碱金属催化碳烟燃烧反应机理及应用

发布时间：2017-06-07 19:04

  本文关键词：碱金属催化碳烟燃烧反应机理及应用，由笔耕文化传播整理发布。

【摘要】：柴油车碳烟颗粒物(尤其是PM2.5)的排放是导致我国近年中东部地区大面积的严重雾霾原因之一。由于粒径较小,PM2.5极易进入人的呼吸道,引发各种呼吸系统和心血管疾病。控制碳烟排放的经济有效的方式是催化燃烧。在各类碳烟燃烧催化剂中,廉价的碱金属材料表现出优异的活性。但是,对碱金属催化作用的解释仍存在争议,而且对碱金属催化剂的开发应用仍处于初级阶段。本论文从研究反应机理出发,基于碱金属的电子特性揭示其催化作用本质。以Na、K、Rb、Cs等碱金属为催化剂,考察其催化碳烟与O_2反应的表观活性和内在活性。在此基础上,归纳结构和活性数据,关联碱金属的电子特性,通过电子结构计算揭示碱金属的催化作用本质。本文开发一种钾改性的FeCrAl金属丝网型催化柴油颗粒过滤器用以控制柴油机尾气碳烟颗粒的排放。钾金属催化剂通过化学沉积法沉积到金属丝网上,该方法中在高温条件下(≥800℃)炭黑将氢氧化钾转化为可以活化金属丝网的钾金属。XRF和SEM测试结果表明950℃预处理后的金属丝网表面析出并形成大量氧化铝,钾金属与其发生反应。在金属丝网表面生成一种K-O-Al物种,该物种在催化碳烟燃烧反应中具有很高的活性并且具有很高的稳定性。在循环评价试验中,该金属丝网可以将碳烟的起燃温度降低至350℃左右,在五次的循环试验后仍保持较高且稳定的催化活性。
【关键词】：钾 碳烟燃烧 催化柴油微粒过滤器 金属丝网 化学沉积法 机理
【学位授予单位】：河北科技大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：TQ038
【目录】：

• 摘要4-5
• Abstract5-9
• 第1章 绪论9-19
• 1.1 论文的研究背景9-10
• 1.2 碳烟燃烧催化剂种类10-11
• 1.2.1 贵金属催化剂10
• 1.2.2 过渡金属催化剂10-11
• 1.2.3 碱金属催化剂和碱土金属催化剂11
• 1.3 碱金属催化碳烟燃烧反应机理11-14
• 1.3.1 接触方式机理11-12
• 1.3.2 碳酸盐机理12
• 1.3.3 氧转移机理12-13
• 1.3.4 电子转移机理13-14
• 1.4 颗粒过滤器材料14-16
• 1.4.1 陶瓷基过滤体14-15
• 1.4.2 金属基过滤体15-16
• 1.4.3 复合基过滤体16
• 1.5 研究内容16-19
• 第2章 实验材料与表征技术19-23
• 2.1 实验试剂和仪器19-20
• 2.1.1 实验试剂19-20
• 2.1.2 实验设备20
• 2.2 实验样品制备20
• 2.3 材料的表征20-23
• 2.3.1 粉末X-射线衍射(XRD)20
• 2.3.2 扫描电子显微镜(SEM)20-21
• 2.3.3 显微共聚焦拉曼光谱仪（Renishaw inVia Raman）21
• 2.3.4 X-射线荧光光谱仪 (X-Ray Fluorescence Spectrometer)21
• 2.3.5 X-射线光电子能谱（XPS）21
• 2.3.6 红外气体分析仪21-22
• 2.3.7 红外光谱仪22-23
• 第3章 碱金属催化碳烟燃烧反应机理探究23-35
• 3.1 引言23-24
• 3.2 实验部分24-26
• 3.2.1 掺杂碳烟颗粒的碱金属催化剂24
• 3.2.2 氧化铝负载的钾催化剂24-25
• 3.2.3 程序升温氧化实验25-26
• 3.3 实验结果分析26-33
• 3.3.1 掺杂碳烟颗粒的碱金属催化剂26-30
• 3.3.2 氧化铝负载的钾催化剂30-33
• 3.4 本章小结33-35
• 第4章 钾沉积的金属丝网催化碳烟燃烧颗粒过滤器35-47
• 4.1 引言35-36
• 4.2 实验部分36-38
• 4.2.1 金属丝网预处理36
• 4.2.2 涂覆浆液的配制36
• 4.2.3 催化剂涂覆36-37
• 4.2.4 催化活性测试37-38
• 4.3 结果与讨论38-46
• 4.3.1 金属丝网预处理38-40
• 4.3.2 XRD测试40-41
• 4.3.3 煅烧温度对钾涂覆效果的影响41-44
• 4.3.4 催化效果及催化稳定性测试44-46
• 4.4 本章小结46-47
• 结论47-49
• 参考文献49-55
• 攻读硕士学位期间所发表的论文55-57
• 致谢57

