多功能催化分离膜的制备及水处理应用研究

发布时间：2017-05-25 13:23

  本文关键词：多功能催化分离膜的制备及水处理应用研究，由笔耕文化传播整理发布。

【摘要】：膜分离技术是一种应用广泛的水处理技术。然而,在应用过程中出现膜污染现象,严重影响了其实际应用。光催化技术作为一种高级氧化技术,具有环境友好、运行成本低和水处理效率高等优点,但却存在着粉末态光催化剂回收困难的问题。为了克服单一水处理技术存在的不足和缺陷,可以将膜分离技术与光催化技术耦合,制备出具有光催化功能的复合分离膜,利用光催化过程产生的活性自由基将水中的有机污染物彻底矿化分解,不但有利于提高膜处理单元的出水水质,并且能够有效地缓解膜污染。为此,本研究应用溶胶-凝胶法和水热合成法,以陶瓷中空纤维膜为载体,制备了光催化和膜分离一体化的TiO_2复合陶瓷中空分离膜;应用阳极氧化法和电沉积技术,制备了g-C_3N_4/TiO_2纳米管阵列膜;应用热沉积技术制备了Au/CNT催化还原膜。同时,对TiO_2复合陶瓷中空分离膜、g-C_3N_4/TiO_2纳米管阵列膜和Au/CNT催化还原膜在耦合工艺条件下的水处理性能进行了研究。本论文围绕以上内容,主要开展了以下几个方面的工作:(1)应用溶胶-凝胶法,通过调整前躯体聚合物和陶瓷粉的比例,制备了一种高通量的陶瓷中空纤维膜(7400 L/(m2·h)(75 kPa)),再将TiO_2溶胶涂覆到中空纤维膜表面,制备了具有光催化性能的复合膜。光催化降解腐殖酸试验中,与单独膜分离相比,紫外光照射60分钟,膜通量提高了近3倍,对腐殖酸的去除率达到84%。(2)应用水热合成法,以陶瓷中空纤维膜为载体,制备了TiO_2纳米纤维光催化复合膜。为了增加单位时间的处理效率,设计了一个TiO_2纳米纤维中空膜组件,并应用于水处理中。以腐殖酸为目标物的光催化实验表明,紫外光照射60分钟,TiO_2纳米纤维膜对腐殖酸的去除率达到90%;与不加紫外光相比,通量提高了3倍以上。(3)应用热沉积技术,将Au纳米颗粒负载到CNT中空纤维膜上,制备了一种具有催化还原性能的复合膜,用于去除环境污染物对硝基苯酚。研究结果表明,Au纳米颗粒和CNT的协同效应提高了对硝基苯酚的去除速率。同时,多次重复实验表明,Au/CNT中空纤维膜膜具有较高的稳定性。(4)应用阳极氧化法,以Ti片为基体,制备了TiO_2纳米管阵列膜,并通过电沉积方法将g-C_3N_4沉积于TiO_2纳米管内,制备了g-C_3N_4/TiO_2纳米管阵列膜。研究结果表明,g-C_3N_4/TiO_2纳米管阵列膜内g-C_3N_4量子点的尺寸约为5-9 nm。这种复合结构不仅表现出对可见光的吸收,也有利于光生载流子在TiO_2阵列结构上的矢量传递。在100 mW?cm-2的可见光照射下,g-C_3N_4/TiO_2纳米管阵列对RhB(3 mg/L)的去除率达到78%。(5)通过调整氨水的添加量来制备一种超疏水PVDF膜,用于脱盐研究。当氨水添加量达到0.3 mL时,PVDF膜的孔隙率为85%,水蒸气通量为68 kg/m2h(70°C),膜的水接触角为141°。相比于不添加氨水的PVDF中空纤维膜,脱盐率提高了88%。
【关键词】：膜 光催化 水处理 应用
【学位授予单位】：大连海洋大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：TQ051.893;X703
【目录】：

