基于金属有机框架的氧还原反应与析氢反应催化剂的制备及性能表征研究

发布时间：2024-12-24 21:46

　　本文研究了一种简单而有效的策略,用于实现稳定的Fe和Co单原子锚定在氮掺杂多孔碳(（Fe,Co）SACs/N-C)上,其具有很大的比表面积(764.7 m² g^-1)和较高的金属负载量（1.6 wt.%）。首先,Fe（III）通过一步共同成核法与预先设计的双金属Zn/Co金属有机框架形成Fe（acac）₃@ZnCo-BMOF,然后通过高温热解和顺序还原过程获得（Fe,Co）SACs/N-C催化剂。（Fe,Co）SACs/N-C表现出优良的电催化氧还原反应（ORR）性能,其半波电位在0.1 M HClO₄中为0.72 V,比商业Pt/C（0.81 V）略小,在0.1 M PBS中,半波电位为0.81 V,更重要的是,在0.1 M KOH中,该催化剂的半波电位为0.85 V,比商业Pt/C（0.83 V）还要高20 mV。同时,我们还探讨了酸性和碱性条件下的活性差异可归因于吡啶-N的质子化作用。动力学研究发现,（Fe,Co）SACs/N-C在酸性、中性和碱性电解质中都是一个快速的4电子过程,这说明其具有高...

【文章页数】：82 页

【学位级别】：硕士

【文章目录】：
致谢
摘要
abstract
符号注释表
第一章 绪论
    1.1 引言
    1.2 氧还原反应(ORR)
        1.2.1 简介
        1.2.2 非贵金属ORR催化剂研究进展
        1.2.3 单原子催化剂的制备方法以及特点
    1.3 析氢反应(HER)
        1.3.1 简介与评价催化性能的一般方法
        1.3.2 析氢反应的动力学机理
        1.3.3 非贵金属析氢反应催化剂研究现状
    1.4 本文选题思路与主要研究内容
第二章 氮掺杂(Fe,Co)SACs/N-C作为阴极反应ORR催化剂
    2.1 引言
    2.2 实验试剂及仪器
        2.2.1 实验试剂
        2.2.2 实验仪器
    2.3 实验步骤
        2.3.1 Fe(acac)₃@ZnCo-BMOF的合成
        2.3.2 (Fe,Co)SACs/N-C催化剂的合成
        2.3.3 (Fe,Co)SACs/N-C催化剂的性能研究方法
    2.4 催化剂材料的测试表征
        2.4.1 SEM以及FE-TEM分析
        2.4.2 XRD以及FT-IR分析
        2.4.3 热重分析分析(TGA)
        2.4.4 拉曼光谱以及N₂吸附测试分析
        2.4.5 X-射线光电子能谱仪分析(XPS)
    2.5 (Fe,Co)SACs/N-C催化剂的ORR性能测试
        2.5.1 不同热解温度催化剂的ORR性能
        2.5.2 不同pH电解液的ORR性能
        2.5.3 吡啶N对催化活性的影响以及动力学研究
        2.5.4 耐久性以及甲醇耐受性考察
    2.6 本章小结
第三章 基于UIO-66 制备多孔FeP@PC纳米八面体及其催化析氢性能
    3.1 引言
    3.2 实验试剂及仪器
        3.2.1 实验试剂
        3.2.2 实验仪器
    3.3 实验步骤
        3.3.1 FeP@PC的合成
        3.3.2 FeP@PC催化剂的HER性能研究方法
    3.4 催化剂材料的测试表征
        3.4.1 UIO-66 的表征分析
        3.4.2 FeP@PC的表征分析
        3.4.3 FeP@PC的 XPS分析
    3.5 FeP@PC催化剂的HER性能测试
        3.5.1 FeP@PC的催化析氢反应
        3.5.2 FeP@PC的耐久性测试
    3.6 本章小结
第四章 结论与展望
    4.1 本论文的主要结论和创新点
    4.2 本论文的不足之处
    4.3 展望
参考文献
攻读硕士学位期间的学术活动及成果情况



本文编号：4019971