【相似文献】

中国期刊全文数据库 前10条

1 杜德兴;部分预混对扩散火焰中碳烟成核的影响[J];燃烧科学与技术;2000年03期

2 何旭;马骁;王建昕;;用激光诱导炽光法定量测量火焰中的碳烟浓度[J];燃烧科学与技术;2009年04期

3 毕小杰;刘海峰;李佳峰;乔信起;;现象学碳烟模型的发展及应用[J];工程热物理学报;2013年07期

4 司鹏濵;王浒;尧命发;郑尊清;;后喷射和正丁醇对柴油机碳烟影响的数值模拟[J];燃烧科学与技术;2013年04期

5 陈亮;成晓北;颜方沁;鞠洪玲;陈国华;;基于改进的详细碳烟模型的柴油燃烧碳烟颗粒物的生成特性[J];燃烧科学与技术;2013年03期

6 董素荣;刘瑞林;周广猛;王威;张众杰;何西常;;共轨柴油机高海拔碳烟形成历程的数值模拟[J];燃烧科学与技术;2013年05期

7 王仲鹏;张志翔;上官文峰;;钴铝复合氧化物同时催化去除碳烟和氮氧化物[J];高等学校化学学报;2009年11期

8 刘丽莉;段林海;殷光松;孟秀红;宋丽娟;孙兆林;张建明;;碳烟在钛酸钾上的催化氧化性能及动力学研究[J];石油化工高等学校学报;2011年03期

9 魏少杰;张业新;苏庆运;张昭良;高希彦;;基于稳态等温反应的碳烟燃烧活化能计算[J];济南大学学报(自然科学版);2011年03期

10 卜英勇;;柴油机废气中碳烟危害和测试[J];金属矿山;1981年06期

中国重要会议论文全文数据库 前10条

1 成晓北;黄荣华;鞠洪玲;王兆文;;发动机碳烟排放的数值模拟及试验研究[A];2007年APC联合学术年会论文集[C];2007年

2 石秀勇;李国祥;周雷;;碳烟氧化模型的研究及在柴油机中的计算应用[A];2007年APC联合学术年会论文集[C];2007年

3 张昭良;李倩;王晓;张业新;辛颖;;负载钾的氧化物催化碳烟燃烧的普适中间物种和机理[A];第七届全国环境化学大会摘要集-S05 大气污染与控制[C];2013年

4 覃建果;魏小林;郭啸峰;李腾;;甲烷/空气高压燃烧层流扩散火焰碳烟形成的数值模拟[A];中国力学大会——2013论文摘要集[C];2013年

5 辛颖;杨曦;蒋品;张昭良;;量子点级铈基燃油添加型催化剂去除碳烟颗粒物的研究[A];第六届全国环境化学大会暨环境科学仪器与分析仪器展览会摘要集[C];2011年

