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半导体基纳米复合材料的设计、制备及其光催化分解水性能研究

发布时间:2024-05-29 05:31
  当今社会的快速发展导致了能源和环境两大世纪性难题的出现。氢能是一种清洁可再生能源,并且因其能量密度高,容易存储等优点备受青睐。因此如何制氢成为了众多科学家们研究的热门话题。光催化分解水制氢实质是太阳能向化学能的转化,能量以化学键的形式存储,类似于自然界中的光合作用。这种人工模拟自然光合作用的过程旨在希望通过半导体作为媒介,实现利用太阳能解决全球日益增长的环境污染和能源短缺问题的双重功效。我们知道在一个典型的光催化反应中,均涉及光子的吸收、光生载流子的分离、传输及表面的催化氧化和催化还原反应。其中起决定作用的是中间过程即光生载流子的分离及传输,因为该过程直接决定了到达催化剂表面光生电子和空穴的数目。那么,我们的问题就是调控光生电荷行为以在空间和时间上实现最大程度化的分离。在众多半导体中,石墨相氮化碳(g-C3N4)由于其结构稳定,容易获取及不含金属等特性而被广泛的列为光催化分解水产氢的重要候选材料之一。硫化镉(CdS)因其带隙较窄(2.4 eV),能够吸收太阳光谱中占据45%的可见光;较合适的导带位置,利于水还原反应的发生;电子传导性较高等特性...

【文章页数】:159 页

【学位级别】:博士

【文章目录】:
摘要
abstract
第一章 绪论
    1.1 引言
    1.2 光催化反应
        1.2.1 光催化反应的基本原理
        1.2.2 光催化分解水反应
        1.2.3 光电催化分解水反应
        1.2.4 光(电)催化CO2还原反应
        1.2.5 光(电)催化N2还原反应
        1.2.6 光催化降解有机污染物
    1.3 光催化材料的改性手段
        1.3.1 催化剂结构的纳米化-多层次化
        1.3.2 表面助催化剂的负载
        1.3.3 异(同)质结的构筑
        1.3.4 其他方法
    1.4 几种常见光(电)催化分解水材料研究
        1.4.1 g-C3N4用于光催化分解水产氢
        1.4.2 CdS用于光催化分解水产氢
        1.4.3 Fe2O3用于光电催化分解水产氧
    1.5 本论文的立题思想和研究内容
第二章 非贵金属CoP修饰的g-C3N4光催化分解水产氢性能研究..
    2.1 引言
    2.2 实验部分
        2.2.1 试剂与仪器
        2.2.2 CoP/g-C3N4纳米复合材料制备方法
        2.2.3 CoP/g-C3N4光电化学测试方法
        2.2.4 CoP/g-C3N4光催化分解水产氢实验方法
    2.3 结果与讨论
        2.3.1 CoP/g-C3N4复合材料基本结构表征
        2.3.2 CoP/g-C3N4高效光催化分解水产氢性能研究
        2.3.3 CoP/g-C3N4光催化分解水产氢反应机理分析
    2.4 本章小节
第三章 高效稳定CdS@Mo2C-C核壳结构催化剂光催化分解水产氢性能研究
    3.1 引言
    3.2 实验部分
        3.2.1 试剂与仪器
        3.2.2 CdS@Mo2C-C核壳结构催化剂的制备方法
        3.2.3 CdS@Mo2C-C光催化分解水产氢测试方法
        3.2.4 CdS@Mo2C-C光(电)化学测试方法
    3.3 结果与讨论
        3.3.1 CdS@Mo2C-C的制备过程示意图
        3.3.2 CdS@Mo2C-C的形貌、结构及成分分析表征
        3.3.3 CdS@Mo2C-C的光学性质研究
        3.3.4 CdS@Mo2C-C的光催化分解水产氢性能研究
        3.3.5 CdS@Mo2C-C的光电化学性能分析
        3.3.6 CdS@Mo2C-C光催化分解水产氢反应机制分析
    3.4 本章小节
第四章 助催化剂Co-Pi修饰的Co3O4/Fe2O3p-n结光电催化分解水产氧性能研究
    4.1 引言
    4.2 实验部分
        4.2.1 试剂与仪器
        4.2.2 Co-Pi/Co3O4/Ti:Fe2O3光阳极的制备方法
        4.2.3 Co-Pi/Co3O4/Ti:Fe2O3光阳极的光电化学表征方法
    4.3 结果与讨论
        4.3.1 Co-Pi/Co3O4/Ti:Fe2O3的制备过程示意图
        4.3.2 Co-Pi/Co3O4/Ti:Fe2O3的结构及成分表征
        4.3.3 Co-Pi/Co3O4/Ti:Fe2O3的微观形貌表征
        4.3.4 Co-Pi/Co3O4/Ti:Fe2O3的光电化学性能表征
        4.3.5 Co-Pi/Co3O4/Ti:Fe2O3的M-S、OCP及EIS谱图分析
        4.3.6 Co-Pi/Co3O4/Ti:Fe2O3体相电荷分离效率及表面空穴注入效率研究
        4.3.7 PEC反应实现高光电流密度机理分析
    4.4 本章小节
第五章 碳量子点修饰的Ti:Fe2O3@g-C3N4核壳结构纳米棒阵列光阳极光电催化分解水产氧性能研究
    5.1 引言
    5.2 实验部分
        5.2.1 试剂与仪器
        5.2.2 Ti:Fe2O3@GCNNs-CQDs的制备方法
        5.2.3 Ti:Fe2O3@GCNNs-CQDs光电化学测试方法
    5.3 结果与讨论
        5.3.1 CQDs和GCNNs的形貌及光学性能
        5.3.2 Ti:Fe2O3@GCNNs-CQDs的制备、形貌及结构表征
        5.3.3 Ti:Fe2O3@GCNNs-CQDs光阳极的优异PEC性能表征
        5.3.4 Ti:Fe2O3@GCNNs-CQDs表面电荷注入效率与体相电荷分离效率研究
        5.3.5 Ti:Fe2O3@GCNNs-CQDs的M-S及EIS谱图分析
    5.4 Ti:Fe2O3@GCNNs-CQDs光电催化反应机理研究
    5.5 本章小节
总结与展望
参考文献
作者简介与科研成果
致谢



本文编号:3984142

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