，所用到的催化剂也有所不同[17]。在酸性体系中例如解池[19-21]，电极材料和催化剂需要具备抗腐蚀性，尤其是在阳极，绝大在阳极都会存在腐蚀现象，不能稳定运行，因而常用的材料多为贵金属24]，这使得该技术的发展受到严重限制。采用碱....

图1-3HER反应中的Sabatier火山图关系

华中科技大学博士学位论文要评价指标。在碱性和中性条件下，Volmer步的反应物是水分子，生成Hads的过程需要活化水分子，打开氢氧键，这导致了很多催化剂（Pt、Ir、Ru等）在碱性环境中的反应速率远远低于酸性电解液中[34]。因此，在中性和碱性条件下，....

图1-4Co、N共掺杂石墨烯在HER领域的应用[46]

华中科技大学博士学位论文，实现了单原子级别的分散[46]。N掺杂可以改善石墨烯表面HG，而Co可以调控石墨烯表面，还可以促进水分解。因此，该材料在酸性电解解液中都表现出比普通石墨烯更加优异的催化活性。YaoXiangdong课题始单层石墨烯，....

本文编号：3909970