6 张晓敏;王仲鹏;李倩;王立国;张昭良;;镧锡烧绿石纳米球催化剂的合成及其催化碳烟颗粒燃烧[A];第七届全国环境化学大会摘要集-S05 大气污染与控制[C];2013年

7 张昭良;于鹏飞;张业新;牟宗刚;倪献智;鲍猛;;碳烟颗粒在NOx存储-还原催化剂上的催化燃烧行为[A];第十三届全国催化学术会议论文集[C];2006年

8 张桂臻;何洪;訾学红;邱文革;戴洪兴;邓积光;;碳烟催化燃烧用三维有序大孔Pd-修饰三元铈锆固溶体[A];第六届全国环境化学大会暨环境科学仪器与分析仪器展览会摘要集[C];2011年

9 张桂臻;赵震;刘坚;段爱军;姜桂元;徐俊峰;;大孔钙钛矿型氧化物催化剂制备及其对碳烟燃烧的催化性能[A];第五届全国工业催化技术与应用年会论文集（上册）[C];2008年

10 张昭良;韩栋;辛颖;王仲鹏;;铈铁复合氧化物四效催化剂在碳烟燃烧中的协同效应[A];第五届全国环境化学大会摘要集[C];2009年

中国博士学位论文全文数据库 前10条

1 郑亮;用激光诱导炽光法研究燃烧过程中的碳烟生成特性[D];清华大学;2014年

2 赵智超;基于试验及数值模拟的柴油和丙酮/丁醇/乙醇碳烟形成机理研究[D];湖南大学;2015年

3 鞠洪玲;柴油机碳烟颗粒生成规律和尺寸分布特性的研究[D];华中科技大学;2011年

4 胡恩柱;生物基燃油碳烟摩擦学特性及摩擦诱导其结构转变机制研究[D];合肥工业大学;2014年

5 陈亮;柴油燃料燃烧碳烟颗粒生成机理与演变规律的试验和数值研究[D];华中科技大学;2013年

6 熊刚;煤和生物质燃烧碳烟生成的实验研究[D];清华大学;2011年

7 王宇;电场作用下火焰中碳烟颗粒的分布与聚积规律[D];清华大学;2009年

8 刘宇;生物柴油燃料喷雾、燃烧及碳烟生成过程可视化研究[D];吉林大学;2011年

9 赵斌;镍系钙钛矿同时去除氮氧化物和碳烟颗粒的催化性能[D];天津大学;2010年

10 隋丽娜;柴油机尾气碳烟氧化催化剂的制备与催化活性的研究[D];青岛科技大学;2007年

中国硕士学位论文全文数据库 前10条

1 王舒捷;Ce基复合氧化物同时催化去除碳烟-NOx的性能研究[D];上海交通大学;2015年

2 曹东晓;重型柴油机碳烟捕集及主动再生特性的研究[D];清华大学;2015年

3 赵世峰;直喷汽油机冷启动工况壁面油膜特性及其对碳烟排放的影响研究[D];中北大学;2016年

4 陈亮;轻型车用柴油机预混合低温燃烧碳烟生成特性数值模拟研究[D];江苏大学;2016年

5 卫大鹏;柴油机缸内碳烟粒径与数密度分布研究[D];江苏大学;2016年

6 陈伟;催化型DPF碳烟捕集及连续再生机理研究[D];吉林大学;2016年

7 李宏涛;基于激光诱导炽光法对直喷汽油机缸内燃烧碳烟的测量[D];吉林大学;2016年

8 张旺;镧镍钙钛矿催化剂的制备及去除碳烟和氮氧化物性能研究[D];贵州师范大学;2016年

9 邬红龙;铈基氧化物催化氧化柴油车排气碳烟性能研究[D];贵州师范大学;2016年

10 李豹;生物质燃油及其碳烟微粒对活塞环一缸套摩擦学特性的影响[D];合肥工业大学;2016年

  本文关键词：碱金属催化碳烟燃烧反应机理及应用，由笔耕文化传播整理发布。

，

本文编号：429973