• 摘要3-4
• Abstract4-9
• 引言9-11
• 第一章 膜技术及光催化技术发展11-31
• 1.1 膜技术11-13
• 1.2 无机膜13-18
• 1.2.1 无机膜的发展13-14
• 1.2.2 无机膜结构和特点14-15
• 1.2.3 无机膜的制备15-18
• 1.3 有机膜18
• 1.3.1 有机膜结构18
• 1.3.2 有机膜的制备方法18
• 1.4 膜分离技术在水处理中的应用18-21
• 1.4.1 膜分离技术在海水淡化中的应用18-19
• 1.4.2 膜分离技术在城市污水深度处理中的应用19-20
• 1.4.3 膜分离技术在工业废水处理中的应用20
• 1.4.4 膜分离技术在饮用水处理中的应用20-21
• 1.5 光催化技术的研究进展21-27
• 1.5.1 光催化技术的基本原理21-23
• 1.5.2 提高光催化效率的方法23-27
• 1.6 膜分离技术与光催化的耦合27-29
• 1.7 选题依据、研究目的、意义与内容29-31
• 1.7.1 选题依据29
• 1.7.2 研究目的与意义29
• 1.7.3 研究内容29-31
• 第二章 TiO_2中空纤维膜的制备及其应用31-43
• 2.1 引言31
• 2.2 实验部分31-35
• 2.2.1 实验试剂与仪器31-32
• 2.2.2 陶瓷中空纤维膜制备方法32-33
• 2.2.3 TiO_2陶瓷中空纤维膜的制备方法33-34
• 2.2.4 TiO_2陶瓷中空纤维膜的表征方法34-35
• 2.3 结果与讨论35-42
• 2.3.1 陶瓷中空纤维膜制备参数优化35-37
• 2.3.2 TiO_2陶瓷中空纤维膜制备参数优化37-40
• 2.3.3 TiO_2陶瓷中空纤维膜的光催化性能40-42
• 2.4 本章小结42-43
• 第三章 TiO_2纳米中空纤维膜的制备及其应用43-59
• 3.1 引言43
• 3.2 实验部分43-47
• 3.2.1 实验试剂与仪器43-44
• 3.2.2 TiO_2纳米纤维的制备44-45
• 3.2.3 TiO_2纳米纤维中空膜的表征45-47
• 3.3 结果与讨论47-58
• 3.3.1 TiO_2纳米纤维制备参数优化47-48
• 3.3.2 TiO_2纳米纤维中空膜制备参数优化48-51
• 3.3.3 TiO_2纳米纤维中空膜的表征51-53
• 3.3.4 光强对光催化性能的影响53-54
• 3.3.5 TiO_2纳米纤维中空膜的水处理应用54-58
• 3.4 本章小结58-59
• 第四章 Au纳米颗粒负载CNT中空纤维膜制备及其应用59-74
• 4.1 引言59
• 4.2 实验部分59-63
• 4.2.1 实验试剂与仪器59-60
• 4.2.2 CNTs的功能化方法60
• 4.2.3 CNTs中空纤维膜的制备方法60-61
• 4.2.4 Au/CNT中空纤维膜制备方法61-62
• 4.2.5 Au/CNT中空纤维膜的表征方法62-63
• 4.3 结果与讨论63-73
• 4.3.1 Au/CNT中空纤维膜参数优化63-64
• 4.3.2 Au/CNT中空纤维膜的表征64-68
• 4.3.3 Au/CNT中空纤维膜特性68-69
• 4.3.4 Au/CNT中空纤维膜的催化活性69-71
• 4.3.5 催化反应机理71-72
• 4.3.6 催化剂的稳定性72-73
• 4.4 本章小结73-74
• 第五章 g-C_3N_4量子点/TiO_2阵列膜的制备及其应用74-101
• 5.1 引言74
• 5.2 实验部分74-77
• 5.2.1 实验试剂与仪器74-75
• 5.2.2 g-C_3N_4量子点的制备方法75
• 5.2.3 g-C_3N_4 /TiO_2复合阵列膜的制备方法75-76
• 5.2.4 g-C_3N_4 /TiO_2复合阵列膜的表征76-77
• 5.3 结果与讨论77-100
• 5.3.1 g-C_3N_4 /TiO_2复合阵列膜的表征方法77-85
• 5.3.2 g-C_3N_4 /TiO_2复合阵列膜的电化学特性85-90
• 5.3.3 光催化效率测试90-92
• 5.3.4 光催化降解RhB机理分析92-94
• 5.3.5 g-C_3N_4/TiO_2复合阵列膜的稳定性94-95
• 5.3.6 g-C_3N_4/TiO_2复合阵列膜光解水产氢95-100
• 5.4 本章小结100-101
• 第六章 复合PVDF中空纤维膜的的制备及其应用101-113
• 6.1 引言101
• 6.2 实验部分101-103
• 6.2.1 实验试剂与仪器101-102
• 6.2.2 复合PVDF中空纤维膜的制备方法102
• 6.2.3 复合PVDF中空纤维膜的表征方法102-103
• 6.3 结果与讨论103-112
• 6.3.1 复合PVDF中空纤维膜的表征103-110
• 6.3.2 复合PVDF中空纤维膜的应用110-112
• 6.4 本章小结112-113
• 结论113-114
• 参考文献114-129
• 攻读硕士学位期间发表的论文情况129-132
• 致谢132-133

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