不同直链二胺对敏化石墨烯制氢光催化剂性能的影响

发布时间：2024-03-31 02:23

　　采用一步水热法合成方法,分别利用乙二胺(1,2-EDA),1,3-丙二胺(1,3-PDA), 1,4-丁二胺(1,4-BDA)和1,5-二胺基戊烷(1,5-PDA) 4种不同碳链长度的直链二胺与氧化石墨烯(GO)进行胺缩合反应(ACR),在GO表面构筑了链接基团,再利用这些经过化学修饰的GO为载体,构筑了染料敏化的光催化剂,研究了它们在可见光辐照下的产氢性能.结果表明,用乙二胺经ACR反应处理的GO呈现出皱褶结构,所制备的催化剂较未处理催化剂的产氢活性高出1.9倍,反应2 h产生1308.6μmol的氢气,而用其它二胺处理过的GO活性并没有明显变化.多种表征方法的结果表明,乙二胺通过ACR反应在GO上形成了具有共轭特性的皱褶官能团,这些官能团缩短了在GO表面电荷传输路径,提高了催化剂的电荷传导能力,催化剂表现出更高的电导率、更长的激子寿命,制氢催化活性也更高.相反,其它二胺不能形成具有共轭特性的官能团,因此催化活性变化不明显,甚至还有降低.结果表明,在GO上修饰适当的官能团是一种构筑高效太阳能光催化制氢催化剂的新策略.

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【部分图文】：

图3在0.1mol/LNa2SO4和10%(v/v)TEOA混合液中GO,1,3-PDA-Gr,1,4-BDA-Gr,

以上结果证实我们成功使用EDA合成了高共轭的具有褶皱的石墨烯催化剂载体.为了研究不同碳链长度的直链二胺与GO发生ACR后的样品对其载流子传输动力学和光响应的直接影响,进行了一系列电化学测试.在0.1mol/LNa2SO4和10%(v/v)TEOA混合电解液溶液中进行了循环....

图1GO和1,2-EDA-Gr的(a)XRD谱图(b)拉曼光谱

为研究GO和EDA发生ACR反应前后GO的晶体结构和组成,比较了原始GO和1,2-EDA-Gr粉末的XRD图谱.如图1a所示,原始GO在11.81°处显示出明显的(001)衍射峰,对应于d=0.748nm的层间距离[18].层间距离的增加可归因于水分子和各种含氧官能团....

图2(a,b)GO和1,2-EDA-Gr的TEM图像

图2a-b显示了ACR反应前后样品的TEM图.反应前,由于GO上带有许多环氧官能团,因此其片层呈现出光滑的二维层状结构[20].在EDA缩合处理后,1,2-EDA-Gr则呈现出如纱布状的皱褶结构(图2b).这是由于GO表面锚定了很多高共轭的含N官能团和环氧官能团的还原....

图4不同催化剂在可见光(λ≥420nm)持续照射120min,

图3在0.1mol/LNa2SO4和10%(v/v)TEOA混合液中GO,1,3-PDA-Gr,1,4-BDA-Gr,

本文编号：3943299